Hydrocarbon is required to be converted to pure hydrogen without carbon monooxide (CO) for polymer exchange membran fuel cell (PEMFC) applications. In this paper, CO cleaning processes as the downstream of Dimethyl ehter (DME) autothermal reforming process were performed in micro-reactors. Our study suggested two kinds of water gas shift (WGS) reaction process: High Temperature shift (HTS) - Low Temperature shift (LTS), Middle temperature shift (MTS). Firstly, using perovskite catalyst for MTS was decreased effieiciency since methanation. Using HTS-LTS the CO concentration was decreased about 2% ($N_2$ & $H_2O$ free) with the reaction temperature of $420^{\circ}C$ and $235^{\circ}C$ for HTS and LTS, respectively. As the final stage of CO cleaning process, preferential oxidation (PROX) was applied. The amount of additional oxygen need 2 times of stoichiometric at $65^{\circ}C$. The total conversion reforming efficiency of 75% was gained.
Design of novel materials in renewable energy systems plays a key role in powering transportation vehicles and portable electronics. This review introduces the research work of first principles-based computational design for the materials over the last decade to accomplish the goal with less financial and temporal cost beyond the conventional approach, especially, focusing on electrocatalyst toward a proton exchange membrane fuel cell (PEMFC). It is proposed that the new method combined with experimental validation, can provide fundamental descriptors and mechanical understanding for optimal efficiency control of a whole system. Advancing these methods can even realize a computational platform of the materials genome, which can substantially reduce the time period from discovery to commercialization into markets of new materials.
The purpose of this study is to investigate the crystalline structure and optical properties of (GaZn)(NO) powders prepared by solid-state reaction between GaOOH and ZnO mixture under $NH_3$ gas flow. While ammoniation of the GaOOH and ZnO mixture successfully produces the single phase of (GaZn)(NO) solid solution within a GaOOH rich composition of under 50 mol% of ZnO content, this process also produces a powder with coexisting (GaZn)(NO) and ZnO in a ZnO rich composition over 50 mol%. The GaOOH in the starting material was phase-transformed to ${\alpha}$-, ${\beta}-Ga_2O_3$ in the $NH_3$ environment; it was then reacted with ZnO to produce $ZnGa_2O_4$. Finally, the exchange reaction between nitrogen and oxygen atoms at the $ZnGa_2O_4$ powder surface forms a (GaZn)(NO) solid solution. Photoluminescence spectra from the (GaZn)(NO) solid solution consisted of oxygen-related red-emission bands and yellow-, green- and blue-emission bands from the Zn acceptor energy levels in the energy bandgap of the (GaZn)(NO) solid solutions.
산성 조건에서의 산소 발생 반응(OER)의 효율 향상 및 안정적인 전기 촉매 개발은 양이온 교환 막 (PEM) 수전해 장치의 상용화를 위한 바람직한 목표다. 여기서 우리는 산성 OER에 대해 Ir 함량이 낮은 유망한 촉매로서 Ir이 도핑된 수소화 티타네이트 (Ir-HTO) 나노벨트를 보고한다. 크게 확인할 수 있는 {100}면이 있는 단결정 HTO 나노벨트에 낮은 함량의 Ir(~3.36 at %)을 추가하면 산성 조건에서 OER에 대한 촉매 활성과 안정성이 크게 향상된다. Ir-HTO는 상용적인 대조군 IrO2 촉매보다 성능이 뛰어나다. 10mA cm-2의 전류밀도에서 과전압은 Ir-HTO가 25% 감소했다. Ir-HTO 촉매 성능은 산성 OER에 대한 가장 효율적인 전기 촉매로서 자리 잡고 있다. 심층적인 전기화학적 특성화를 통해 Ir-HTO에 대해 개선된 고유한 촉매 활성 및 안정성도 확인되었다. 따라서, 우리의 실험결과는 낮은 함량의 Ir이 도핑된 단결정 HTO 나노벨트가 산성조건에서 효율적이고 내구성 있는 OER 촉매로 유망 될 수 있음을 보여준다.
