광촉매 혼성 저온 플라즈마는 폐수에 함유된 유기물을 분해시키는 효과적인 기술이다. 본 연구에서는 광촉매가 결합된 특별히 설계된 유전체 방전 시스템을 골프장이나 감귤농가에서 흔히 살포되는 디크로보스, 카보퓨란 및 메치다치온 살충제의 분해에 적용하였다. 단독 및 병합 시스템에서 살충제의 분해를 평가하였다. 단독 시스템은 UV의 차폐 유무 및 산소기체와 공기에 의한 오존(각종 반응 활성종들 포함) 플라즈마를 이용하였다. 혼성 시스템은 UV로 활성화된 산화아연, 이산화티타늄과 그래파이트 옥사이드와 결합하여 공기에 의한 플라즈마 반응에 적용하였다. 그래파이트 옥사이드는 모사 허머스 법으로 제조하여 FT-IR 분광기로 성능을 측정하였다. 반응시간 60 min에서 UV를 차폐하고 공기를 이용한 플라즈마 반응에 의한 분해성능과 비교하였으며, UV로 활성화된 그래파이트 옥사이드(0.01 g/L)와 결합된 플라즈마 반응은 디크로보스와 카보퓨란의 각각 100% 분해도를 보였다. UV를 활용한 광촉매 혼성 플라즈마는 살충제를 분해시키는 효과적인 대안으로 입증되었다.
A novel Cu-Co-O composite nanocatalyst was designed and prepared for the ozonation of phenol. A synergistic effect of copper and cobalt was observed over the Cu-Co-O composite nanocatalyst, which showed higher activity than either copper or cobalt oxide alone. In addition, the Cu-Co-O composite revealed good activity in a wide initial pH range (4.11-8.05) of water. The fine dispersion of cobalt on the surface of copper oxide boosted the interaction between catalyst and ozone, and the surface Lewis acid sites on the Cu-Co-O composite were determined as the active sites. The Raman spectroscopy also proved that the Cu-Co-O composite was quite sensitive to the ozone. The trivalent cobalt in the Cu-Co-O composite was proposed as the valid state.
Kim, Sun-Mi;Qadir, Kamran;Jin, Sook-Young;Jung, Kyeong-Min;Reddy, A. Satyanarayana;Joo, Sang-Hoon;Park, Jeong-Young
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2010년도 제39회 하계학술대회 초록집
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pp.304-304
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2010
The study on the catalytic oxidation of carbon monoxide (CO) to carbon dioxide ($CO_2$) using the noble metals has long been the interest subject and the recent progress in nanoscience provides the opportunity to develop new model systems of catalysts in this field. Of the noble metal catalysts, we selected ruthenium (Ru) as metal catalyst due to its unusual catalytic behavior. The size of colloid Ru NPs was controlled by the concentration of Ru precursor and the final reduction temperatures. For catalytic activity of CO oxidation, it was found that the trend is dependent on the size of Ru NPs. In order to explain this trend, the surface oxide layer surrounding the metal core has been suggested as the catalytically active species through several studies. In this poster, we show the influence of surface oxide on Ru NPs on the catalytic activity of CO oxidation using chemical treatments including oxidation, reduction and UV-Ozone surface treatment. The changes occurring to UV-Ozone surface treatment will be characterized with XPS and SEM. The catalytic activity before and after the chemical modification were measured. We discuss the trend of catalytic activity in light of the formation of core-shell type oxide on nanoparticles surfaces.
다공질 세라믹 막을 사용하는 플라즈마-촉매 반응기에서 휘발성유기화합물의 분해가 수행되었다. 저압차 촉매 지지체로 사용된 세라믹 막에 광촉매인 산화아연을 담지하여 휘발성유기화합물의 산화 성능을 개선하고자 하였다. 교류 고전압에 의해 구동되는 플라즈마가 다공질 세라믹 막 내에서 전개되면서 휘발성유기화합물의 분해에 이용되는 라디칼, 오존, 이온, 여기상태 분자 등 다양한 활성성분을 생성하게 된다. 반응기에 공급되는 고전압이 증가함에 따라 플라즈마가 점차 방사방향으로 전개되어, 일정 전압을 넘어서면 세라믹지지체 전체적으로 균일한 플라즈마가 생성되었다. 휘발성유기화합물 분해 성능 평가에는 에틸렌이 이용되었다. 전기에너지밀도, 반응기 입구 에틸렌 농도, 촉매 담지 여부, 기체 조성에 따른 에틸렌 분해효율이 조사되었다. 같은 에너지 밀도에서 비교하면 산화아연이 담지된 촉매에서의 에틸렌 분해 효율이 담지되지 않은 경우보다 더 높은 것으로 나타났으며, 기체 조성 변화 실험을 통해 폐가스의 주요 구성성분인 산소와 질소 모두 에틸렌의 분해를 개시하는데 중요한 역할을 함을 알 수 있었다. 일반적인 기상반응과 달리, 플라즈마 반응기에서의 에틸렌 분해 반응은 활성 성분의 양에 의해 지배되므로, 방전 전력이 동일할 경우 에틸렌 농도가 높아질수록 분해효율이 저하되었다.
