전 세계 화석 연료 사용이 지속적으로 증가함에 따라 공기 중 이산화탄소(CO2) 농도가 수 세기에 걸쳐 증가하고 있다. 대기로의 CO2 배출을 줄이기 위한 방법으로, 주요 배출원인 발전소와 공장에 적용할 수 있는 이산화탄소 포집 및 저장(carbon capture and sequestration, CCS) 기술이 개발되고 있다. 기후 변화 완화 정책에 따라 negative emission 기술로 언급되는 공기 중 CO2 직접 포집 기술(direct air capture, DAC)은 CO2 농도가 0.04%로 매우 낮기 때문에 기존의 CCS 기술에 적용된 기술과 달리 흡착제를 이용한 저농도 CO2 포집 연구에 집중되어 있다. DAC 분야는 주로 CO2의 흡착을 이용한 습식 흡착제, 건식 흡착제, 아민 기능화된 소재, 이온교환 수지 등이 연구되었다. 흡착제 기반 기술은 흡착제 재생에 따른 고온 열처리 공정이 필요하기 때문에 추가적인 에너지 소모가 없는 분리막 기반의 공기 중 CO2 포집 기술의 잠재력이 크다. 분리막은 특히 실내 공기 CO2 저감 환기 시스템 및 실내용 스마트팜(smart farm) 시스템의 연속적인 CO2 공급에 사용될 수 있을 것으로 기대된다. CO2 처리 기술은 기후 변화를 완화하기 위한 수단으로 개발이 지속되어야 하며 효율적인 공정 설계와 소재 성능 향상을 통해 공기 중 CO2 포집의 효율을 높일 수 있을 것이다.
이산화탄소로 대표되는 온실가스 저감이 세계적인 이슈가 됨에 따라, 이산화탄소 포집 및 저장(CCS: Carbon Capture & Storage)에 대한 연구도 활발히 이루어지고 있다. 본 연구에서는 연간 1만 톤급 이산화탄소의 지중저장용 파일럿 주입플랜트를 개발하였다. 주입플랜트의 핵심 구성품은 액상 이산화탄소를 주입조건으로 가압하는 가압펌프, 가압펌프 입구조건 확보를 위한 부스터 펌프, 초임계 상태로 이산화탄소를 승온시키는 인라인 히터 등이 있다. 개발된 구성품들을 바탕으로 전체 주입시스템을 설계, 제작하였다. 제작된 시스템의 시운전을 통하여, 인버터 조절에 따른 압력상승, 펌프 모터 회전수와 주입밸브 제어를 통한 주입압력 유지, PID 제어를 통한 온도확보가 적절히 이루어짐을 확인하였다. 전체 소비전력은 2,000 ~ 2,500 W로, 가압펌프의 소비전력이 75% 이상을 차지하였다. 본 이산화탄소 주입용 파일럿 플랜트는 향후 온실가스 저감 사업에 유일한 국산화 기기로서 다양하게 활용될 것으로 예상된다.
In this paper, a new technology to obtain electronic grade, highly pure carbon dioxide by using membrane and liquefied natural gas (LNG) cold heat assisted cryogenic distillation has been proposed. PRO/II with PROVISION release 2023.1 from AVEVA company was used, and Peng-Robinson equation of the state model with Twu's alpha function to predict pure component vapor pressure versus temperature more accurately was selected for the modeling of the membrane and cryogenic distillation process. Advantage of using membrane separation instead of selecting absorber-stripper configuration for the concentration of carbon dioxide was the reduction of carbon dioxide capture cost.
