전해제련 공정은 악티늄족 원소를 동시에 회수하는 공정으로써, Pyroprocessing의 핵확산 저항성을 보장하는 중요한 공정이다. 공학규모의 전해제련 장치를 설계하기 위한 기본 도구를 개발하기 위해서 실험실 규모의 장치에 대한 열전달 해석을 수행하였다. 열전달 해석을 수치 해석적으로 계산하기 위해 ANSYS CXF 상용 코드를 사용하였다. 열전달 해석 결과, 가열부의 길이가 수직으로 용융염의 높이보다 약3배 이상이 되었을 때, 용융염의 온도를 일정하게 유지할 수 있었으며, 냉각부의 길이는 그 영향이 미비하였다. 전해조 덮개 아래의 아르곤 가스의 온도는 냉각 판의 개수에 따라 감소하였으며, 5개 이상 설치 할 경우 $250^{\circ}C$ 이하로 유지할 수 있음을 보였다. 이러한 계산 결과는 실제 실험 장치에서 측정된 장치 내부 온도 분포와 경향성이 일치하는 것을 볼 수 있었다. 본 연구에서 해석 된 전해제련 장치의 열 분포 특성은 공학규모 장치의 설계를 위해 중요한 자료로 사용 될 수 있을 것이다.
파이로 공정은 고속로와의 연계성과 핵확산 저항성 등의 장점으로 최근 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정은 전체적으로 습식과정을 배제하고 고온에서 진행되는 건식 기술들에 바탕을 두고 있다. 전기화학적 이론에 기초한 파이로 공정은 전처리 공정이 필요하며 고온 휘발산화 공정이 전해환원 공정의 전처리 공정으로 개발되고 있다. 다양한 기체 조건들이 고온 휘발산화 공정에 적용가능하며 이 과정에서 Cs의 거동의 이해는 전체 파이로 공정에서 폐기물 특성과 열부하 해석을 위해 중요한 요소이다. 본 연구에서는 Cs-Te-O 시스템에 대해 반응 평형을 기준으로 기체-고체 반응 거동을 해석함으로서 기체조건에 따른 화학성분들의 변화를 계산하였다. $Cs_2TeO_3$와 $Cs_2TeO_4$에 대해 Tpp 도표를 통해 화합물을 선정하였으며 산화분위기에서는 상대적으로 안정적임을 확인하였으며 고온 환원 분위기에서는 Cs와 Te가 모두 휘발 제거될 수 있음을 보였다. 본 연구는 파이로 공정의 첫 화학적 분배가 발생되는 휘발산화 공정에서 Cs 거동을 예측할 수 있는 기초 자료를 제공하였으며 전체 공정의 물질수지 등에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
열-수리-역학-화학적 복합거동의 영향은 고준위방사성폐기물 심층 처분시스템의 성능평가 및 안전성 평가 측면에서 중요하기 때문에 이를 분석하고 예측하기 위한 해석모델과 수치해석 기법이 필요하다. 하지만, 장기간에 걸쳐 발생하는 열-수리-역학-화학적 복합거동에 관련된 다양한 현상들이 비선형적 거동을 보이고 그 구성방정식들의 상관관계가 명확하지 않기 때문에 이를 정확하게 해석하고 예측할 수 있는 수치모델과 모델링 기법을 개발하는 것은 매우 어렵다. 뿐만 아니라, 개발된 수치모델과 모델링 기법을 검증하기 위해서는 오랜 시간동안 수행되어야 하는 고비용의 실험실 시험과 현장시험이 필요하기 때문에 열-수리-역학-화학적 복합거동 분석과 예측을 위한 수치모델과 모델링 기법의 개발뿐만이 아니라 검증 역시 쉽지 않다. 이러한 문제를 해결하여 효과적인 수치모델 및 해석기법 개발과 실험실 시험 및 현장시험 데이터를 활용한 검증을 수행하기 위해 국제공동연구 DECOVALEX(DEvelopment of COupled models and their VALidation against EXperiment) 프로젝트가 1992년부터 시작되었다. 한국의 경우, 한국원자력연구원이 2008년부터 DECOVALEX-2011, DECOVALEX-2015, 그리고 DECOVALEX-2019에 참여하였다. 본 기술 보고에서는 지난 3단계의 DECOVALEX 프로젝트에서 수행된 모든 과제의 주요 내용을 국내 암반 및 지반공학자들에게 소개하였다.
