• Korean Chemical Engineering Research
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• 제61권4호
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• pp.604-610
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• 2023

주변 조건에서 N₂를 환원하여 NH₃를 생성하는 전기 촉매 질소 환원 반응(nitrogen reduction reaction, NRR)은 산업공정에서 에너지 소비를 감소시킬 수 있는 유망한 기술로 주목을 받고 있다. N₂를 흡착하고 활성화할 수 있는 촉매 금속 표면 중 많이 사용되는 Ni(100) 표면의 여러 사이트(site)의 흡착 성능을 밀도 함수 이론 계산(density-functional theory)를 기반으로 비교하였다. 또한 안정적인 NRR반응의 경로를 유도하는 N₂의 두 가지 흡착 구조를 조사하였고 end-on 구조는 top site에 흡착, distal pathway로 반응이 진행되고 side-on 구조는 bridge site에 흡착되며 enzymatic pathway로 반응이 진행되었다. 마지막으로 구조 별 가장 안정한 메커니즘의 깁스 자유에너지를 구하여 반응의 경향성을 알아봄으로써 NRR 반응의 금속 촉매 표면 흡착에 대한 연구에 도움이 될 수 있을 것이다.

• 공업화학
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• 제35권2호
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• pp.134-139
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• 2024

메탄의 수증기 개질 반응에서 Ni 기반 촉매에 귀금속 Ru 및 Pd을 조촉매로 첨가하여 촉매의 활성 및 수소 생산에 미치는 영향을 분석하였다. 합성된 촉매는 허니컴 구조의 금속 모노리스 구조체 표면에 코팅하여 수증기 메탄 개질 반응을 수행하였다. 촉매의 특성은 XRD, TPR 및 SEM으로 분석하였으며 개질 반응 후 가스를 포집하여 GC로 조성을 분석한 후 메탄의 전환율, 수소 수율 및 CO 선택도를 측정하였다. 0.5 wt%의 Ru 첨가는 Ni의 환원 특성을 개선하였고, 99.91%의 메탄 전환율로 향상된 촉매 활성을 나타내었다. 또한, 다양한 공정 조건에 따른 반응 특성을 분석하였으며, 800 ℃의 반응 온도, 10000 h^-1 이하의 공간속도(GHSV), 3 이상의 H₂O와 CH₄의 비(S/C)에서 90% 이상의 메탄 전환율과 3.3 이상의 수소 수율을 얻을 수 있었다.

• 공업화학
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• 제2권1호
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• pp.77-85
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• 1991

염산 및 불산으로 모더나이트를 처리하여 실리카/알루미나 비가 다른 일련의 시료를 만들었다. 이러한 시료에 대하여 암모니아 TPD와 피리딘 흡착으로 IR을 이용하여 산성도를 측정하고 o-xylene 반응의 활성과 이성화반응에 대한 선택성을 측정하였다. 그 결과 염산처리 시료는 실리카/알루미나 비가 증가할수록 구조알루미늄이 추출되어 산량이 감소하였으며 실리카/알루미나 비가 22인 시료가 다른 시료들보다 활성이 좋았다. 불산처리 시료는 불산처리 시 불소가 구조 중 규소원자와 결합하였으며 처리시간이 증가함에 따라 결합된 불소는 증가하였다. 이 경우의 활성은 염산처리와는 달리 알루미늄의 추출과 함께 모더나이트의 수산기가 불소로 치환되어 이로 인하여 산점이 줄어 활성이 감소하나 불산은 규소도 추출하므로 표면을 파고들어 새로운 면이 노출되어 산점이 형성되고 이 산점은 증가된 결합불소의 영향을 받아 강해지면서 활성이 다소 증가하였다.

• 한국응용과학기술학회지
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• 제23권1호
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• pp.63-69
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• 2006

Methanol and formaldehyde were produced directly by the partial oxidation of methane. The catalysts used were mixed oxides of late-transition metals, such as Mn, Fe, Co, Ni and Cu. The reaction was carried out at $450^{\circ}C$, 50 bar in a fixed-bed differential reactor. The prepared catalysts were characterized by XRD, TPD and BET apparatus. Of the catalysts, A-Mn0.2-6, which contains 0.2 mole of Mn and calcined at $600^{\circ}C$, showed the best catalytic activity: 3.7% methane conversion, and 30 and 28% methanol and formaldehyde selectivities, respectively. The catalytic activity was changed with the content of Mn and the calcination temperature. Catalytic activity increased with the specific surface areas of the catalysts. With XRD, it was found that the structure of the catalysts are changed with calcination temperature. Through $O_2-TPD$ experiment, it was found that the catalysts showing good catalytic activity showed $O_2$ desorption peak around $800^{\circ}C$.

• Bulletin of the Korean Chemical Society
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• 제28권12호
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• pp.2288-2292
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• 2007

The catalytic activities of nickel-based catalysts were estimated for oxidizing acetaldehyde of VOCs exhausted from industrial facilities. The catalysts were prepared by sol-gel methods of SiO2 and SiO2-TiO2 as a xerogel followed by impregnating Al2O3 powder with the nickel nitrate precursor. The crystalline structure and catalytic properties for the catalysts were investigated by use of BET surface area, X-ray diffraction (XRD), Xray photoelectron spectroscopy (XPS) and temperature programmed reduction (TPR) techniques. These results show that nickel oxide is transformed to NiAl2O4 spinel structure at the calcination temperature of 400 °C in response to the steps with after- and co-impregnation of Al2O3 powder in sol-gel process. The NiAl2O4 could suppress the oxidation reaction of acetaldehyde by catalysts. The NiO is better dispersed on SiO2-TiO2/Al2O3 support than SiO2/Al2O3 and SiO2-TiO2-Al2O3 supports. From the testing results of catalytic activities for oxidation of acetaldehyde, Catalysts showed a big difference in conversion efficiencies with the way of the preparation of catalysts and the loading weight of nickel. The catalyst of 8 wt.% Ni/TiO2-SiO2/Al2O3 showed the best conversion efficiency on acetaldehyde oxidation with 100% conversion efficiency at 350 °C.

