본 연구의 목적은 저독성 추진제인 ammonium dinitramide (ADN) 기반 액체 추진제 분해용 촉매로서 Cu가 담지된 honeycomb 촉매의 적용 가능성을 고찰하는 것이다. honeycomb 지지체 위에 구리, 란타늄 및 알루미나 혼합물을 wash coating 방법으로 담지하여 Cu-La-Al/honeycomb 촉매를 제조하였다. 금속 담지량이 Cu-La-Al/honeycomb 촉매의 물리·화학적 특성에 미치는 영향을 분석하였으며, ADN 기반 액체 추진제의 저온 분해 성능에 미치는 영향을 고찰하였다. Wash coating의 횟수가 증가할수록 금속의 담지량이 증가하였으며, 활성금속인Cu의 담지량을 4.1 wt%까지 증가시킬 수 있었다. Cu-La-Al/honeycomb 촉매의 BET 표면적은 3.1~4.1 ㎡/g 범위 내에 있었으며, 미세기공은 거의 존재하지않으면서약 20~200 nm 범위의메조기공과거대기공이발달한기공구조를가지고있음을확인하였다. Cu (2.7 wt%)-La-Al/honeycomb 촉매가 ADN 기반 액체 추진제의 분해 반응에서 활성이 가장 뛰어났으며, 그 이유는 표면적과 기공부피가 가장 크고 메조기공과 거대기공이 가장 잘 발달했기 때문으로 해석할 수 있다.
The phase of Cu,Zn,Al precursors strongly affects the activity of their final catalysts. Herein, the Cu,Zn,Al precursor was prepared by precipitation of $Al^{3+}$ onto primitive, amorphous Cu,Zn precipitate. This precursor turned out to be a phase mixture of zincian malachite and hydrotalcite in which the latter phase was less abundant compared to the co-precipitated precursor. The final catalyst derived from this precursor exhibited a little higher copper surface area and methanol synthesis activity than the co-precipitated counterpart. Therefore, the two precursor phases need to be mixed in an adequate proportion for the preparation of active $Cu/ZnO/Al_2O_3$ catalyst.
The effects of surface modification by nitric acid on the pre-treatment of electroless copper plating were investigated. Copper was electroless-plated on the nitric acid treated graphite activated by a two-step pre-treatment process (sensitization + activation). The chemical state and relative quantities of the various surface species were determined by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) after nitric acid modification or pre-treatment. The acid treatment increased the surface roughness of the graphite due to deep and fine pores and introduced the oxygen-containing functional groups (-COOH and O-C=O) on the surface of graphite. In the pre-treatment step, the high roughness and many functional groups on the nitric acid treated graphite promoted the adsorption of Sn and Pd ions, leading to the uniform adsorption of catalyst ($Pd^0$) for Cu deposition. In the early stage of electroless plating, a lot of tiny copper particles were formed on the whole surface of acid treated graphite and then homogeneous copper film with low variation in thickness was formed after 30 min.
Park, Dong-Kyu;Ryu, Eun-Sook;Paek, Seung-Hwan;Shim, Sang-Chul;Cho, Chan-Sik;Kim, Tae-Jeong
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제23권5호
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pp.721-726
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2002
Two new C2-symmetric chiral $\alpha-$ and w-Diimines incorporating bulky ferrocenylethylamine and their copper(I)complexes have been synthesized and characterized by analytical and various spectroscopic techniques. The catalytic activities of these complexes have been tested in the asymmetric cyclopropanation of a series of olefins with some diazoacetates to achieve varying degree of dia- and enantio-selectivities depending on the nature of the ligand, the substrates, and the reagents. Some mechanistic implication has been made with regard to the interactions among all these chemical species.
The copper oxide nano powders were synthesized by levitational gas condensation (LGC) method, and were applied to catalyst to fabricate 3,4-dihydropyrimidin-2-(1H)-one. Processes of adsorption of Biginelli reaction reagents on the copper nanooxide surface $Cu_2O{\circ}CuO$ were studied by IR-spectroscopy. It was shown that benzaldehyde coordination, acetoacetic ether on the oxide surface is carried out with participation of carbonyl fragments, urea by N-H bonds which affects positively on the reagents reactivity.
회분식 고압반응기에서 메탄올 산화 카르보닐화 방법에 의한 디메틸 카보네이트 제조에 대하여 연구하였다. 다양한 금속의 영향과 구리촉매에 결합된 음이온 및 반응온도, 일산화탄소, 산소의 반응물 몰비, 구리촉매 함유량 등 여러 반응조건들을 검토하였다. 특히 $CuCl_2{\cdot}2H_2O$ 촉매가 1.0 g, $150^{\circ}C$, MeOH/CO/$O_2$=0.2/0.215/0.05(molar ratio) 반응조건에서 메탄올 전환율 65.2%, 선택도 96.6%로 좋은 활성을 보였다. $CuCl_2$는 반응기의 부식을 일으킨다. 이러한 문제점을 개선하기 위하여 DMC 제조에서 담체를 이용한 새로운 촉매시스템을 검토하였다. 여러 종류의 담체중 산성이 큰 제오라이트 Y를 담체로 사용한 경우 가장 활성이 우수하였다. ICP-AES(Inductively Coupled Plasma-Atomic Emission Spectrometer)를 이용해 반응기에 용출된 Fe 양을 비교하였을 때, 제오라이트를 담체로 사용하여 제조된 구리촉매는 $CuCl_2-2H_2O$ 촉매를 직접 사용한 경우에 비해 반응기로 용출되는 철의 양은 5% 이하이었다.