본 연구에서는 우라늄 폐촉매 처리 공정에서 발생하는 우라늄 함유 폐기물 대상으로 유리-세라믹 매질 구조의 대형 디스크 소결체 형태로 제작 시, 최종 제작된 소결체의 비등방향 수축 특성 및 변형율 변화를 연구하였다. 본 연구에서는 최대 직경 40 cm를 갖는 다양한 크기 원형 디스크 형태와 원형 디스크의 1/4 크기의 부채꼴 형 소결체를 제작하여 이들의 비등방성 수축 특성을 평가하였다. 60 MPa 압력하에서 만들어지는 성형체는 소결 시 성형체의 크기 및 형태에 관계없이 높은 등방성 수축하였다. 제조된 전체 소결체에 대한 비등방성율은 평균 1.6%이었고 이때 평균 부피 감용율은 37.4% 이었다. 이러한 결과로부터 국내에서 발생한 우라늄 폐촉매를 처리하기 위한 공정에서 발생하는 우라늄 함유 폐기물은 대형 디스크 형태의 유리-세라믹 매질 형태로 고형화함으로써 높은 안정성과 부피감용 효과를 가지며 200 L 드럼에 포장될 수 있음이 확인되었다.
파이로프로세싱에서 전해제련은 액체카드뮴음극(liquid cadmium cathode, LCC)을 이용하여 우라늄과 초우라늄원소(TRU)를 동시에 회수하는 공정이다. 액체카드뮴음극의 표면에 전착된 우라늄이 카드뮴 중의 우라늄 용해도(2.35wt%)를 초과하여 전착되면, 표면적이 큰 수지상 우라늄을 형성하여 액체카드뮴 내부로 가라앉지 않고 이 수지상 우라늄 자체가 고체전극으로 작용한다. 따라서 본 연구에서는 Cd-U 상태도를 바탕으로 ${\alpha}$상 우라늄(수지상 우라늄)이 안정하게 존재하는 $500^{\circ}C$와 카드뮴과 우라늄간 금속간 화합물(intermetallic compound)이 형성되는 $440^{\circ}C$의 두 가지의 온도 조건에서 전착실험을 하였다. $440^{\circ}C$에서 정전류법으로 전착한 경우, 우라늄은 수지상이 아닌 알갱이 형태로 전착되었고 액체카드뮴음극의 도가니 밖으로 자라나지 않은 채 카드뮴 풀 중앙을 중심으로 일정하게 적층되었다. XRD 분석을 통해 이러한 전착물이 $UCd_{11}$이라는 금속간 화합물이라는 것을 알 수 있었다. $UCd_{11}$은 카드뮴보다 비중이 커서 전착 중에 액체카드뮴 내부로 침전되므로 교반기를 사용하지 않고도 우라늄과 초우라늄원소를 동시에 회수할 수 있을 것으로 판단된다.
완충재 및 뒤채움재는 심지층처분시스템 공학적방벽 구성요소로 고준위방사성폐기물을 안전하게 격리하고 폐기물로부터 유출되는 방사성핵종의 누출을 지연시키는 데 필수적인 역할을 한다. 완충재 및 뒤채움재로는 팽윤특성을 보이는 벤토나이트 혼합물의 사용이 고려되고 있으며 주변 암반으로부터 과도한 지하수의 유입은 이러한 공학적방벽의 안정성과 효율성을 저하시킬 수 있다. 따라서, 심층처분장의 안전성 확보를 위해서는 완충재 및 뒤채움재의 엄격한 품질기준 및 현장관리 방안수립과 유입 지하수를 처리할 수 있는 기술이 요구된다. 본 고에서는 다양한 실험실 시험뿐만 아니라 스웨덴 Äspö Hard Rock Laboratory에서 수행된 처분터널 1/2 규모의 Steel Tunnel Test 사례를 심층 분석하여 완충재 및 뒤재움재의 설계 요구사항을 파악하고 현장실험 사례를 통해 파악된 품질관리 요소 및 방안을 소개하였다. 또한, 완충재 및 뒤채움재의 현장시공 안정성과 효율성을 확보하기 위한 처분갱도에서의 유입 지하수 처리방법에 대해 소개하고 벤토나이트 펠렛 채움 내의 지하수 저장능력과 토목섬유(geotextile) 사용 효과에 대한 검증 결과를 소개하였다.