오존/활성탄 공정 및 오존/촉매 공정과 같은 고급산화공정을 사용하여 페놀의 분해를 비교하였다. 촉매는 조립 활성탄에 팔라듐(Pd/AC), 망간(Mn/AC), 코발트(Co/AC) 및 철(Fe/AC)을 담지하여 제조하였다. 1 h 동안의 반응결과, 포화 오존농도(1.48 mg/L)에서 용존 오존의 분해율은 Mn/AC (45%) > Pd/AC (42%) > Co/AC (33%) > AC (31%) > Fe/AC (27%)의 순서로 감소하였으며, 페놀의 제거효율은 Mn/AC (89%) > Pd/AC (85%) > Co/AC (77%) > AC (76%) > Fe/AC (71%)의 순서로 감소하였다. 총유기탄소(TOC)의 잔존 비율(C/Co)은 Pd/AC (0.29) < Mn/AC (0.36) < AC (0.40) < Co/AC (0.49) < Fe/AC (0.51)의 순서로 증가하였다. Co/AC 및 Fe/AC 공정은 오존/활성탄 공정과 비교하여 촉매효과가 거의 없었다. 또한 페놀이 분해되면서 생성되는 중간물질인 하이드로퀴논과 카테콜의 최대 농도는 Mn/AC > AC > Co/AC > Fe/AC > Pd/AC 공정의 순서로 감소하였으며, Pd/AC 공정의 경우, 1 h 동안 반응 후, 이러한 중간물질들이 검출되지 않았다.
Colloidal synthesis of nanoparticles with well-controlled size, shape, and composition, together with development of in situ surface science characterization tools, such as ambient pressure X-ray photoelectron spectroscopy (APXPS), has brought new opportunities to unravel the surface structure of working catalysts. Recent studies suggest that surface oxides on transition metal nanoparticles play an important role in determining the catalytic activity of CO oxidation. In this talk, I will outline the recent studies on the influence of surface oxides on Rh, Pt, Ru and Co nanoparticles on the catalytic activity of CO oxidation [1-3]. Transition metal nanoparticle model catalysts were synthesized in the presence of poly(vinyl pyrrolidone) polymer capping agent and deposited onto a flat Si support as two-dimensional arrays using the Langmuir-Blodgett deposition technique. APXPS studies exhibited the reversible formation of surface oxides during oxidizing, reducing, and CO oxidation reaction [4]. General trend is that the smaller nanoparticles exhibit the thicker surface oxides, while the bigger ones have the thin oxide layers. Combined with the nature of surface oxides, this trend leads to the different size dependences of catalytic activity. Such in situ observations of metal nanoparticles are useful in identifying the active state of the catalysts during use and, hence, may allow for rational catalyst designs for practical applications. I will also show that the surface oxide can be engineered by using the simple surface treatment such as UV-ozone techniques, which results in changing the catalytic activity [5]. The results suggest an intriguing way to tune catalytic activity via engineering of the nanoscale surface oxide.
NOx emission has been controlled because it is a major cause of the acid rain and effects considerably on formation and destruction of ozone. A SCR system on diesel engine is necessary to clear TierIII, because IMO(International Maritime Organization) plans on tightening regulations to TierIII at $1^{st}$ January 2016. In this study, flow analysis was accomplished with ANSYS Fluent program so that the SCR system would be retrofitted in training ship KAYA and the temperature distributions of exhaust gas in SCR sytem were investigated after it was installed. As a result, it was confirmed that pressure and velocity distributions in SCR system were depended on pipe line shapes, then it was designed as the pressure was lower. The temperature differential between 1 and 3 point was $15^{\circ}C$ because of evaporative latent heat of urea and the temperature of 4 point after catalyst was increased by $5^{\circ}C$ than 3 point because of exothermic reaction.