본 연구에서는 Cu 촉매가 도입된 활성탄소섬유를 제조하여 고효율 $SO_2$ 흡착재를 제조하였다. 라이오셀 섬유를 내염화 및 탄화공정을 통해 탄소섬유를 얻었으며, $SO_2$ 흡착능을 향상시키기 위해 KOH 활성화를 사용하여 높은 비표면적 및 균일한 미세기공구조를 부여하였다. 활성탄소섬유에 Cu 촉매를 도입하기 위하여 $Cu(NO_3)_2{\cdot}3H_2O$ 수용액을 사용하였으며, 공정 시 i) 탄소섬유 내 산소 관능기의 분해반응을 촉진하고, ii) 산화구리 및 질산염의 분해로 oxygen radical이 생성되어 탄소섬유의 활성화 반응을 촉진시켰다. 이로 인해 활성탄소섬유의 미세공과 중기공 형성효과 및 탄소섬유 표면에 고르게 분산된 Cu 촉매를 확인하였다. Cu 촉매 도입 후, 활성탄소섬유에 비해 비표면적 및 미세공의 비율이 약 10% 이상 증가되었고, $SO_2$ 흡착능이 149% 이상 향상된 결과를 얻을 수 있었다. Cu 촉매도입공정 시, 전이금속 촉매효과에 의하여 발달된 미세공, 중기공 및 비표면적에 의한 물리적 흡착과 도입된 Cu 촉매에 의한 $SO_2$ 가스의 화학적 흡착반응의 시너지 효과에 기인하여 $SO_2$ 흡착능이 향상된 것으로 사료된다.
CuO의 함량이 반응활성에 미치는 영향을 조사하기 위하여 CuO(x)/0.3Al-0.7Ce (x = 2~20 wt%) 촉매를 함침법으로 제조하고 저온 CO 산화반응을 수행하였다. CuO(10)/0.3Al-0.7Ce 촉매가 반응물 중 수분의 존재 유무에 관계없이 가장 우수한 반응활성을 나타내었다. 수분의 존재는 활성점에 CO와의 경쟁흡착으로 활성점이 감소하여 50% CO 전환율 온도인 $T_{50%}$가 약 $50^{\circ}C$ 고온으로 이동되어 관찰되었다. $N_2O$-적정실험으로 구한 구리 표면적과 CO-펄스 실험으로 계산된 격자산소의 양은 CuO의 함량 증가에 따라 증가하였고, CuO(10)/0.3Al-0.7Ce 촉매에서 최대화되었다. 이러한 특성 분석결과는 사용된 촉매의 CO 산화반응에 대한 $T_{50%}$의 경향과 잘 일치하였다. 위의 특성분석 결과로부터, CuO(x)/0.3Al-0.7Ce 촉매의 CO 산화반응에 대한 반응성은 구리 표면적과 격자산소의 양과 밀접하게 관련된다고 결론지을 수 있다.
피치계 활성탄소섬유가 납사분해 잔사유를 개질하여 용융 방사하고, 산화, 탄화 및 스팀으로 활성화하여 제조되었다. 활성탄소섬유의 표면은 주석-팔라듐을 사용하여 단일 스텝에 의해 예민화 과정을 거쳤다. 예민화된 활성탄소섬유 표면에 무전해도금법을 사용하여 구리를 골고루 담지하였다. 도금시간을 증가시켜서 구리의 담지량을 변화시키고, BET, SEM, XRD 및 ICP를 이용하여 촉매 특성 변화에 미치는 영향을 관찰하였다. 도금시간에 따라 부가된 구리의 양은 증가하나, 기공부피와 비표면적은 감소하였다. 또한 반응 온도가 증가함에 따라 NO 제거 성능이 증가하였다. $300^{\circ}C$ 이상의 반응 온도에서 부가된 구리의 양이 증가하면 표면적의 감소와 구리 분산도의 감소 때문에 NO 제거 성능은 감소하는 결과를 얻었다.
Toemen, Susilawati;Bakar, Wan Azelee Wan Abu;Ali, Rusmidah
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제35권8호
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pp.2349-2356
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2014
The recycling technology by the catalytic conversion is one of the most promising techniques for the $CO_2$ treatment of coal burning power plant flue gases. The conversion of $CO_2$ to valuable product of $CH_4$ can be used as a fuel to run the turbine for electricity generation. Through this technique, the amount of coal needed for the combustion in a gas turbine can be reduced as well as $CO_2$ emissions. Therefore, a series of catalysts based on cerium oxide doped with copper, nickel and manganese were prepared by impregnation method. From the characterization analysis, it showed that the prepared catalysts calcined at $400^{\circ}C$ were amorphous in structure with small particle size in the range below 100 nm. Meanwhile, the catalyst particles were aggregated and agglomerated with higher surface area of $286.70m^2g^{-1}$. By increasing the calcination temperature of catalysts to $1000^{\circ}C$, the particle sizes were getting bigger (> 100 nm) and having moderate crystallinity with lower surface area ($67.90m^2g^{-1}$). From the catalytic testing among all the prepared catalysts, Mn/Ce-75/$Al_2O_3$ calcined at $400^{\circ}C$ was assigned as the most potential catalyst which gave 49.05% and 56.79% $CO_2$ conversion at reaction temperature of $100^{\circ}C$ and $200^{\circ}C$, respectively.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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