연구는 $Na_2CO_3-H_2O_2$ 탄산염 용액의 숙성시간에 따른 안정성을 U의 산화 용해액, Cs/Re의 선택적 침전 여과액 및 U의 산성화 침전 여과액으로 구분하여 검토하였다. 숙성시간에 따른 산화 용해액 내 조성 변화는 거의 없었으며, Cs/Re의 선택적 침전에도 아무 영향이 없이 산화 용해액으로부터 순차적으로 Re과 Cs의 침전제거가 가능하였다. 그러나 U의 산성화 침전에서는 산화 용해액이나 Cs/Re의 선택적 침전 여과액을 장시간 동안 숙성시킬 경우 U이 uranyl peroxocarbonato complex에서 uranyltricarbonate로 일부 전환되어 U의 침전회수를 감소시켰다. 그러므로 99% 이상의 U을 회수하기 위해서는 산화 용해액 및 Cs/Re의 선택적 침전 여과액의 숙성시간을 각각 7일 이내에서 처리하는 것이 효과적이다. 그리고 SF 의 산화/용해${\rightarrow}$Cs과 Re(/Tc)의 선택적 침전${\rightarrow}$ U의 산성화 침전 등을 순차적으로 수행하여, 산화/용해에서는 대부분의 U과 FP 중 일부가 함께 용해 되었으며, 함께 용해된 FP 중 Re과 Cs은 각각 TPPCl 및 NaTPB로 99% 이상을 침전제거할 수 있었다. 그리고 산성화 (pH 4) 침전에서는 U을 거의 100% 침전회수 하여 $Na_2CO_3-H_2O_2$ 탄산염 용액에서 침전법으로 SF로부터 U 만의 회수 타당성을 확인하였다.
본 연구는 사용 후 핵연료의 금속전환 공정에서 발생되는 폐용융염을 고형화하는 방법으로 실리카 함유 무기물을 이용하여 폐용융염을 열적, 수화학적 안정한 화합물로 전환하는 방법을 제안하였다. 실리카 함유 무기물(SAP)은 일반적인 sol-gel process로 합성되었으며, $SiO_2,\;Al_2O_3$ 및 $P_2O_5$로 구성된다. 제조된 SAP을 $650-850^{\circ}C$에서 폐용융염과 반응시켜 각 금속염화물에 대한 반응특성 및 열안정성을 조사하고, PCT 침출시험법을 이용하여 수화학적 안정성을 평가하였다. LiCl은 $LixAlxSi1-_xO_{2-x}$와 $Li_3PO_4$로, CsCl는 CS-aluminosilicate와 $CS_2AlP_3O_{10}$로, $SrCl_2$는 $Sr5(PO_4)_3Cl$로, $CeCl_3$는 $CePO_4$로 전환되었다. 9시간 동안 반응시킨 후, 금속염화물의 전환율은 $90{\sim}99%$였으며, $1100^{\circ}C$까지 열감량은 1wt%이하로 TGA(Thermo Gravimetric Analysis)로 확인하였다. Cs 및 Sr의 침출속도는 $10^{-2}{\sim}10^{-4}g/m^2\;day$로 매우 높은 내침출특성을 나타내었다. 이상의 결과로부터, SAP으로 명명된 안정화제(stabilizer)는 금속염화물로 구성된 폐용융염에 대해 매우 효과적인 것으로 판단된다. SAP을 이용한 폐용융염의 고화처리방법은 후속적인 안정성의 검증과정을 통하여 폐용융염의 최종처분부피를 최소화할 수 있는 대안적인 고화방법으로 고려될 수 있을 것으로 기대 된다.
$UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치는 차세대관리 공정의 금속전환로 안으로 균질화된 분말을 공급하기 위하여 $UO_2$ 펠릿을 산화하여 $U_3O_8$으로 분말화하는 장치이다. 본 연구에는 $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치 설계모델을 제시하고, 실증용 분말화 장치를 제작하여 검증실험을 수행한다. 분말화 장치 설계모델은 내부구조, 성능, 가열로 위치와 크기 등이 고려된다. 실험 방법은 $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치 설계 모델에 따라 기존의 3단 메시 분말화 장치를 이용하여 분말의 메시 투과시험과 온도변화 특성 실험을 하여 장치 내부구조를 결정한다. $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch의 산화 반응도 실험과 가열로 위치별 온도 분포를 측정하고 장치의 성능과 가열로의 영 역 위치를 결정한다. 장치 크기를 결정하기 위하여 산화전의 20kg의 $UO_2$ 펠릿과 산화후의 $U_3O_8$ 부피를 측정한다. 이상의 결과를 토대로 실증용 분말화 장치를 설계. 제작하고, 검증을 위하여 산화도, 분말특성 및 분석 등을 수행하였다. 산화반응 실험결과 에서 기존장치에 비하여 분말의 메시 투과율이 향상되었으며, 기존의 3단 메시 장치의 $UO_2$ 펠릿산화시간이 13시간 소요된 것에 비하여 8시간으로 단축되었다. $U_3O_8$ 분말 특성 분석결과, 평균 입도가 $40{\mu}m$이었다. 제작된 $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치 성능과 설계모델 예측 값은 대체로 잘 일치되었다.
고준위방사성폐기물의 처분터널 및 처분공 간격을 결정하고 처분시스템의 성능을 평가하기 위해서는 열-수리-역학적인 복합 거동 변화에 대한 이해가 반드시 필요하고 이를 반영하여 해석해야만 한다. 하지만 한국형 기준 처분시스템에서의 처분터널 및 처분공 간격을 결정하기 위해 수행된 기존의 연구들은 이러한 복합거동 특성을 반영하지 않고 열 해석 결과만을 근거로 처분시스템을 설계하였다. 따라서 본 연구에서는 열-수리-역학적인 복합거동 특성을 반영하여 한국형 기준 처분시스템의 성능을 TOUGH2-MP/FLAC3D를 이용하여 평가하였다. 고준위방사성폐기물이 처분된 이후 방사성 붕괴열에 의해 처분시스템의 온도는 급격히 증가하다가 붕괴열의 감소로 온도는 서서히 감소하였으며, 해석 기간 1,000년 동안 벤토나이트 완충재의 최고 온도는 설계 기준인 $100^{\circ}C$ 이하로 유지되는 것으로 나타났다. 처분용기와 벤토나이트 완충재의 계면에서의 최고 온도는 약 3.21년이 지난 시점에 용기의 중간 지점에서 약 $96.2^{\circ}C$로 나타났으며, 암반에서의 최고 온도는 폐쇄 후 약 17년이 지난 시점에서 약 $68.2^{\circ}C$로 계산되었다. 처분용기 부근 벤토나이트 완충재는 처분 초기에 온도 변화에 따른 건조현상이 발생하여 포화도가 감소하지만, 시간이 지남에 따라 주변 암반으로부터의 지하수 유입에 의해 포화도가 증가하는 것으로 계산되었다. 이후, 벤토나이트 완충재 및 뒷채움재 모두 약 266년 이후 완전히 포화되는 것으로 계산되었다. 처분시스템에서의 온도 변화에 따른 열응력 그리고 벤토나이트 완충재 및 뒷채움재의 팽윤압으로 인한 응력 변화가 처분장 주변 암반에 미치는 영향을 평가하고자 수치해석에서 계산된 응력을 스폴링 강도(spalling strength)와 Mohr-coulomb 파괴 기준식과 비교하였다. 계산 결과 일축압축강도와 스폴링 강도에 도달하지 않는 것으로 나타나 처분시스템이 스폴링에 의한 파괴는 나타나지 않을 것으로 판단되며, Mohr-coulomb 파괴 기준 역시 충족하는 것으로 나타났다. 본 연구에서 사용된 수치해석 코드와 방법론은 다양한 조건에서의 한국형 기준 처분시스템에 대한 성능평가뿐만 아니라, 복층 처분시스템에 대한 설계와 성능평가에 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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