Journal of Korean Society of Environmental Engineers
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v.28
no.4
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pp.368-375
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2006
Single and complex metal oxide catalysts supported onto a commercial DT51D $TiO_2$ have been investigated for gas-phase TCE oxidation in a continuous flow type fixed-bed reaction system to develop a better design approach to catalysts for this reaction. Among the $TiO_2$-supported single metal oxides used, i.e., $CrO_x,\;FeO_x,\;MnO_x,\;LaO_x,\;CoO_x,\;NiO_x,\;CeO_x\;and\;CuO_x$, with the respective metal contents of 5 wt.%, the $CrO_x/TiO_2$ catalyst was shown to be most active for the oxidative TCE decomposition, depending significantly on amounts of $CrO_x\;on\;TiO_2$. The use of high $CrO_x$ loadings greater than 10 wt.% caused lower activity in the catalytic TCE oxidation, which is probably due to production of $Cr_2O_3$ crystallites on the surface of $TiO_2$. $CrO_x/TiO_2$-supported $CrO_x$-based bimetallic oxide catalysts were of particular interest in removal efficiency for this TCE oxidation reaction at reaction temperatures above $200^{\circ}C$, compared to that obtained with $CrO_x$-free complex metal oxides and a 10 wt.% $CrO_x/TiO_2$ catalyst. Catalytic activity of 5 wt.% $CrO_x-5$ wt.% $LaO_x$ in the removal reaction was similar to or slightly higher than that acquired for the $CrO_x$-only catalyst. Similar observation was revealed for 5 wt.% $CrO_x$-based bimetallic oxides consisting of either 5 wt.% $MnO_x,\;CoO_x,\;NiO_x\;or\;FeO_x$. These results represent that such $CrO_x$-based bimetallic systems for the catalytic TCE oxidation on significantly minimize the usage of $CrO_x$ that is well known to be one of very toxic heavy metals, and offer a very useful technique to design new type catalysts for reducing chlorinated volatile organic substances.
$LaBO_3$ (B = Cr, Mn, Fe, Co, and Ni) perovskites, the most common perovskite-type mixed ionic-electronic conductors (MIECs), are promising candidates for intermediate-temperature solid oxide fuel cell (IT-SOFC) cathodes. The catalytic activity on MIEC-based cathodes is closely related to the bulk ionic conductivity. Doping B-site cations with other metals may be one way to enhance the ionic conductivity, which would also be sensitively influenced by the chemical composition of the dopants. Here, using density functional theory (DFT) calculations, we quantitatively assess the activation energies of bulk oxide ion diffusion in $LaBO_3$ perovskites with a wide range of combinations of B-site cations by calculating the oxygen vacancy formation and migration energies. Our results show that bulk oxide ion diffusion dominantly depends on oxygen vacancy formation energy rather than on the migration energy. As a result, we suggest that the late transition metal-based perovskites have relatively low oxygen vacancy formation energies, and thereby exhibit low activation energy barriers. Our results will provide useful insight into the design of new cathode materials with better performance.
To improve the conventional cathode-supported tubular solid oxide fuel cell (SOFC) from the viewpoint of low cell power density, expensive fabrication process and high operation temperature, the anode-supported tubular solid oxide fuel cell was investigated. The anode tube of Ni-8mol% $Y_2$O$_3$-stabilized $ZrO_2$ (8YSZ) was manufactured by extrusion process, and, the electrolyte of 8YSZ and the multi-layered cathode of $LaSrMnO_3$(LSM)ILSM-YSZ composite/$LaSrCoFeO_3$ were coated on the surface of the anode tube by slurry dip coating process, subsequently. Their cell performances were examined under gases of humidified hydrogen with 3% water and air. In the thermal cycle condition of heating and cooling rates with $3.33^{\circ}C$/min, the anode-supported tubular cell showed an excellent resistance as compared with the electrolyte-supported planar cell. The optimum hydrogen flow rate was evaluated and the air preheating increased the cell performance due to the increased gas temperature inside the cell. In long-term stability test, the single cell indicated a stable performance of 300 mA/$\textrm{cm}^2$ at 0.85 V for 255 hr.
