The need for efficient and sustainable energy storage solutions has emerged due to a rapidly increasing energy demand and growing concerns about environmental issues. Among various energy storage methods, lithium secondary batteries are widely used in a variety of electronic devices such as smartphones, laptops, electric vehicles, and large-scale power storage systems due to their high energy density, long lifespan, and cost competitiveness. Recently, all-solid-state batteries (ASSBs) have attracted great attention because they can reduce the risk of fire associated with liquid electrolytes. Additionally, using high-capacity alternative anodes and cathodes in ASSBs can enhance energy density. However, ASSBs that use solid electrolytes experience a degradation in their electrochemical performances due to resistance at solid-solid interfaces. These interfaces can also result in poor physical contact and the presence of products formed from chemical and electrochemical reactions. Solving this interface problem is a critical issue for the commercialization of ASSBs. This review summarizes interfacial reactions between the cathode and solid electrolyte, along with research aimed at improving these interactions. Future development directions in this field are also discussed.
질량 및 부피 증가없이 전지와 구조물기능을 복합재에 결합시키는 구조전지 연구가 광범위하게 진행되고 있다. 탄소섬유 및 유리섬유를 하중지지 및 음극, 분리막 용도로 사용하고, 하중전달이 가능한 고체전해질을 모재로 쓰는 것이 현재 아이디어 이지만, 고체전해질이 두 성능을 충분히 만족시키지 못하는 수준이라 구조전지를 구현하지 못하고 있는 실정이다. 그래서, 본 연구는 유리섬유 분리막 및 액체전해질을 사용하여 하중지지 및 전지의 기능을 동시에 수행하는 실험을 구성하여 액체전해액을 사용한 구조전지의 가능성 및 전기적 물성 변화를 관찰하였다. 인장된 분리막은 안정성을 떨어트리는 영향을 미치는데, 이는 양극의 미세입자들이 늘어난 유리섬유의 틈새로 침투하는 것을 분리막이 막지 못하기 때문이라 예상하였고, 상용 분리막을 추가로 사용 하여 그 예상되는 원인을 확인해 보았다. 그리고, 이러한 구조전지 시스템을 구현하기 위해서는 유리섬유 특성의 연구와 전극과 분리막의 계면에 대한 연구가 필요하다.
상온 이온성 액체인 propylmethylpyrrolidinium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (PMPyr-TFSI)를 리튬이차전지 전해질 용매로 사용 시 PMPyr-TFSI 내 수분 및 브롬 불순물이 전지의 성능에 미치는 영향을 연구하였다. 고전압 양극 물질인 $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4$ 스피넬 구조 양극을 이용한 반쪽 전지의 전해질로 PMPyr-TFSI를 사용 하는데 있어, PMPyr-TFSI의 수분 함유량을 각각 12, 77, 1060 ppm으로 제어하고 전압 곡선 개형 및 쿨롱 효율 거동 추적을 통해 PMPyr-TFSI 수분량이 전지 성능에 부정적인 영향을 미치는 것을 구체적으로 확인하였다. 또한, PMPyr-TFSI 전해질 내의 브롬 이온 불순물 양 제어를 통하여, 전지 내에서 브롬 이온 불순물과 관련한 전기화학 부반응을 찾아 내었다. 이들 할로겐 불순물에 의한 초기 전지 쿨롱 효율저하는 눈에 띠었으나, 수명 저하에는 큰 변화가 없음을 확인하였다.
많은 실험실 기반의 리튬이차전지 실험결과는 코인셀로부터 얻어진다. 이는 조립의 용이성, 저렴한 가격, 실험 결과의 우수한 재연성 등에 기인한다. 코인셀은 케이스(case), 가스켓(gasket), 스페이서(spacer disk), 스프링(wave spring)로 구성되어 있으며, 이러한 구조적인 특성으로 인하여 코인셀은 상용화된 파우치, 각형 및 원통형 전지에 비하여 전극 무게 대비 많은 양의 전해질을 포함하게 된다. 하지만 과량의 전해액이 셀의 성능에 미치는 영향에 대한 연구는 현재까지 이루어지지 않은 상황이다. 본 연구에서는 액체 전해액의 양을 다르게 제어하여 코인셀에 미치는 영향을 알아보고자 하였다. 전해액의 양은 전극 용량 대비 30, $100mg\;mAh^{-1}$(전해액의 양/전극용량)로 제어하였으며, 조립된 셀의 전해액 함량에 따른 전기화학적 특성을 확인하기 위해 초기 충 방전 곡선과 상온 ($25^{\circ}C$), 고온 ($60^{\circ}C$) 및 고전압(4.5 V)에서의 수명특성평가를 진행하였다. $30mg\;mAh^{-1}$의 전해액을 포함하는 단위 전지의 경우, 고온 및 고전압 조건에서 $100mg\;mAh^{-1}$의 경우에 비해 매우 우수한 방전 용량 유지 특성을 나타내었다. 전자는 후자보다 더 큰 내부저항 증가를 보였으며, 이를 통해 전해액의 양이 전지의 방전 용량 유지 특성에 매우 큰 영향을 미치고 있음을 확인하였다.
