The concurrent production of methanol and dimethyl ether from carbon dioxide hydrogenation has been studied under various reaction conditions. First, the methanol synthesis was compared with the concurrent production method. For the methanol synthesis, the ternary mixed oxide catalyst (CuO/ZnO/Al2O3) was used and for the coproduction of methanol and dimethyl ether, silica-alumina was mixed with the methanol synthesis catalyst to be a hybrid catalyst. The results show that the co-production provides much higher per-pass yield than methanol synthesis even at very short contact time. The effects of temperature, contact time, pressure and catalyst hybrid ratio on the product yields and selectivities were also determined in the co-production.
Journal of the Korean Applied Science and Technology
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v.19
no.4
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pp.251-257
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2002
Liquid-phase methanol synthesis via methyl formate using coal-derived syngas was carried out in a bench-scale(diameter 173 mm and dispersion height 1200 mm) slurry bubble column reactor(SBCR) Under the condition of $180^{\circ}$. 61 atm, 30 L/min, $H_{2}$/CO=2 and a slurry mixture of 2 kg of copper chromite and 0.5 kg of $KOCH_{3}$ suspended in 14 L of methanol, the per pass conversions of syngas is 6 %, maximum concentration of methyl formate 3.088 mol% and maximum synthesis, rate of methanol 0.8 gmole/kg ${\cdot}$ hr. It is a significant evidence that copper chromite powder as heterogeneous catalyst didn't active for the hydrogenolysis of methyl formate to methanol, resulting copper chromite powder was not efficiently suspended in a slurry mixture. To enhance the hydrogenolysis of methyl formate in liquid-phase methanol synthesis process, the designed SBCR have need to use the higher specific gravity solvent and/or decrease the catalyst particle size.
Cho Wonihl;Choi Chang Woo;Baek YoungSoon;Row Kyung Ho
한국가스학회:학술대회논문집
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2005.10a
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pp.83-87
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2005
The kinetics of the direct synthesis of DME was studied under different conditions over a temperature range of $220\~280^{\circ}C$, syngas ratio $1.2\~ 3.0$ All experiment were carried out over hybrid catalyst, composed to a methanol synthesis catalyst (Cu/ZnO/$Al_2O_3$) and a dehydration Catalyst ($\gamma$-Al_2O_3$) The observed reaction rate qualitatively follows a Langmiur-Hinshellwood type of reaction mechanism. Such a mechanism is considered with three reaction, methanol synthesis, methanol dehydration and water gas shift reaction. From a surface reaction with dissociative adsorption of hydrogen, methanol and water, individual reaction rate was determined
Catalytic hydrogenation of carbon dioxide for the simultaneous synthesis of methanol and dimethyl ether (together called oxygenates) over a combination of methanol synthesis and methanol dehydration catalysts has been studied. Various methanol synthesis and methanol dehydration catalysts were examined for this reaction. The addition of promotors like $Ga_2O_3\; and\; Cr_2O_3$ to Cu/ZnO catalyst gave much more enhanced yield on the formation of oxygenates. From the results, the promotional effect of $Cr_2O_3$ has been explained in terms of increase in the intrinsic activity of Cu while that of $Ga_2O_3$ being increase in the dispersion of Cu. Among the methanol dehydration catalysts examined, the solid acids bearing high population of intermediate-strength acid sites were found to be very effective for the production of oxygenates. HY zeolite which contains strong acid sites produce small amount of hydrocarbons as by-products. However, CuNaY zeolite in which the presence of strong acid sites are minimum gives very high oxygenates yield without the formation of hydrocarbons.
It has been known that, in enzymatic synthesis of cephalexin, the conversion yield was reduced by high loading of ampicillin acylase. In order to elucidate this phenomena, pH-controlled synthesis of cephalexin was examined using a purified Acetobacter turbidans acylase. When the pH of the reaction mixture was maintained at $6.20{\pm}0.04$, the reduction of the maximal conversion rate was not observed even with high enzyme loading. The kinetic parameters also suggest that pH drop during the enzymatic synthesis of cephalexin was mainly attributed to the rapid hydrolysis of D-${\alpha}$-phenylglycine methyl ester to D-${\alpha}$-phenylglycine, rather than the disappearance of 7-amino-3-deacetoxycephalosporanic acid for cephalexin synthesis. At higher molar ratio of two substrates, [D-${\alpha}$-phenylglycine methyl ester]/[7-amino-3-deacetoxycephalosporanic acid], the conversion rate was also elevated under pH-controlled enzymatic synthesis, which implies that the main reason for the pH drop is due to the production of D-${\alpha}$-phenylglycine methyl easter, the effect of a water-methanol cosolvent system on the ester, the effect of a water-methanol cosolvent system on the conversion profile was also examined. Even the though the conversion rate was increased in 10% methanol solution, a higher than 16% methanol in the reaction mixture caused an inactivation of enzyme.
