전극 구성에 따른 고효율 전해정련공정의 일반적인 모델을 구축하기 위하여, 상미분방정식 인터페이스를 갖는 COMSOL Multiphysics V5.3 전착 모듈을 사용하여 수치해석을 실시하였다. 구축된 모델은 한국원자력연구원에서 제작한 실험실 규모 (1kg 우라늄/day 규모) 다중배열전극 전해정련장치를 사용해 전극 간 거리, 전극 배열을 변수로 하여 실시한 실험의 전류밀도-전위 곡선과 비교하였다. 공정온도는 $500^{\circ}C$이다. 용융염은 3wt% $UCl_3$가 포함된 LiCl-KCl 공융염을 사용하였다. 검증된 모델을 이용하여 전류밀도-셀전위 곡선을 계산한 결과 전극 간 거리가 가까울수록, 전극 배열은 양극/음극 면적비가 증가할수록 셀 전위가 낮아져 전해정련장치의 우라늄 처리효율을 향상시킬 수 있다는 것을 확인하였다. 이러한 접근은 고출력 사용후핵연료 전해정련기의 안전설계를 위한 데이터베이스 구축에 유용할 것이다.
전해환원공정의 금속전환체로부터 우라늄을 회수하는 전해정련공정의 수율을 높이기 위해 고수율 전해정련장치가 개발되었다. 전해정련장치의 수율을 증대시키기 위해서는 고체음극에 전착되는 우라늄 덴드라이트를 음극 표면으로부터 효율적으로 회수할 수 있어야 한다. 철강 재료의 음극을 고체음극으로 사용하면, 우라늄 덴드라이트가 전착되어 쉽게 떨어지고 않고 고착 되어 점착계수(sticking coefficient)가 높아진다. 본 연구에서는 효율적으로 고체음극의 점착계수를 낮출 수 있는 진동 탈리법을 개발하였고 이를 적용하였다. 고체음극에 진동을 가함으로써 고체 표면에서 우라늄 전착물이 흑연음극의 자발특성과 유사하게 효율적으로 탈리됨을 확인하였다. 이러한 진동모드에 의한 고체음극에서의 전착물의 탈리 특성을, 고수율 전해정련장치 개념으로 개발한 흑연음극의 자발탈리 특성과 비교 검토하였다. 그리고 우라늄 덴드라이트의 진동 탈리에 대한 인가전류밀도와 진동 스트로크에 의한 영향 등을 고찰하였다.
Lafreniere, Philip;Zhang, Chao;Simpson, Michael;Blandford, Edward D.
Nuclear Engineering and Technology
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제52권9호
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pp.2025-2033
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2020
Signature-based safeguards (SBS) is being developed to assist tradition nuclear material accountancy methods in tracking material in pyroprocessing facilities. SBS involves identifying off-normal scenarios that would result in improper movement of material in a pyroprocessing facilities and determining associated sensor response signatures. SBS investigations are undertaken in the computational space utilizing an electrochemical transport code known as enhanced REFIN with anodic dissolution (ERAD) to calculate the affect of off-normal conditions in the electrorefiner (ER) on material movement. Work is undertaken to experimentally validate the predictions and assumptions made by ERAD for off-normal occurrences. These experiments were undertaken on a benchtop scale and involved operating an electrochemical cell at 10 separate current densities for constant current operations to deposit U and Gd at a W cathode. These experiments were then modeled using ERAD to compare calculated predictions versus analytical experimental results it was found. It was discovered both the experimental and calculated results reflect a trend of increased codeposition of U and Gd with increasing current density. ERAD was thus demonstrated to be useful for predicting trends from anomalous operation but will require further optimization to be utilized as a quantitative design tool.