고에너지밀도 대용량 리튬이온전지를 채용한 전기자동차 및 에너지저장시스템에서 발생하고 있는 발화사고로 인해, 고안전성 전고체 리튬이차전지(All-solid-state Lithium Secondary Battery, ALSB)에 대한 연구가 국내외에서 활발히 진행되고 있다. 하지만, 단순히 액체전해질을 고체전해질로만 바꾸는 것이 아니라, 이로 인해 수반되는 전극 및 전지 설계와 해석이 크게 달라진다는 점에서 해결해야 될 이슈들이 산재해 있다. 특히, 전지는 전극 설계에 따라 그 성능이 굉장히 상이함에도 불구하고, 실질적인 전고체 전지 실험 구현의 어려움으로 전고체 전극(All-solid-state Electrode, ASSE) 설계에 따른 성능 차이를 체계적으로 비교 분석하여 최적화하는 연구는 매우 제한적이다. 이를 극복하기 위한 방안으로, 가상의 3차원 전고체 전극 구조체를 형성하고, 형성된 구조체를 바탕으로 다양한 성능 결정 파라미터를 도출하며, 더불어 분석 전극을 포함한 전지의 성능까지 예측할 수 있는 기술을 개발하는 연구가 주목을 받기 시작했다. 본 총설에서는 3차원 전고체 전극 구조체 형성부터 전고체 리튬이차전지의 성능을 예측하는 기술까지 각각의 기술들이 갖고 있는 장단점을 폭넓게 다룰 것이며, 나아가 본 기술이 나아갈 최종적인 목표까지 간략히 기술하고자 한다.
We investigated the electrochemical properties of lithium/molybdenum sulfide(Li/MoS$_2$) using tetra (ethylene glycol) dimethyl ether(TEGDME) electrolyte. The Li/TEGDME/MoS$_2$ cell showed the first discharge capacity of 288mAhg$^{-1}$. From the XRD, SEM results of the MOS$_2$ electrode in various cut-off voltage during charge-discharge process, MoS$_2$ partly changed into Li$_2$S and Mo during discharge and Li$_2$S partly recovered into MOS$_2$ and Li during charge. Full charged MOS$_2$ electrode showed lump shape of big size, which might be related to agglomerate of MoS$_2$ particles. Therefore, the degradation might be related to decrease of active material for electrochemical reaction by agglomeration of MOS$_2$.
Well-defined o-$LiMnO_2$ cathode materials were synthesized using LiOH and $Mn_3O_4$ starting materials at $1050^{\circ}C$ in an argon flow by quenching method. The synthesized $LiMnO_2$ particles with crystalline phases were identified with X-ray diffraction (XRD, Dmax/1200, Rigaku). XRD results, demonstrated that the compound $LiMnO_2$ can be indexed to a single-phase material having the orthorhombic structure. In this paper, we analyzed the electrochemical performance of $LiMnO_2$/Li using solid polymer electrolyte and liquid electrolyte.
Ann, Jiu;Choi, Sunho;Do, Jiyae;Lim, Seungwoo;Shin, Dongwook
Journal of Ceramic Processing Research
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제19권5호
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pp.413-418
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2018
All-solid-state lithium batteries (ASSBs) using inorganic sulfide-based solid electrolytes are considered prospective alternatives to existing liquid electrolyte-based batteries owing to benefits such as non-flammability. However, it is difficult to form a favorable solid-solid interface among electrode constituents because all the constituents are solid particles. It is important to form an effective electron conduction network in composite cathode while increasing utilization of active materials and not blocking the lithium ion path, resulting in excellent cell performance. In this study, a mixture of fibrous VGCF and spherical nano-sized Super P was used to improve rate performance by fabricating valid conduction paths in composite cathodes. Then, composite cathodes of ASSBs containing 70% and 80% active materials ($LiNi_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}O_2$) were prepared by a solution-based process to achieve uniform dispersion of the electrode components in the slurry. We investigated the influence of binary carbon additives in the cathode of all-solid-state batteries to improve rate performance by constructing an effective electron conduction network.
전기자동차, 하이브리드 및 플러그 인 전기자동차 등과 같은 대용량 전력공급을 요하는 영역으로의 리튬 이온전지의 응용을 위해서는 우수한 전지 신뢰성 및 안전성이 요구되어진다. 이러한 요구에 부응하기 위해서는 전지 구성 성분들은 대전류가 흐르는 조건 하에서 불가피하게 발생되는 열에 대한 저항성이 있어야 한다. 그러나 리튬 염을 해리하는 기능을 갖는 카보네이트계 유기 용매는 휘발성이 높고, 가연성 물질이기 때문에 오용 조건에서 전지의 발화, 폭발 등과 같은 열폭주 현상을 억제하지 못하고 연료로 작용하기 때문에 전지의 안전성에 문제를 일으킬 수 있다. 최근 전지의 안전성을 향상시키기 수단으로 난연성 소재에 대한 관심도가 크게 증가하고 있다. 본 총설에서는 난연성 전해액을 설계하기 위한 최근 연구내용을 소개하고자 한다. 액체 전해액의 난연화는 유기용매 일부를 난연성 소재로 대체하는 것에 의해 이루어질 수 있으며 난연제, 불소화 유기용매 및 이온성 액체를 사용하는 접근방법을 통해 전지의 고안전성을 실현할 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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