사용후핵연료의 건식 재가공을 위한 핵연료 원격 제조공정중 분말제조를 위한 산화 및 OREOX(산화 환원공정)열처리 공정으로부터 $^{85}Kr$ 및 $^{14}C$ 핵분열기체의 방출거동을 정량적으로 평가하였다. 특히 사용후핵연료의 평균 연소도가 $27,000{\sim}65,000\;MWd/tU$ 범위내에서 연소도 변화에 따른 핵분열기체의 방출 분율은 측정한 실험결과와 ORIGEN 코드로부터 계산된 초기 inventory를 상호 비교하여 구하였다. $500^{\circ}C$ 1차 산화공정(voloxidation)에서 $^{85}Kr$ 및 $^{14}C(^{14}CO_2)$의 시간에 따른 방출거동은 $UO_2$ 핵연료의 $U_3O_8$으로의 분말화 정도와 밀접한 관련이 있는 것으로 보이며, 입계(grain-boundary)에 분포된 핵분열기체가 대부분 방출되는 것으로 여겨진다. 산화분말을 이용한 OREOX 공정으로부터 핵분열기체의 높은 방출율은 $700^{\circ}C$의 환원공정에서 온도 증가에 의한 기체 확산 및 $UO_2$으로의 환원에 의한 U 원자 이동성 증가에 의존하며 주로 inter-grain 및 intra-grain에 분포된 핵분열기체가 방출된 것으로 판단된다. 일차 산화공정시 $^{85}Kr$ 및 $^{14}C$ 핵분열기체의 방출 분율은 핵 연료 연소도가 증가함에 따라 높게 나타났고 방출 분율 범위는 총 inventory의 $6{\sim}12%$정도며, 산화분말의 OREOX 공정처리시 잔류 핵분열기체 대부분이 방출되는 것으로 보인다. 아울러 사용후핵 연료로부터 핵분열기체의 제거를 위해서는 고온 환원분위기보다는 산화에 의한 분말화가 더 효과적인 것으로 여겨진다.
SPLITT 분획법(Split-flow thin cell fractionation, SF)은 입자성 물질이나 거대분자를 크기에 따라 연속적으로 분획할 수 있는 유용한 기술이다. SF에서는 얇은 리본 모양 채널의 입구와 출구에 존재하는 흐름분할기(flow stream splitter)에 의하여 시료의 분리가 이뤄진다. 대용량 중력장 FFD-SF 시스템(New large scale splitter-less FFD-SF system)은 흐름분할기를 사용하지 않고, 전액공급 모드(FFD mode) 로 작동하도록 디자인되었다. 전액공급 모드는 용매의 공급 없이 시료만을 채널 내로 주입함으로써 시료의 희석을 방지할 수 있는 장점을 가진다. 본 연구에서는 산업용 polyurethane (PU)입자를 시료로 이용하여, FFD-SF 장치의 성능에 미치는 시료의 주입유속과 채널두께의 영향을 확인하였다. Carrier 용액으로는 시료간 응집과 박테리아 생성을 방지하기 위하여 0.1% FL-70와 0.02% sodium azide ($NaN_3$)를 함유하는 수용액을 사용하였다. 시료농도는 0.02% (wt/vol)로 고정, 주입 양은 4.2~7.2 L/hr, 채널두께는 $900{\sim}1300{\mu}m$의 범위에서 실험하였다. 분획효율(Fractionation efficiency, FE)은 optical microscopy (OM)을 사용하여 입자의 수를 확인하여 계산하였으며, 시료회수율(sample recovery)은 membrane filter를 이용하여 분획된 시료의 무게로부터 계산하였다. 채널두께가 두꺼울수록 fraction-a의 분획효율이 증가하였고, 유속이 증가할수록 fraction-b의 분획효율 증가하였다. 시료회수율은 평균 95%를 보였다. 본 연구 결과는 새로운 splitter-less FFD-SF system은 다양한 마이크론 크기의 입자의 분획에 유용한 방법임을 보여준다.