The Korea Atomic Energy Research Institute (KAERI) has been developing pyroprocessing technology for recycling useful resources from spent fuel since 1997. The process includes pretreatment, electroreduction, electrorefining, electrowinning, and a waste salt treatment system. This paper briefly addresses unit processes and related innovative technologies. As for the electroreduction step, a stainless steel mesh basket was applied for adaption of granules of uranium oxide. This basket was designed for ready handling and transfer of feed material. A graphite cathode was used for the continuous collection of uranium dendrite in the electrorefining system. This enhances the throughput of the electrorefiner. A particular mesh type stirrer was designed to inhibit uranium spill-over at the liquid Cd crucible. A residual actinide recovery system was also tested to recover TRU tracer. In order to reduce the waste volume, a crystallization method is employed for Cs and Sr removal. Experiments on the unit processes were tested successfully, and based on the results, engineering-scale equipment has been designed for the PRIDE (PyRoprocess Integrated inactive DEmonstration facility).
This study proposes a method of separating uranium (U) and minor actinides from rare earth (RE) elements in the LiCl-KCl salt system. Several RE metals were used to reduce UCl3 and MgCl2 from the eutectic LiCl-KCl salt systems. Five experiments were performed on drawdown U and plutonium (Pu) surrogate elements from RECl3-enriched LiCl-KCl salt systems at 773 K. Via the introduction of RE metals into the salt system, it was observed that the UCl3 concentration can be lowered below 100 ppm. In addition, UCl3 was reduced into a powdery form that easily settled at the bottom and was successfully collected by a salt distillation operation. When the RE metals come into contact with a metallic structure, a galvanic interaction occurs dominantly, seemingly accelerating the U recovery reaction. These results elucidate the development of an effective and simple process that selectively removes actinides from electrorefining salt, thus contributing to the minimization of the influx of actinides into the nuclear fuel waste stream.
흑연음극을 이용하여 LiCl-KCl공융염내에서 금속우라늄의 전해정련을 수행하였다. Uraniurn-Graphite Intercalation Compound(U-GIC)의 형성에 의하여 우라늄 전착물의 sell-scraping이 일어나며 전해정련에서 stripping과정을 생략함으로서 전해효율을 높일 수 있다. 우라늄 전착물내의 희토류 원소 오염은 무시할 만 하였으나 약 300ppm정도의 탄소가 오염되어 있는 것으로 관찰되었다. 탄소 오염은 이트륨을 이용한 정제공정 등을 거칠 경우 제거 가능하리라 사료된다. 회수된 우라늄 전착물의 조직 특성을 분석하였으며, 스틸 음극에 의해 회수된 전착물과 비교하였다. 이 결과는 초기 실험결과 이며 보다 심층적 연구를 통하여 사용 후 금속핵연료의 전해정련 개념을 개선시킬 수 있을 것으로 판단된다.
사용후핵연료 파이로프로세싱 공정 생성물인 우라늄 전착물을 잉곳 형태로 주조하는 공정이 있다. 이 논문에서는 실험실 규모의 우라늄 전착물 잉곳 주조 장치에 대한 설계 개념을 소개하고, 이에 따라 제작된 장치의 성능 시험 결과 및 우라늄을 사용한 잉곳 주조 시험 결과를 소개한다. 이 장치는 도가니를 경동시켜 우라늄 용탕을 주형에 주입하여 우라늄 잉곳을 제조하며, 우라늄 전착물을 연속으로 주입할 수 있는 컵 형태의 원료 장입장치를 장착하였다. 이러한 장치를 사용하면 우라늄 전착물의 잉곳 생산성을 높일 수 있다. 실험 결과 우라늄 원료를 장입하여 주조한 결과 수축공이 적은 양호한 주물을 제조하는데 성공하였으며, 이러한 실험실 규모의 장치를 개발한 경험을 활용하여 공학규모의 장치를 설계하는데 활용하였다.