A third of primary energy is lost as a waste heat. To improve this inefficient use of energy, systems using chemical reaction have been suggested and studied. In this study, methanol decomposition/synthesis reaction as a chemical reaction was selected for long time heat storage and long distance heat transport system because of safe, cheap and gaseous product. The purpose of this study is to find the optimal conditions in the methanol decomposition and synthesis reactions for long distance heat transport. Several parameters such as reaction temperature, pressure, $H_2$/CO ratio, space velocity, catalyst particle size were tested to find the effects on the reaction rates for the methanol synthesis. And the reaction temperature, space velocity, catalyst particle size were tested to find the effects on the production concentration for the methanol decomposition.
Journal of the Korean Applied Science and Technology
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v.22
no.1
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pp.56-61
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2005
Methanol was synthesized by homogeneous and catalytic reactions of partial oxidation of methane. The effect of pressure, temperature and oxygen concentration on methanol synthesis was investigated. The catalyst used was Bi-Cs-Mg-Cu-Mo mixed oxide. The partial oxidation reaction was carried out in a fixed bed reactor at 20${\sim}$46 bar and $450{\sim}480^{\circ}C$ and oxygen concentration of 5.3${\sim}$7.7mol%. The results were compared with results of homogeneous reaction performed at the same conditions. Methane conversions of the homogeneous and catalytic reactions increased with temperature. Methanol selectivity of the homogeneous reaction decreased with increasing temperature. However, the methanol selectivity of catalytic reaction increased with temperature. For both homogeneous and catalytic reactions, the methane conversions were around 5%. This may be due to the low oxygen concentration. Methanol selectivity of the catalytic reaction was higher than that of homogeneous one.
Park, Eun-Seok;Shin, Ki-Seok;Ahn, Sung-Hwan;Hahm, Hyun-Sik
Korean Chemical Engineering Research
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v.50
no.1
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pp.41-49
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2012
This study was aimed at the development of catalysts for the direct methanol synthesis by partial oxidation of methane. Mo-Bi-V-Al mixed oxide catalysts were prepared and characterized and used in the direct methanol synthesis reaction. The catalysts prepared by the sol-gel method had much larger surface areas than those prepared by the co-precipitation method. The larger the surface area was, the less the methanol selectivity was. The catalysts having larger surface area facilitate the complete oxidation of methane, decreasing the selectivity of methanol. The catalysts prepared by the sol-gel method showed higher methanol selectivity of 13% at $20^{\circ}C$ lower temperature than those prepared by the co-precipitation method. Through XRD analysis, it was revealed that the structures of the catalysts prepared by the two methods were different. In the reaction, methanol selectivity increased and carbon dioxide selectivity decreased with pressure due to the suppression of complete oxidation reaction at a high pressure.
In recent years, methanol has attracted much attention since it can be cleanly manufactured by the combined use of atmospheric $CO_2$ recycling and water splitting via renewable energy. For the concept of "methanol economy", an active methanol synthesis catalyst should be prepared in a sophisticated manner rather than by empirical optimization approach. Even though Cu/ZnO-based catalysts prepared by coprecipitation are well known and have been extensively investigated even for a century, fundamental understanding on the precipitation chemistry and catalyst nanostructure has recently been achieved due to complexity of the necessary preparation steps such as precipitation, ageing, filtering, washing, drying, calcination and reduction. Herein we review the recent reports regarding the effects of various synthesis variables in each step on the physicochemical properties of materials in precursor, calcined and reduced states. The relationship between these characteristics and the catalytic performance will also be discussed because many variables in each step strongly influence the final catalytic activity, called "chemical memory". All discussion focuses on how to prepare a highly active Cu/ZnO-based catalyst for methanol synthesis. Furthermore, the preparation strategy we deliver here would be utilized for designing other coprecipitation-derived supported metal or metal oxide catalysts.
A methanol synthesis process via reverse-water-gas-shift and methanol formation reactions has been analyzed using the notion of exergy. The analysis has been based on the simulation results with the aid of real operating data. Driving and material exergy losses have been defined and quantified, respectively. Locations and the reason of major exergy losses have been pinpointed and improvement strategies have been suggested. It had been noted that the exergy analysis can provide a sound scientific base for adopting the concept of industrial ecology and developing loss prevention schemes.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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