본 연구에서는 고준위폐기물 처분장 내 완충재 로 제시되고 있는 벤토나이트의 재료적인 측면에서 장 단기 처분 안정성을 분석하였으며, 처분효휼 향상을 위한 완충재 디자인 관련 대안개념에 대해 연구동향을 분석하였다. 일반적으로 $150{\sim}250^{\circ}C$ 사이에서 온도증가 및 증기발생 등으로 인해 완충재의 수리전도도와 팽윤능에 비가역적인 변화가 발생한다고 보고된다. 하지만 완충재의 최고온도가 최소한 $150^{\circ}C$를 초과하지 않는다면 온도가 벤토나이트 완충재의 재료적, 구조적 그리고 광물학적 안전성에 미치는 영향은 크지 않는 것으로 분석되었다. 완충재 최고온도 제한은 심층처분장 단위면적에 처분할 수 있는 폐기물의 양을 제한하여 처분효율을 결정하며, 나아가 처분부지의 확보 가능성에까지 영향을 미치는 중요한 설계 인자이다. 따라서 고온이 완충재의 성능에 미치는 영향을 규명함으로써 완충재의 최고온도 제한을 완화하고, 이를 통해 심층처분장의 처분밀도 향상과 처분장 설계의 최적화를 도모할 필요가 있다. 이와 더불어 처분효율을 극대화하기 위해서는 복합소재(흑연, 실리카 등) 및 다중구조(전도층, 절연층 등)의 고기능성 공학적방벽재 개발과 다층처분장(multilayer repository)으로 처분장 레이아웃을 변경하는 방법 등을 병행하여 검토할 필요가 있다. 이는 처분사업의 신뢰성 및 국민 수용성 확보에 큰 기여를 할 수 있을 것으로 판단된다.
오염수로부터 자성분리가 가능하며, 방사성 세슘을 효율적으로 제거하기 위한 코발트 페로시아나이드(cobalt ferrocyanide, CoFC) 혹은 니켈 페로시아나이드(nickel ferrocyanide, NiFC)가 도입된 자성입자 흡착제를 제조하였다. $Fe_3O_4$ 나노입자는 공침법을 이용해 제조하였고, $Co^{2+}$와 $Ni^{2+}$ 이온을 입자 표면에 도입시키기 위해 금속이온과 금속 배위결합(metalcoordination)을 하는 카르복실기를 포함한 숙신산(succinic acid, SA)을 자성나노입자(magnetic nanoparticles, MNPs) 표면에 코팅하였다. CoFC와 NiFC는 자성나노입자 표면에 도입된 $Co^{2+}$ 혹은 $Ni^{2+}$ 이온이 hexacynoferrate와 결합하여 형성된다. 제조된 CoFC-MNPs 그리고 NiFC-MNPs는 각각 $43.2emu{\cdot}g^{-1}$, $47.7emu{\cdot}g^{-1}$의 우수한 포화자화 값을 보여주었다. X-선 회절분석(XRD), 퓨리에 변환 적외선 분광분석(FT-IR), 나노입자 입도 분석기(DLS), 투과전자현미경(TEM) 등의 분석을 통해 흡착제의 물성을 파악하고, 세슘에 대한 흡착 성능을 알아보았다. 흡착실험을 평가하기 위해 Langmuir/Freundlich 등온흡착식을 이용해 실험 결과 값을 곡선맞춤 하였고, CoFC-MNPs와 NiFC-MNPs의 최대흡착량($q_m$)은 각각 $15.63mg{\cdot}g^{-1}$, $12.11mg{\cdot}g^{-1}$이다. CoFC-MNPs와 NiFC-MNPs는 방사성 세슘에 대해서도 최저 99.09%의 제거율을 가지며, 경쟁이온의 존재에도 방사성 세슘만을 선택적으로 흡착한다.