To fabricate intermetallic nanoparticles with high oxygen reduction reaction activity, a high-temperature heat treatment of 700 to 1,000 ℃ is required. This heat treatment provides energy sufficient to induce an atomic rearrangement inside the alloy nanoparticles, increasing the mobility of particles, making them structurally unstable and causing a sintering phenomenon where they agglomerate together naturally. These problems cannot be avoided using a typical heat treatment process that only controls the gas atmosphere and temperature. In this study, as a strategy to overcome the limitations of the existing heat treatment process for the fabrication of intermetallic nanoparticles, we propose an interesting approach, to design a catalyst material structure for heat treatment rather than the process itself. In particular, we introduce a technology that first creates an intermetallic compound structure through a primary high-temperature heat treatment using random alloy particles coated with a carbon shell, and then establishes catalytic active sites by etching the carbon shell using a secondary heat treatment process. By using a carbon shell as a template, nanoparticles with an intermetallic structure can be kept very small while effectively controlling the catalytically active area, thereby creating an optimal alloy catalyst structure for fuel cells.
Pb(II)이온과 질소-산소 주개 거대고리 리간드인 1,13-diaza-3,4 : $1011-dibenzo-59-dioxacyclohexa-decane(NtnOtnH_4)$, 1,15-diaza-3,4 : $1213-dibenzo-5811-trioxacycloheptadecane(NenOdienH_4)$, 및 1,15-diaza-3,4 : $1213-dibenzo-5811-trioxacyclooctadecane(NtnOdienH_4)$간의, 착물 형성 반응에서 Pb(II)이온에 대한 교환 반응 메카니즘을 $^{207}Pb-NMR$분광법을 사용하여 N,N'-dimethylformamide(DMF)용액에서 조사하였다. $Pb(II)-NtnOtnH_4$계에서는 주로 회합-해리 메카니즘에 의해 교환 반응이 진행되고 있었으며 $Pb(II)-NtnOdienH_4계$의 경우, $-5^{\circ}C$ 이하의 온도 영역에서는 이분자 교환 메카니즘으로, $+5^{\circ}C$ 이상의 온도영역에서는 회합-해리 메카니즘과 이분자 교환 메카니즘이 동시에 교환 반응에 영향을 미치고 있다. 또한 해리 반응에 대한 활성화 에너지는 $NtnOdienH_4\;<\;NtnOtnH_4\;<\;NenOdienH_4$의 순으로 착물의 안정도 상수와는 반대의 순이었다.
The production of hydrogen via water electrolysis (i.e., green hydrogen) using renewable energy is key to the development of a sustainable society. However, most current electrocatalysts are based on expensive precious metals and require the use of highly purified water in the electrolyte. We demonstrated the preparation of a non-precious metal catalyst based on CuCo2O4 (CCO) via simple electrodeposition. Further, an optimization process for electrodeposition potential, solution concentration and electrodeposition method was develop for a catalyst-substrate integrated electrode, which indicated the highly electrocatalytic performance of the material in electrochemical tests and when applied to an anion exchange membrane water electrolyzer.