Electrorefining is a key step in pyroprocessing. The electrorefining process is generally composed of two recovery steps - the deposit of uranium onto a solid cathode and the recovery of the remaining uranium and TRU elements simultaneously by a liquid cadmium cathode. Uranium deposit recovered from the solid cathode is a dendritic powder. It is necessary to separate the adhered salt from the deposits prior to the consolidation of uranium deposit. The adhered salt is composed of lithium, potassium, uranium, and rare earth chlorides. Distillation process was employed for the cathode processing. One of the operation methods is distillation of the salt at low temperature ($900^{\circ}C$), and then melting of the deposit at high temperature to avoid a backward reaction. For the development of the salt distiller, the distillation behavior of the low vapor pressure chlorides should be studied. Rare earth chlorides in the adhered salt of uranium deposits have relatively low vapor pressures compared to the process salt (LiCl-KCl). In this study, the evaporation rates of the lanthanum and neodymium chlorides were measured for the salt separation from electrorefiner uranium deposits in the temperature range of $825{\sim}910^{\circ}C$. The evaporation rate of both chlorides increased with an increasing templerature. The evaporation rate of lanthanum chloride varied from 0.12 to $1.68g/cm^2/h$. Neodymium chloride was more volatile than lanthanum chloride. The evaporation rate of neodymium chloride varied from 0.20 to $4.55g/cm^2/h$. The evaporation rate of both chlorides are more than $1g/cm^2/h$ at $900^{\circ}C$. Even though the evaporation rates of both chlorides were less than that of the process salt, the contents of the lanthanide chlorides were small in the adhered salt. Therefore it can be concluded that $900^{\circ}C$ is suitable for the operation temperature of the salt distiller.
Harward, Allison;Gardner, Levi;Oldham, Claire M. Decker;Carlson, Krista;Yoo, Tae-Sic;Fredrickson, Guy;Patterson, Michael;Simpson, Michael F.
방사성폐기물학회지
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제20권3호
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pp.259-268
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2022
Molten salt consisting primarily of eutectic LiCl-KCl is currently being used in electrorefiners in the Fuel Conditioning Facility at Idaho National Laboratory. Options are currently being evaluated for storing this salt outside of the argon atmosphere hot cell. The hygroscopic nature of eutectic LiCl-KCl makes is susceptible to deliquescence in air followed by extreme corrosion of metallic cannisters. In this study, the effect of occluding the salt into a zeolite on water sorption/desorption was tested. Two zeolites were investigated: Na-Y and zeolite 4A. Na-Y was ineffective at occluding a high percentage of the salt at either 10 or 20wt% loading. Zeolite-4A was effective at occluding the salt with high efficiency at both loading levels. Weight gain in salt occluded zeolite-4A (SOZ) from water sorption at 20% relative humidity and 40℃ was 17wt% for 10% SOZ and 10wt% for 20% SOZ. In both cases, neither deliquescence nor corrosion occurred over a period of 31 days. After hydration, most of the water could be driven off by heating the hydrated salt occluded zeolite to 530℃. However, some HCl forms during dehydration due to salt hydrolysis. Over a wide range of temperatures (320-700℃) and ramp rates (5, 10, and 20℃ min-1), HCl formation was no more than 0.6% of the Cl- in the original salt.
원자력발전소 증설에 따라 핵연료 피복관의 생산량이 증가 할 것으로 예상되며, 튜브 제조 시 발생되는 지르코늄(Zr) 스크랩 역시 증가 할 것으로 판단된다. 지르코늄(Zr) 정련기 대용량화와 회수율 향상을 위한 사전 연구로서 LiF-KF-ZrF4 불화물의 염에서 다전극을 이용하여 전해정련실험을 실시하였다. LiF-KF-ZrF4염에서는 -0.8 V(vs.Ni)에서 환원전위가 관찰되었으며, 분극 거동 관찰 결과 전극의 개수가 증가할수록 셀의 저항이 낮아져 인가전류량이 증가하였다. 6개의 다 전극을 이용하여 정련 실험을 한 결과 가장 낮은 전류밀도인 25.64 mA/cm2조건에서 98%의 회수율로 가장 높은 회수율은 보였다. XRD 및 TG 분석 결과 순수한 Zr이 회수되었으며, ICP 분석결과 양극재의 기본 불순물 함량을 포함한 순도 97.8% 보다 낮은 불순물의 함량을 포함한 순도 99.92%의 Zr을 나타내었다. 폭 20 mm 높이 65 mm의 전극 6개를 사용시 전력소모율은 7.15 kWh/Kg으로 크롤 공정대비 39.7% 전력을 소모하게 된다. 다 전극 사용 시 단일 전극 사용에 비해 인가전류와 셀 효율 및 회수율 증대로 대용량화를 위한 효율적인 기술로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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