HANARO (High-flux Advanced Neutron Application Reactor)는 우라늄의 핵분열 연쇄반응에서 생성된 중성자를 이용하여 다양한 연구개발을 수행하는 열출력 30 MW 규모의 연구용 원자로이다. 탈기탱크는 HANARO의 부속시설에 설치되어 있다. 탈기탱크는 내부환경요인으로 인해 기체오염물질을 발생시킨다. 탈기탱크는 기체오염물질을 허용 가능한 수준 이하로 유지하기위해 필요하며 기체시료채취판넬의 분석기에 의해 모니터링 된다. 응축수가 발생하여 기체시료채취판넬의 분석기 내부로 유입된다면, 분석기의 측정 챔버 내부에 부식이 발생하여 고장을 야기한다. 응축수의 생성 원인은 탈기탱크에 존재하는 기체가 분석기로 유입되는 과정에서 탈기탱크와 분석기사이 온도 차이다. 응축수 생성을 억제하고 계통 내부에 생성된 응축수를 효율적으로 제거하기 위해 탈기탱크와 기체시료채취판넬 사이에 히팅시스템이 설치되었다. 이 연구에서 우리는 히팅시스템의 효율성을 알고자 한다. 또한 Wall Condensation Model을 이용하여 유체 입구온도, 외부온도 및 히팅 케이블 설정온도 변화에 따른 파이프 온도와 평균응축량의 변화를 모델링하였다.
고선량률 원격 강내조사 선원은 전량 외국에서 수입되어 왔으며, 최근 Co-60 소선원의 공급부진으로 초기 도입시의 치료시간에 비해 4내지 5배의 시간을 조사하게 되어 대체용 선원의 개발이 크게 요구되고 있다. 이 연구는 국내 하나로 원자로의 중성자를 이용하여 $^{191}$ Ir(n,Υ)$^{192}$ Ir 핵반응을 일으켜 Ir-192 선원 2.87 Ci (밀봉 1.012 Ci)를 생산하고, 고선량률 원격 강내조사선원의 선량특성을 조사하였다. 제작선원에 대한 조사선량률은 아크릴 지지체의 중앙에 아크릴 아프리케이터를 고정하고 선원의 중심으로부터 각각 5, 10, 20 cm 거리에 전리함을 설치하여 일정시간 선원을 노출시켜 측정한 결과 6.36 $\pm$ 0.147 Rm$^2$/GBq-hr (2.350 $\pm$ 0.054 R$cm^2$/mCi-hr)을 결정하였으며, 측정오차는 1$\sigma$ 는 2.2% 였다. 계산선량은 조사선량률 상수 4.69 R$cm^2$/h-mCi 와 Ir-192 에너지 스펙트럼을 이용한 선원자체 및 철에 대한 질량흡수계수를 통해 구했으며, 실제 측정선량과 평균 3.8 % 오차범위에서 일치하였다. 선량 등방성은 선원의 측방향과 축 및 대각선방향으로 전리함을 이용하여 측정한 결과 3 % 이내 균등한 선량을 나타내었으며, 필름선량에서도 균등선량분포를 확인할 수 있었으며, Co-60 선원과 유사한 선량분포를 얻었을 수 있었다. 특히 본 연구의 선량특성조사는 강내조사선량선원 대체용의 선원개발과 선량계획 전산화의 근거가 될 것으로 믿는다.