• 공업화학
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• 제33권5호
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• pp.466-470
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• 2022

최근 촉매 소각 공정은 휘발성 유기 화합물을 저온(< 450 ℃)에서 고효율(> 95%)로 산화 및 분해하기 위해 상당한 주목을 받고 있다. 많은 귀금속 촉매 물질이 잘 연구되어 사용되고 있으나 단가가 비싸고 위험하다. 본연구에서는 Cu와 Mn 전구체의 공침법을 활용하여 간단하고 손쉬운 합성 방법을 개발함으로써 고활성 및 저비용의 Cu-Mn 바이메탈 촉매를 제조하였다. 촉매 합성은 Cu와 Mn의 조성비를 조절하여 최적화하였다. 최적화된 촉매는 메조포러스 구조로 230.8 m²/g의 넓은 표면적을 나타냈다. 촉매 성능을 입증하기 위해 에틸 아세테이트의 산화 반응에 대해 Cu-Mn 촉매를 테스트했으며, 250 ℃의 저온에서 100%의 높은 전환 효율을 나타내었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제16권4호
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• pp.411-420
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• 2018

공기 분위기하 $UO_2$의 독특한 산화거동을 모사하기 위해 기존 Crackling Core Model (CCM)을 개선하였다. $UO_2$가 $U_3O_8$으로 전환될 때 시간-전환율 곡선에서 나타나는 실험적 sigmoid 거동을 근사하게 재현할 수 있도록 모델 개선에 파편화 효과로 인한 반응 표면적 증대 및 결정립 가변 전환시간 개념을 고려하였다. $UO_2$는 $U_3O_7$을 거쳐 $U_3O_8$으로 전환되며 최종 결정립 산화소요 시간은 초기 결정립 산화 소요 시간의 10배에 해당한다는 가정을 도입했을 때, 개선된 모델은 599 - 674 K에서의 $UO_2$ 구형 입자의 실험적 산화거동과 근사한 계산결과를 나타내었으며 핵종성장모델(Nucleation and Growth Model) 및 자촉매반응모델(AutoCatalytic Reaction Model)과 비교할 때 가장 작은 오차를 보여주었다. 개선된 모델을 통해 $U_3O_8$으로의 100% 전환시 계산된 활성화에너지값은 $57.6kJ{\cdot}mol^{-1}$로 자촉매반응모델로 계산된 값인 $48.6kJ{\cdot}mol^{-1}$보다 크며, 외삽에 의해 결정된 실험값에 더 근사함이 밝혀졌다.

• 공업화학
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• 제32권3호
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• pp.305-311
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• 2021

DTO (dimethyl ether to olefins) 반응에서 촉매의 성능 향상을 목적으로 SAPO-34 촉매의 메조 세공 유도제로서 키토산의 효과를 연구했다. 합성된 촉매의 특성은 XRD, SEM, N₂ adsorption-desorption isotherm 및 NH₃-TPD로 분석하였다. 키토산 첨가량을 변수로 하여 개조된 SAPO-34 촉매는 기존의 SAPO-34 촉매와 동일한 입방체 형태와 카바자이트 구조를 나타내었다. 키토산의 첨가량을 3 wt%까지 증가함에 따라 제조된 촉매의 표면적 및 메조 세공 부피는 향상되었으며 약산 점의 농도 또한 증가하는 것으로 나타났다. 개조된 SAPO-34 촉매는 DTO 반응에서 향상된 촉매 수명과 높은 경질 올레핀 선택도를 나타냈다. 특히, SAPO-CHI 3 촉매(3 wt%)는 기존의 SAPO-34 촉매 수명(82 min)과 비교하여 가장 우수한 촉매 수명(140 min)을 나타냈다. 따라서 키토산이 SAPO-34 촉매의 비활성화를 억제하기 위한 메조 세공 유도제로 사용하기에 적합한 물질임을 확인했다.

• 한국수소및신에너지학회논문집
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• 제30권1호
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• pp.1-7
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• 2019

The preparation and catalytic activities of various transition metal carbide crystallites (VC, MoC, WC) were examined in this study. In particular, the effect of different kinds of transition metal crystallites were scrutinized on the ammonia decomposition reaction. The experimental results showed that BET surface areas ranged from $8.3m^2/g$ to $36.3m^2/g$ and oxygen uptake values varied from $9.1{\mu}mol/g$ to $25.4{\mu}mol/g$. Amongst prepared transition metal carbide crystallites, tungsten compounds (WC) were observed to be most active for ammonia decomposition reaction. The main reason for these results were considered to be related to the extent of electronegativity between these materials. Most of transition metal carbide crystallites were exceeded by Pt/C crystallite. However, the steady state reactivities for some of transition metal carbide crystallites (WC) were comparable to or even higher than that determined for the Pt/C crystallite.

• 한국세라믹학회지
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• 제49권5호
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• pp.423-426
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• 2012

$Al_2O_3$/NiO powder was obtained through hydrolysis-condensation reactions and thermal treatments. An organic additive, triblock copolymer surfactant P123, was added to the starting materials to control the surface area and morphology. The synthesized powder was characterized by X-ray diffractometry (XRD), field-emission scanning electron microscopy (FE-SEM) and a Brunner-Emmett-Teller surface analysis (BET). The heterogeneous catalytic activity of this powder was applied to an epoxidation reaction of styrene and was monitored using a gas chromatograph with mass spectrophotometry (GC/MS).