Aiming at one of decisive alternatives for long term aspect of nuclear power concerns, an integral and closed nuclear system, AMBIDEXTER (Advanced Molten-salt Break-even Inherently-safe Dual-mission Experimental and TEst Reactor) concept is under development. The AMBIDEXTER complex essentially comprises two mutually independent loops of the radiation/material transport and the heat/energy conversion, centered at the integrated reactor assembly, which enables one to utilize maximum benefits of nuclear energy under minimum risks of nuclear radiation. And it provides precious radioisotopes and radiation sources from its waste stream. Also the reactor operates at very low level of fission products inventory throughout its lifetime. The nuclear and thermalhydraulic characteristics of the molten TH/$^{233}$ U fuel salt extend the capability of the self-sustaining AMBIDEXTER fuel cycle to enhance resource security and safeguard transparency. The reactor system is consisted of a single component module of the core, heat exchangers and recirculation pumps with neither pipe connections nor active valves in between, which will significantly improve inherent features of nuclear safety. States of the core technologies associated with designing and developing the AMBIDEXTER concept are mostly available in commercialized form and thus demonstration of integral aspects of the concept should be the prime area in future R&D programs.
산소-공융염(LiCl-KCl) 기포탑에서 4종의 희토류염화물($Ce/Nd/Pr/EuCl_3$)의 산화반응 특성에 대한 연구를 수행하였다. HSC Chemistry software를 이용한 모델링 결과 산소 및 희토류염화물이 존재하는 계에서 가장 안정된 화합물은 옥시염화물(EuOCl, NdOCl, PrOCl)과 산화물($CeO_2$, $PrO_2$)이었으며, 이러한 결과는 옥시염화물 및 산화물이 형성되는 반응의 Gibbs 자유에너지 경향성과도 일치하였다. 실험결과 공융염 내에서 산소와 희토류염화물과의 반응으로 산소분산 시간 및 공융염 온도와 상관없이 Eu, Nd, Pr은 옥시염화물로, Ce, Pr은 산화물형태의 침전물로 형성되었으며, 이러한 결과는 열역학적 데이터를 이용한 모델링 결과와 일치하였다. 4종의 복합희토류 침전물은 등방형태와 정방형태의 침전물로 구분되었는데 주사전자현미경(SEM-EDS) 분석결과 등방구조(cubic structure) 형태의 침전물은 산화물이었고, 정방형 구조(tetragonal structure)의 침전물은 옥시염화물이었다. 실험에 사용된 4종의 희토류염화물의 공융염에 불용성인 침전물로의 전환효율은 온도 및 분산시간이 증가하면 증가하였으며, Ce가 가장 빠른 반응특성을 나타내었다. $650^{\circ}C$의 공융염 온도 및 420분의 산소분산시간 조건에서 4종의 희토류염화물의 산화효율은 모두 99% 이상이었다.
파이로 공정은 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정 중 전해환원 공정은 LiCl을 전해질로 사용하여 산화물을 금속으로 전환시키는 공정으로 금속 전환체에 잔류염이 포함되므로 후속 공정이 요구된다. 진공 증류 공정은 다양한 용융염계에서 적용되어 왔으며 금속 전환체에서도 활용될 수 있다. 전해환원 금속 전환체 잔류염은 LiCl과 알카리 및 알카리토 금속 염화물을 포함한다. 본 연구에서는 이들 염화물들의 증기압을 추산하여 진공 증류 공정에서 잔류 액체의 조성변화를 계산하였다. 증류된 기체가 일정하게 제거되는 조건에서 물질수지와 기-액 평형식을 결합한 모델을 개발하였으며 증기압을 이용하여 무차원 시간에 대한 액체 조성 변화를 계산하였다. 공정 조건 변화 모사를 위해 온도와 용융염 조성을 변화시켜 거동을 비교하였다. 잔류염의 증류는 주성분인 LiCl에 의해 지배되었으며 LiCl 보다 증기압이 높은 CsCl은 쉽게 제거될 것이 예상되었다. 증기압이 유사한 RbCl은 LiCl과 일정한 조성이 유지되었다. 반면 증기압이 낮은 $SrCl_2$와 $BaCl_2$는 시간에 따라 농축되며 초기 조성이 높은 경우 증류 과정에서 석출될 가능성이 있는 것으로 예상되었다.