This paper presents a new method for the improvement of color temperature without the change of the driving scheme using transparent dielectric layers with various metal oxides (CeO$_2$, Co$_3$O$_4$, CuO, Fe$_2$O$_3$, MnO$_2$, NiO) in plasma display panels (PDP). In this study, we fabricated ZnO-B$_2$O$_3$-SiO$_2$-Al$_2$O$_3$ glasse with various metal oxides and examined the optical properties of these glasses. As the metal oxides were added to the glasses, the visible transmittances of the dielectric layers decreased and the transmittances in special wavelength regions were reduced at different rates. The change of the transmittance in each wavelength range induced the variation of the visible emission spectra and the change of the color temperature in the PDP. The addition of Co$_3$O$_4$ and CuO slightly decreased the intensity of the blue light, but the intensities of the green and the red light were significantly decreased. Therefore, the color temperature can be improved from 6087K to 7378K and 7057K, respectively.
Manganese nodules were recovered within the deep subseafloor sediments (118.22 mbsf) at Site U1371 during International Ocean Discovery Program (IODP) expedition 329 from the South Pacific Gyre (SPG). Because most manganese nodules exist on the seabed surface, nodules present in deep sediments are uncommon. Therefore, the growth origin of manganese nodules was identified through mineralogical and geochemical analyses. The manganese nodule was divided into the concentric layer outside the manganese region and the inner part of the phosphatized region consisting of manganese oxide minerals and carbonate fluorapatite (CFA) minerals, respectively. The two-dimensional element distribution analysis of Mn, Co, Ni, Sr and Cu, Zn with low Mn/Fe ratio confirmed that manganese nodules were formed predominantly by a hydrogenetic process and a biogenic process in certain manganese layers. As a result, the manganese nodule was continuously precipitated in SPG environments of oligotrophic open paleoocean conditions and rapidly buried with siliceous ooze sediments when the SPG changed to a eutrophic environment. It has been confirmed that manganese nodules found within deep subseafloor sediments could be used as a new proxy for the reconstruction of paleooceanographic conditions.
Ham, Hyeong-Cheol;Kim, Hui-Su;Kim, Yong-Min;Yun, Chang-Won;Yun, Seong-Pil;Han, Jong-Hui;Nam, Seok-U
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2012.08a
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pp.140-140
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2012
최근에 고체산화물 연료전지(SOFC) 연료극 조건에서 우수한 상 안정성, 높은 혼합 전자/이온 전도도 및 황/탄소 저항성 때문에 yttrium-doped strontium titanium oxide (Y-doped SrTiO3)가 대체 연료극 재료로 주목을 받아 왔다. 그러나 Y-doped SrTiO3는 연료 산화에 대해서 기존의 Ni 계열 연료극보다 낮은 전기화학적 활성을 보이는 단점이 있다. 따라서, 효율적인 Y-doped SrTiO3 계열의 연료극 재료를 개발하기 위해서는 Y-doped SrTiO3의 연료극 특성 및 반응성의 이해가 필수적이다. 본 발표에서는 SOFC 연료극에서 수소 산화 반응성을 결정함에 있어 표면 산소 vacancy 형성 에너지의 역할에 대한 spin-polarized DFT (density functional theory) 결과를 발표할 예정이다. 표면 산소 vacancy 형성 에너지는 수소 산화 반응[H2+O (surface) ${\rightarrow}$ OH+OH ${\rightarrow}$ H2O+O (vacancy)]과 밀접한 관계가 있다는 것을 확인하였다. 또한 Y-doped SrTiO3의 표면을 3d-전이금속을(Sc, V, Cr, Fe, Co, Mn, Ni, Cu) 도핑함으로써 표면 산소 vacancy 형성 에너지를 제어할 수 있다는 것을 보였다.