아산화질소($N_2O$)는 각종 화학산업의 제조공정은 물론 유기 및 화석연료의 각종 연소공정으로부터 배출되는 대표적 온실가스이다. 온난화 효과는 $CO_2$의 310배에 달하고 성층권에 도달해서는 오존층을 파괴하는 물질이지만 화학적으로 매우 안정하여 분해처리가 쉽지 않다. 각종 환원제를 이용한 SCR 반응도 대부분 $450^{\circ}C$ 이상의 높은 온도를 요구하며 NOx 존재시에는 활성이 현저하게 떨어지는 문제점을 가지고 있다. 본 연구는 $N_2O$ 분해촉매의 실용화를 위한 기초연구로 진행되었으며, hydrotalcite형 화합물 전구체로부터 얻어진 혼합금속산화물촉매(MMO)와 CO 환원제를 이용한 $N_2O$ 분해에서 $SO_2$ 및 $NH_3$ 등 성분이 촉매의 반응성과 내구성에 미치는 영향을 실험적으로 분석하여 실용화에 대비한 기본 자료로 삼고자 하였다. 본 실험에 사용된 MMO 촉매는 CO 환원제와 같이 사용할 경우 $N_2O$ 분해 성능이 크게 향상되어 $200^{\circ}C$ 근처에서도 완전히 분해되는 것으로 나타났다. 또한 $NH_3$ SCR에 의한 NOx 분해반응의 경우와 달리 $SO_2$ 영향이 치명적으로 나타나지 않았고, $NH_3$에 의한 효과도 미미하여 촉매의 활성점을 공유하는 불순물 성분 정도의 영향에 불과한 것으로 판단되었다.
본 연구는 세 가지 다른 형태의 플라즈마 반응기 (SD, DBD, PDC)를 이용한 기상의 스타이렌 분해실험을 통하여 최적 플라즈마 반응기에 대하여 고찰하였다. 각 플라즈마 반응기에 대한 비교평가를 위하여 스타이렌 분해효율, 탄소수지, 반응 생성물의 동정, 생성물의 수율 및 선택성 등의 항목을 평가하였다. 스타이렌의 전환과정은 오존과의 반응이 중요하며, PDC 반응기보다 오존생성량이 많은 SD와 DBD 반응기가 스타이렌의 전환율이 더 높은 것으로 나타났다. 한편, PDC 반응기는 탄소수지, COx ($CO+CO_2$)의 수율 및 선택성에 있어서, SD와 DBD 반응기 보다 훨씬 더 뛰어난 것으로 판명되었다. 스타이렌 초기농도를 100ppmv로 하였을 때, PDC 반응기와 플라즈마 단독공정에서 탄소수지 100%를 달성하기 위해 필요한 비투입 에너지는 각각 110 J/L와 420 J/L로, PDC 반응기가 훨씬 더 낮은 에너지로 스타이렌의 완전분해가 가능하였다. 스타이렌의 분해과정에서 생성되는 주된 생성물로는 CO와 $CO_2$가 있으며 HCOOH가 미량 성분으로 관찰되었다. 이러한 반응 생성물의 수율에는 차이가 나타나지만 이들의 분포는 플라즈마 반응기의 종류와 관계없이 거의 동일한 것으로 나타났다. 이상적인 스타이렌 분해 성성물인 $CO_2$의 선택성에 있어서 SD와 DBD 반응기는 $39.5{\sim}60%$ 정도를 나타내었으나 PDC 반응기에서는 $68.5{\sim}75.5%$ 정도로 훨씬 더 높은 것으로 나타났다.
본 연구에서는 촉매-플라즈마 반응기를 농산물(사과, 키위) 저장고에 적용하여 저장 중 발생되는 에틸렌을 제거하고자 하였다. 1 m3 유닛 컨테이너 2개를 제작하여 에틸렌을 처리하지 않는 대조군과 발생하는 에틸렌을 촉매와 플라즈마에 의해 처리하는 실험군으로 구분하여 상온에서의 장기 저장성을 비교하였다. 또한 실험군에는 곰팡이 등의 세균 증식을 억제하기 위하여 소량의 오존을 주입하였다. 상온에서 사과와 키위를 각각 50 day와 57 day 동안 저장하여 에틸렌 농도 변화, 경도, 당도, 산도, 및 손실율을 비교하였다. 저장기간 동안의 에틸렌 농도 변화는 대조군이 실험군에 비해 높게 나타나 실험군에서 에틸렌이 효과적으로 제거되는 것으로 나타났다. 저장 후의 경도, 당도 및 당산비는 저장 전에 비해 좋게 나타났으며, 특히 키위가 사과에 비해 높게 향상하였다. 또한 저장 종료 후, 대조군에서 사과와 키위의 손실율은 각각 10%와 54.1%로 나타났으나, 실험군에서의 손실율은 각각 6%와 34.8%로 나타났다. 따라서 실험군의 저장성이 대조군에 비해 좋게 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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