한국원자력연구소에서는 산화물 형태의 사용후핵연료를 용융염 매질에서 금속으로 전환함으로써 사용후핵연료의 발열량, 부피 및 방사능을 1/4로 감소시킬 수 있는 전기화학적 금속전환공정을 개발하고 g 규모(3-40g $U_{3}O_{8}$ batch)로 기초실험을 수행하고 있다. 본 연구에서는 전기화학적 금속전환 장치를 5kg $U_{3}O_{8}$ batch 규모로 설계 제작하고, 목표로 하고 있는 20kg $U_{3}O_{8}$ batch 규모 핫셀 실증을 위한 장치설계자료를 산출하기 위해 mock-up test를 수행하였다. 운전변수에 따른 $U_{3}O_{8}$의 전기화학적 환원거동을 규명하였으며, $U_{3}O_{8}$ 분말을 99% 이상 금속전환하여 전기화학적 금속전환공정의 타당성을 kg 규모로 검증할 수 있었다.
경막결정화를 이용한 산화물 사용후연료의 전해환원 공정에서 발생하는 LiCl 염폐기물 내 포함되어 있는 Cs 및 Sr을 분리(농축)에 대한 실험을 수행하였다. 결정화 공정에서 Cs 및 Sr과 같은 불순물들은 불순물들의 용융염상 및 결정상에 대한 용해도이 차리로 분리되어 최종적으로 작은 양의 LiCl 용융염내에 농축된다. 본 연구에서는 LiCl-CsCl-$SrCl_2$ 계에대한 고체-액체 상평형도를 통해 결정화를 통한 분리가능성을 파악하였으며 열전달방정식의 계산을 통해 경막결정화 운전중 LiCl 용융염상의 온도분포를 예측할 수 있었다. 경막결정화 공정에서 결정성장 속도는 분리효율에 큰 영향을 미쳤으며 90%의 LiCl 재생율을 가정할 경우 20-25 l/min의 냉각속도 그리고 $0.2g/min{\cdot}cm^2$ 보다 작은 결정성장 속도조건에서 각각의 Cs 및 Sr에 대하여 90% 정도의 분리효율을 나타내었다.
산화물 사용 후 핵연료를 처리하는 전해환원공정에서는 LiCl 용융염계에서 산소가 생성되는 반응을 수반하게 되며, 생성된 산소로 인해 반응기의 구조재료를 상당히 부식시킬 수 있는, 화학적으로 심각한 반응환경을 조성한다. 따라서, 고온 용융염을 다루는 전해환원 공정장치를 위해서는 최적의 재료를 선택하는 것이 필수적이다. 본 연구에 서는 리튬용융염, $675^{\circ}C$, 216시간동안 산화분위기에서 코팅이 안 된 초합금과 코팅된 초합금 시편의 고온 부식연구를 수행하였다. IN713LC 초합금 시편에 aluminized NiCrAlY bond 코팅 후 $Y_2O_3$ top 코팅을 하였다. 코팅이 안 된 초합금은 부식층의 빠른 성장응력과 열적응력에 의한 부식층의 박리로 명확한 무게손실을 보인다. 탑 코팅의 화학적 및 열적 안정성으로 인해 고온 리튬용융염을 다루는 구조재료의 부식 저항성이 증가함을 확인할 수 있었다.