The transient behavior of a passive air breathing direct methanol fuel cell (DMFC) operated on vapor-feeding mode is studied in this paper. It generally takes 30 minutes after starting for the cell response to come to its steady-state and the response is sometimes unstable. A mathematical dynamic one-dimensional model for simulating transient response of the DMFC is presented. In this model a DMFC is decomposed into its subsystems using lumped model and divided into five layers, namely the anodic diffusion layer, the anodic catalyst layer, the proton exchange membrane (PEM), the cathodic catalyst layer and the cathodic diffusion layer. All layers are considered to have finite thickness, and within every one of them a set of differential-algebraic governing equations are given to represent multi-components mass balance, such as methanol, water, oxygen and carbon dioxide, charge balance, the electrochemical reaction and mass transport phenomena. A one-dimensional, isothermal and mass transport model is developed that captures the coupling between water generation and transport, oxygen consumption and natural convection. The single cell is supplied by pure methanol vapor from a methanol reservoir at the anode, and the oxygen is supplied via natural air-breathing at the cathode. The water is not supplied from external source because the cell uses the water created at the cathode using water back diffusion through nafion membrane. As a result of simulation strong effects of water transport were found out. The model analysis provides several conclusions. The performance drop after peak point is caused by insufficiency of water at the anode. The excess water at the cathode makes performance recovery impossible. The undesired crossover of the reactant methanol through the PEM causes overpotential at the cathode and limits the feeding methanol concentration.
해당 연구에서는 수정된 폴리올법을 이용하여 합성한 카본블랙 탄소지지체의 Pt촉매의 전기적, 전기화학적 특성을 평가하였다. 또한 Polyol_Pt/C 촉매는 고분자전해질연료전지의 공기극에 적용하여 산소환원반응성을 측정하였다. 산소환원반응성과 고분자전해질연료전지 성능평가를 통해 상용 Pt/C (JM_Pt/C)촉매와 비교하여 전기화학적인 촉매성능을 비교하였다. 촉매의 활성표면적을 구하기 위해 순환전압전류주사법을 이용하였고, 산소환원반응성을 측정하기 위해 회전원판전극으로 선형주사전류법을 이용하였다. 또한 고분자전해질연료전지 완전지 성능 측정을 진행하였다. 그 결과 Polyol_Pt/C 촉매의 활성표면적 ($196m^2g^{-1}$)은 JM_Pt/C 촉매의 그 값 ($183m^2g^{-1}$) 보다 우수하였다. 촉매들의 산소환원반응성에 경우에도 Polyol_Pt/C 촉매는 JM_Pt/C 촉매보다 우수한 반파장전위 및 한계전류밀도를 나타내었다. 또한 완전지 평가시, MEA 공기극을 위한 Polyol_Pt/C 촉매 담지량을 기존의 0.4에서 0.15로 줄였을 때, 성능저하가 적게 나타났고, 300시간의 장기간 성능 평가에서도 연료전지 성능이 거의 일정하게 유지되었다. 이를 토대로 수정된 폴리올법에 의해 합성된 Polyol_Pt/C 촉매는 경제적인 이용 및 우수한 내구성을 가지고 있음을 밝혀내었다.
재생에너지의 보급과 기후변화를 대응하기 위한 해결책으로 수소에너지에 대한 관심이 늘어나고 있다. 수소는 미이용 전력을 대용량 장주기로 저장하기에 가장 적합한 수단이며 이러한 수소를 생산하는 기술 중 수전해는 물에 전기에너지를 인가하여 수소를 생산하는 친환경적 수소생산 기술로 알려져 있다. 수전해의 구성 요소 중 분리막은 음극과 양극을 물리적으로 분리할 뿐만 아니라 생성되는 수소와 산소의 섞임 현상을 방지하며 이온의 전달을 가능하게 하는 복합적인 역할을 수행한다. 특히 기존의 수전해 기술들의 단점을 보완할 수 있는 차세대 음이온 교환막 수전해에서의 핵심은 우수한 음이온 교환막을 확보하는 것이다. 높은 이온 전도성과 알칼리 환경에서 우수한 내구성을 동시에 가지려는 많은 연구들이 진행되고 있으며 다양한 소재에 대한 탐색이 이루어지고 있다. 본 총설에서는 상용 블록 공중합체인 Polystyrene-b-poly(ethylene-co-butylene)-b-polystyrene (SEBS)를 기반으로 하는 음이온 교환막에 대한 연구에 대해 살펴보며 최신 연구 동향과 앞으로 나아가야할 점에 대해 논하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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