최근 탄소중립과 관련하여 연소 시 이산화탄소 배출이 없어 청정한 수소에너지에 대한 관심이 증가하고 있다. 이에 따라 수소 생산에 관련된 연구가 계속되고 있으며 본 연구에서는 폐기물을 처리함과 동시에 고순도 수소를 생산하기 위해 폐기물 유래 합성가스를 수성가스전이반응에 적용하였다. 마그네슘을 세륨과 함께 지지체로 사용하여 고온수성가스전이(HT-WGS)반응에서 촉매의 활성을 향상시키고자 하였다. HT-WGS 반응의 활성물질로 구리를 사용해 Cu-CeO2-MgO 촉매를 제조하였으며, 제조방법에 따른 촉매활성 연구를 진행하였다. HT-WGS 반응 결과 함침법으로 제조된 Cu-CeO2-MgO 촉매가 가장 높은 활성을 보였으며, 이는 가장 높은 산소 저장능과 많은 활성 Cu 종을 가지는 특성에 기인한 결과이다.
A series of bimetallic Cu-Zn/$SiO_2$ catalysts were prepared via thermal decomposition of the as-synthesized $CuZn(OH)_4(H_2SiO_3)_2{\cdot}nH_2O$ hydroxides precursors. This highly dispersed Cu-solid base catalyst is extremely effective for hydrogenation of ethyl acetate to ethanol. The reduction and oxidation features of the precursors prepared by coprecipitation method and catalysts were extensively investigated by TGA, XRD, TPR and $N_2$-adsorption techniques. Catalytic activity by ethyl acetate hydrogenation of reaction temperatures between 120 and $300^{\circ}C$, different catalyst calcination and reduction temperatures, different Cu/Zn loadings have been examined extensively. The relation between the performance for hydrogenation of ethyl acetate and the structure of the Cu-solid base catalysts with Zn loading were discussed. The detected conversion of ethyl acetate reached 81.6% with a 93.8% selectivity of ethanol. This investigation of the Cu-Zn/$SiO_2$ catalyst provides a recently proposed pathway for ethyl acetate hydrogenation reaction to produce ethanol over Cu-solid base catalysts.
본 Mn-Cu-$TiO_2$ Civil 촉매를 이용하여 질소산화물을 제거하는 $NH_3$-SCR 공정에서 소성조건 및 산소농도에 대한 영향을 연구하였다. 소성된 촉매시료를 사용하여 $H_2$-TPR 시스템에서 반응온도에 따른 수소전환특성을 조사하였으며, 소성조건에 대한 비표면적변화도 측정하였다. 실험결과 적합한 소성온도는 약 $300^{\circ}C$이며, 소성온도가 $500^{\circ}C$이상일 경우 Mn, Cu 성분의 저온활성이 크게 감소함을 알 수 있었다. SCR반응에서 기상산소는 중요한 반응변수이며 반응에 적합한 농도는 약 8vol%이었다.
This study reports on the synthesis of carbon nanofibers via chemical vapor deposition using Co and Cu as catalysts. In order to investigate the suitability of their catalytic activity for the growth of nanofibers, we prepared catalysts for the synthesis of carbon nanofibers with Cobalt nitrate and Copper nitrate, and found the optimum concentration of each respective catalyst. Then we made them react with Aluminum nitrate and Ammonium Molybdate to form precipitates. The precipitates were dried at a temperature of $110^{\circ}C$ in order to be prepared into catalyst powder. The catalyst was sparsely and thinly spread on a quartz tube boat to grow carbon nanofibers via thermal chemical vapor deposition. The characteristics of the synthesized carbon nanofibers were analyzed through SEM, EDS, XRD, Raman, XPS, and TG/DTA, and the specific surface area was measured via BET. Consequently, the characteristics of the synthesized carbon nanofibers were greatly influenced by the concentration ratio of metal catalysts. In particular, uniform carbon nanofibers of 27 nm in diameter grew when the concentration ratio of Co and Cu was 6:4 at $700^{\circ}C$ of calcination temperature; carbon nanofibers synthesized under such conditions showed the best crystallizability, compared to carbon nanofibers synthesized with metal catalysts under different concentration ratios, and revealed 1.26 high amorphicity as well as $292m^2g^{-1}$ high specific surface area.
The catalytic performance of silicon carbide supported nickel catalysts modified with or without second metal (Co, Cu and Zn) for the methanation of CO has been investigated in a fixed-bed reactor using a feed consisting of 25% CO and 75% $H_2$ without any diluent gas. It has been found that the introduction of Co species can clearly improve the catalytic activity of Ni/SiC catalyst, whereas the addition of Cu or Zn can result in a significant decrease in the catalytic activity. The characterizations by means of XRD, TEM, XPS, CO-TPD and $H_2$-TPR indicate that the addition of Co could decrease the particle size of active metal, increase active sites on the surface of methanation catalyst, improve the chemisorption of CO and enhance the reducibility of methanation catalysts. Additionally, the special interaction between Co species and Ni species is likely favorable for the dissociation of adsorbed CO on the surface of catalyst, and this may also contribute to the high activity of 5Co-Ni/SiC catalyst for CO methanation reaction. For 5Cu-Ni/SiC catalyst and 5Zn-Ni/SiC catalyst, Cu and Zn species could cover partial nickel particles and decrease the chemisorption amount of CO. These could be responsible for the low methanation activity. In addition, a 150h stability test under 2 MPa and $300^{\circ}C$ showed that 5Co-Ni/SiC catalyst was very stable for CO methanation reaction.