콘크리트는 원자력 시설의 차폐용 구조물로 광범위하게 사용되고 있는 재료이다. 하지만, 시설의 해체 시 양적으로 가장 많이 발생하는 방사성 폐기물이기도하다. 콘크리트는 중성자를 포획하여 다양한 방사성 핵종을 생성하기 때문에 해체 전에 시료를 채취하여 방사능 측정 및 평가를 수행해야 한다. 측정은 주로 HPGe 검출기를 이용하는데 시료의 정확한 방사능 판정을 위해는 기하학적 보정인자, 자가흡수 보정인자, 계측기의 절대효율 등 효과적인 보정인자를 측정치에 반영해야 한다. 보정인자는 기하학적 및 화학적 상태가 실제 시료와 동일한 표준시료를 이용해서 동일한 측정조건 하에서 획득한다. 하지만, 콘크리트는 다양한 구성물질과 높은 밀도로 전처리가 제한적이므로 콘크리트 표준시료를 제작하는 것은 매우 어렵다. 또한 코어드릴(core drill)을 사용하여 채취되는 콘크리트 시료는 체적선원이므로 직경에 대한 기하학적 보정과 밀도에 대한 자가흡수에 대한 보정이 필수적이다. 따라서, 최근에는 많은 연구자들이 표준선원을 제작 후 측정하는 대신 몬테카를로 전산모사(Monte Carlo simulation)을 이용하여 효과적인 보정인자들을 계산하는 연구를 수행하고 있다. 본 연구에서는 Monte Carlo code 중 하나인 Geant4를 이용하여 방사화 콘크리트에서 가장 많이 생성되는 핵종인 152Eu, 60Co에서 방출되는 감마선 에너지에 대한 콘크리트 코어시료의 직경과 밀도에 따른 보정인자를 산출하였다.
검출기의 구조를 PENELOPE의 코드를 사용하여 전산모사 하였다. 표준혼합시료(450, 1,000 ml)를 사용하여 다양한 밀도와 높이에 따른 저에너지(59.54 keV)부터 고 에너지(1,836.05)에 대한 측정효율과 PENELOPE 전산모사에서 구한 효율을 비교하였으며, 또한 자체흡수에 대한 효율을 보정하여 다양한 환경시료에 적용하여 검출하한치를 알아보고자 한다. 표준혼합선원의 전체에너지 피크효율 값을 적용하여 높이에 따른 효율변화를 측정치와 PENELOPE의 전산모사 값과 비교하였다. 여기서 구한 값들을 자체흡수 보정하여 구한 효율을 실제 환경시료에 적용하여 검출하한치 값들을 구하였다. 밀도보정인자는 밀도가 $0.4g/cm^3$에서 241Am(59.54 keV)의 밀도보정인자는 1.15, PENELOPE 전산모사에서는 1.153, 137CS(661.66 keV) 에서는 $1.06g/cm^3$, PENELOPE 전산모사에서는 1.064, 88Y(1,836.04 keV)에 대한 밀도보정인자는 1.03, PENELOPE 전산모사에서는 1.033으로 불확도는 1% 이내에서 잘 일치함을 확인하였다. 환경 시료의 밀도에 따른 방사능 농도는 시료량이 많을수록, 측정시간이 증가할수록 MDA(Minimum Detectable Activity) 값이 감소함을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 디지털 X-선 영상시스템의 최적화 설계를 위하여 몬테카를로 방법을 이용한 영상모의실험용 코드를 visual $C^{++}$ 프로그래밍 언어를 사용하여 개발하였다. 디지털 X-선 영상시스템으로 Gd$_2$O$_2$S(Tb) 섬광체 및 광센서 어레이를 고려하였으며, 일반적인 실험 환경을 모사하기 위해 2차원 평행 그리드를 포함시켰다. X-선과 피사체, 그리드 및 섬광체와의 반응, 그리고 섬광체에서 발생된 빛의 거동 및 광센서 어레이에서의 수집을 몬테카를로 방법을 이용하여 모사하였다. Gd$_2$O$_2$S(Tb) 섬광체의 두께는 66$\mu\textrm{m}$로 설정하였으며, 광센서 어레이의 픽셀 피치는 48$\mu\textrm{m}$ 그리고 픽셀의 포맷은 256${\times}$256으로 가정하였다. 다양한 모의실험조건에서 X-선 영상을 획득한 후 객관적인 영상시스템의 성능평가 지표인 SNR(signal-to-noise ratio), MTF(modulation transfer function), NPS(noise power spectrum), DQE(detective quantum efficiency) 등을 계산하였으며, 이를 통해 화질을 평가하였다. 본 연구에서 개발된 영상모의실험 코드는 다양한 디지털 X-선 영상시스템에 대해 여러 설계변수들에 대한 성능을 예측함으로써 영상시스템 최적설계에 활용될 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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