Anode-supported solid oxide fuel cell (SOFC) was investigated to increase the cell power density at intermediate temperature through control of the cathode structure. The anode-supported SOFC cell were fabricated by wet process, in which the electrolyte of $8mol\%\;Y_2O_3-stabilized\;ZrO_2 (YSZ)$ was coated on the surface of anode support of Ni/YSA and then the cathode was coated. The cathode has two- or three- layered structure composed of $(La_{0.85}Sr_{0.15})_{0.9}MnO_{3-x}(LSM),\;LSM/YS$ composite (LY), and $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3{LSCF)$ with different thickness. Their single cells with different cathode structures were characterized by measuring the cell performance and ac impedance in the temperature range of 600 to $800^{\circ}C$ in humidified hydrogen with $3\%$ water and air. The cell with $LY\;9{\mu}m/LSM\;9{\mu}m/LSCF\;17{\mu}m$ showed best performance of $590mW/cm^2$, which was attributed to low polarization resistance due to LY and to low interfacial resistance due to LSCF.
Journal of the Korean Applied Science and Technology
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v.23
no.1
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pp.63-69
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2006
Methanol and formaldehyde were produced directly by the partial oxidation of methane. The catalysts used were mixed oxides of late-transition metals, such as Mn, Fe, Co, Ni and Cu. The reaction was carried out at $450^{\circ}C$, 50 bar in a fixed-bed differential reactor. The prepared catalysts were characterized by XRD, TPD and BET apparatus. Of the catalysts, A-Mn0.2-6, which contains 0.2 mole of Mn and calcined at $600^{\circ}C$, showed the best catalytic activity: 3.7% methane conversion, and 30 and 28% methanol and formaldehyde selectivities, respectively. The catalytic activity was changed with the content of Mn and the calcination temperature. Catalytic activity increased with the specific surface areas of the catalysts. With XRD, it was found that the structure of the catalysts are changed with calcination temperature. Through $O_2-TPD$ experiment, it was found that the catalysts showing good catalytic activity showed $O_2$ desorption peak around $800^{\circ}C$.
KIER has been developing the anode-supported flat tubular solid oxide fuel cell unit bundle for the intermediate temperature($700{\sim}800^{\circ}C$) operation. Anode-supported flat tubular cells have Ni/YSZ cermet anode support, 8 moi.% $Y_2O_3$ stabilized $ZrO_2(YSZ)$ thin electrolyte, and cathode multi-layer composed of Sr-doped $LaSrMnO_3(LSM)$, LSM-YSZ composite, and $LaSrCoFeO_3(LSCF)$. The prepared anode-supported flat tubular cell was joined with ferritic stainless steel cap by induction brazing process. Current collection for the cathode was achieved by winding Ag wire and $La_{0.6}Sr_{0.4}CoO_3(LSCo)$ paste, while current collection for the anode was achieved by using Ni wire and felt. For making stack, the prepared anode-supported flat tubular cells with effective electrode area of $90\;cm^2$ connected in series with 12 unit bundles, in which unit bundle consists of two cells connected in parallel. The performance of unit bundle in 3% humidified $H_2$ and air at $800^{\circ}C$ shows maximum power density of $0.39\;W/cm^2$ (@ 0.7V). Through these experiments, we obtained basic technology of the anode-supported flat tubular cell and established the proprietary concept of the anode-supported flat tubular cell unit bundle.
Gold catalysts supported on metal-oxides were prepared by co-precipitation using the various metal nitrates and chloroauric acid as precursors, and effect of water addition on the catalytic activity in CO oxidation was investigated. Among the various supported gold catalysts, Au/$Co_{3}O_{4}$ and Au/ZnO catalysts showed the excellent activity for CO oxidation. Water in the reactant gas had a negative effect on the oxidation activity over Au/$Co_{3}O_{4}$ catalysts and a positive effect on that over Au/ZnO, which means the activity depends strongly on the nature of support. It was also confirmed that no significant change in the particle size of gold was observed after reaction both in dry and wet conditions. This fact suggested that the deactivated catalyst due to a carbonate species could be regenerated by water addition in the reactant gas.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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