Lee, Seong Hun;Choi, Jeong Hun;Yoo, Bung Uk;Lee, Jong Hyeon
한국재료학회지
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제27권12호
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pp.672-678
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2017
In the production of zirconium cladding tube, a pickling acid solution is used to remove surface contaminants, which generates tons of pickling acid waste. The waste pickling solution is a valuable resource of Hf-free Zr. Many studies have investigated separating the Hf-free Zr source from the waste pickling acid. The results showed that $Ba_2ZrF_8$ precipitates prepared from the waste pickling acid were useful as an electrolyte for the electrorefining of Zr in molten salt. In the present work, electrorefining was performed in a $Ba_2ZrF_8-LiF$ binary electrolyte to recover Zr from a Hf-free CuZr ingot anode prepared by electroreduction. Before electrorefining, two pretreatments are performed. First, electrolyte melting was carried out to determine the eutectic temperature, and second, the electrolyte was treated to eliminate impurities, mainly hydride. After electrorefining, the cathode deposits were analyzed by $O_2$ gas analyzer and SEM-EDX to explore the possibility of recovering nuclear-grade Zr metal. Moreover, the anode was analyzed by SEM-EDX to determine the Zr dissolution depth.
Jeon, Min Ku;Kim, Sung-Wook;Lee, Keun-Young;Choi, Eun-Young
방사성폐기물학회지
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제19권2호
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pp.271-278
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2021
In this study, a chlorination technique for recycling Li2ZrO3, a reaction product of ZrO2-assisted rinsing process, was investigated to minimize the generation of secondary radioactive pyroprocessing waste. It was found that the reaction temperature was a key parameter that determined the reaction rate and maximum conversion ratio. In the temperature range of 400-600℃, an increase in the reaction temperature resulted in a profound increase in the reaction rate. Hence, according to the experimental results, a reaction temperature of at least 450℃ was proposed to ensure a Li2ZrO3 conversion ratio that exceeded 80% within 8 h of the reaction time. The activation energy was found to be 102 ± 2 kJ·mol-1·K-1 between 450 and 500℃. The formation of LiCl and ZrO2 as reaction products was confirmed by X-ray diffraction analysis. The experimental results obtained at various total flow rates revealed that the overall reaction rate depends on the Cl2 mass transfer rate in the experimental condition. The results of this study prove that the chlorination technique provides a solution to minimize the amount of radioactive waste generated during the ZrO2-assisted rinsing process.
삼불화알루미늄($AlF_3$)이 포함된 염화물-불화물 혼합 용융염에서 ZIRLO 튜브를 이용한 지르코늄 전해정련공정을 실증하였다. 순환 전압전류실험 결과, $AlF_3$의 농도가 증가함에 따라 금속환원의 개시 전위가 일정하게 증가하고 지르코늄-알루미늄 합금형성과 관련된 추가적인 peak의 크기가 점차 증가하는 것으로 나타났다. 전류조절 전착법과 달리, -1.2 V의 일정전위에서 수행한 지르코늄 전해정련에서 방사형 판 구조의 지르코늄 성장이 염의 상단 표면에서 확연하게 나타났으며, 전착물 지름의 크기는 $AlF_3$의 농도에 따라 점차 증가하는 것으로 나타났다. 주사전자현미경(SEM)과 에너지 분산 X선 분광기(EDX)와 X선 광전자 분광기(XPS)를 이용하여 판 구조의 지르코늄 전착물을 분석한 결과, 극미량의 알루미늄이 지르코늄-알루미늄 합금 형태로 존재하며, 전착물의 상단과 하단 간에 서로 다른 화학성분구조를 갖는 것으로 나타났다. $AlF_3$의 첨가는 전착물 내 잔류염 양을 줄이고, 지르코늄 회수를 위한 전류효율을 향상시키는 데 효과적인 것으로 나타났다.
Molten salt reactors represent a promising advancement in nuclear technology due to their potential for enhanced safety, higher efficiency, and reduced nuclear waste. However, the development of structural materials that can survive under severe corrosion environments is crucial. In the present work, pure Ni was deposited on the surface of 316H stainless steel using a directed energy deposition (DED) process. This study aimed to fabricate pure Ni alloy layers on an STS316H alloy substrate. It was observed that low laser power during the deposition of pure Ni on the STS316H substrate could induce stacking defects such as surface irregularities and internal voids, which were confirmed through photographic and SEM analyses. Additionally, the diffusion of Fe and Cr elements from the STS316H substrate into the Ni layers was observed to decrease with increasing Ni deposition height. Analysis of the composition of Cr and Fe components within the Ni deposition structures allows for the prediction of properties such as the corrosion resistance of Ni.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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