열중량분석기와 관형 고정층 반응기에서 $CuO/{\gamma}-Al_2O_3$ 흡수제/촉매의 SOx와 NOx 동시제거 반응특성에 대하여 고찰하였다. $CuO/{\gamma}-Al_2O_3$ 흡수제/촉매의 아황산가스 제거능은 반응온도 $450^{\circ}C$와 담지량 6wt% 이상에서 담체인 알루미나의 반응참여에 의하여 급격히 증가하였다. $CuO/{\gamma}-Al_2O_3$ 흡수제/촉매의 탈질 효율은 반응온도, $370^{\circ}C$에서 최대값을 보였으며 그 이상의 온도에서는 $NH_3$가스의 산화반응에 의하여 반응온도가 증가할수록 제거효율은 감소하였다. 흡수제/촉매 표면에 sulfate가 존재하는 경우 최대 탈질 효율을 보이는 반응온도는 증가하였다. SOx와 NOx 동시 제거반응에서 $CuO/{\gamma}-Al_2O_3$ 흡수제/촉매의 NO제거 활성은 $NH_4HSO_4$와 같은 암모늄염의 생성으로 인하여 크게 감소하였다. SOx와 NOx 동시제거 반응에 있어서 최대의 탈질 효율을 보이는 반응온도는 $SO_2$ 가스의 존재로 인하여 $400^{\circ}C$로 증가하였다.
실리콘의 모노머로 사용되고 있는 MCS 합성촉매계에 관한 연구를 수행하였다. 기존 3원촉매계(Cu/Zn/Sn)에 조촉매 Cd를 추가시킨 4원촉매계(CuCl/$ZnCl_2$/Sn/Cd)는 원료 규소와 염화메틸로부터 MCS를 합성하는 촉매로서 성능이 3원촉매계 보다 우수하였다. 4원촉매계는 조성이 혼합촉매/규소=5/95, Zn/Cu=0.1, Sn/Cu=0.001, Cd/Cu=0.001가 되도록 구성하고, 슬러리상태에서 혼합한 후 활성화된 접촉물질을 제조하여 MCS 합성에 사용하였을 때, 규소소모율 92%에서 평균선택도 92%, 규소소모율 40%에서 반응속도는 175(g-MCS/hr.kg-Si)이었다.
Cu/PET film composites were prepared by electroless copper plating method. In order to improve adhesion between electroless plated Cu layer and polyester (PET) film, the effect of pretreatment conditions such as etching method, mixed catalyst composition were investigated. Chemical etching and plasma treatment increased surface roughness in decreasing order of Ar>HCl>O$_2$>NH$_3$. However, adhesion of Cu layer on PET film increased in the following order: $O_2$<Ar<HCl<NH$_3$. It indicated that appropriate surface roughness and introduction of affinitive functional group with Pd were key factors of improving adhesion of Cu layer. PET film was more finely etched by HCI tolution, resulting in an improvement in adhesion between Cu layer and PET film. Plasma treatment with NH$_3$produced nitrogen atoms on PET film, which enhances chemisorption of Pd$^{2+}$ on PET film, resulting in improved adhesion and shielding effectiveness of Cu layer deposited on the Pd catalyzed surface. Surface morphology of Cu plated PET film revealed that Pd/Sn colloidal particles became more evenly distributed in the smaller size by increasing the molar ratio of PdCl$_2$; SnCl$_2$from 1 : 4 to 1 : 16. With increasing the molar ratio of mixed catalyst, adhesion and shielding effectiveness of Cu plated PET film were increased.d.
In this study, the effect of initial nitrate loading on nitrate removal and byproduct selectivity was evaluated in a continuous system. Nitrate removal decreased from 100% to 25% with the increase in nitrate loading from 10 to $300mg/L\;NO_3-N$. Ammonium selectivity decreased and nitrite selectivity increased, while nitrogen selectivity showed a peak shape in the same range of nitrate loading. The nitrate removal was enhanced at low catalyst to nitrate ratios and 100% nitrate removal was achieved at catalyst to nitrate ratio of ${\geq}33mg\;catalyst/mg\;NO_3-N$. Maximum nitrogen selectivity (47%) was observed at $66mg\;catalyst/mg\;NO_3-N$, showing that continuous Cu-Pd-NZVI system has a maximum removal capacity of 37 mg $NO_3{^-}-N/g_{catalyst}/h$. The results from this study emphasize that nitrate reduction in a bimetallic catalytic system could be sensitive to changes in optimized regimes.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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