지중 저장기술은 대기로 방출되는 이산화탄소를 저감하는 기술로서 기후변화를 발생하는 온실효과를 저감 시킬 수 있다. 해양 저지대에 위치한 심층 대수층 혹은 폐유전 등은 이러한 이산화탄소 저장기술의 중요한 후보군이라고 할 수 있다. 관련된 이산화탄소 주입 및 저장기술은 전 세계적으로도 많은 관심을 받고 있으나, 이러한 시스템에서 이산화탄소 누출이 발생하였을 때의 부정적 영향에 대해서는 아직 심도 있는 연구는 진행되지 못하고 있다. 이산화탄소 저장기술의 안정성이 매우 높아서 누출의 가능성은 매우 낮다고 하더라도, 고농도의 이산화탄소가 만약의 사태에서 누출이 된다면 여전히 해양생태계 및 환경에 위험이 있을 수 있다. 그러나 이에 대한 연구가 충분히 이루어지지 않았기에, 본 연구에서는 하나의 신뢰성 및 위해성 평가방법을 소개하고자 한다. Feature, Event and Process(FEP)를 통해 다양한 요소를 고려하고, 결함수 분석을 통해 신뢰도를 평가하는 방법을 제안한다. 이러한 FEP 분석으로 시스템에서 시공 및 운영과정에서 발생할 수 있는 다양한 누출 가능성을 평가하는 방법을 소개하였다.
새로운 이산화탄소 분리용 흡착제 개발은 흡착속도, 소수성, 상용 흡착제보다 낮은 재생온도 등을 고려하여야 한다. 본 연구에서는 CO2를 분리하기 위하여 아미노실란이 그라프팅된 활성탄을 합성하였다. 아민 작용기 전구체로 methyltrimethoxysilane(MTMS) and 3-Aminopropyl-triethoxysilane(APTES)을 사용하여 그라프팅하였다. APTES를 그라프팅 활성탄이 MTMS을 사용한 것보다 우수한 흡착 특성을 나타내었다. 온도 및 이산화탄소 분압에 따른 흡착 특성으로 이산화탄소 분리 메커니즘을 규명하였다. 이산화탄소의 흡수/흡착능은 25 ℃에서 아민 그라프팅 활성탄과 활성탄과 비슷하지만 아민 그라프팅 활성탄이 75 ℃에서 더 높게 나타났다. 아민 작용기 그라프팅 활성탄은 이산화탄소 분압이 1 % 인 조건에서 활성탄보다 더 우수한 흡수능을 나타내었다. 아미노실란 그라프팅 활성탄은 물리적 흡착 특성을 지닌 화학적 흡수 메카니즘을 나타내었다. 아민 작용기가 부여되어 개질된 고체상 흡수/흡착제는 이산화탄소 흡착/흡수 공정만 아닌 재료 관련 산업에 큰 영향을 미칠 수 있는 고성능 복합 재료이며, 개발된 흡착제는 흡수/흡착 및 분리 관련 산업 공정에 적용될 수 있다.
본 연구에서는 해수를 이용하여 석탄 화력발전소에서 발생하는 $CO_2$를 포집하기 위해 발전소에서 수급이 용이한 비산재, NaOH, $Ca(OH)_2$를 해수에 첨가하여 제조된 흡수제의 $CO_2$ 포집 성능을 고찰하였다. 비산재가 첨가된 해수의 $CO_2$ 포집성능은 순 해수에 비해 높아 비산재의 $CO_2$ 포집 효과는 유효하다. 그러나 해수 내 다양한 이온들에 의해 증류수에서 보다 비산재 내 유효 성분들의 침출량과 침출속도가 제한적이다. NaOH가 첨가된 해수는 $OH^-$ 손실이 일어나 증류수에 비해 $CO_2$ 포집량이 낮았고 다양한 이온의 상호 작용에 의해 포집 속도가 낮았다. $Ca(OH)_2$를 첨가한 경우, 해수에서의 $CO_2$ 포집 성능은 증류수 보다 높았는데 이는 해수 내 이미 존재하고 있던 $Ca^{2+}$ 중 일부가 탄산화 반응에 참여했기 때문으로 판단된다.
지구온난화 주요 원인 중에 하나인 이산화탄소의 효율적 저감을 위해 새로운 흡수제인 아미노산염 흡수제를 개발하여 이산화탄소 연속공정을 연구하였다. 이산화탄소 포집 및 저장에 소요되는 비용 중 약 70%는 이산화탄소 포집비용이며, 이산화탄소 포집 공정 중에서 이산화탄소 흡수, 재생, 열화 등 흡수제에 의한 공정유지 비용이 대부분을 차지한다. 따라서 연속공정을 통한 흡수제의 특성 평가는 새로운 흡수제 개발에 매우 중요한 요소이다. 본 연구에서는 potassium L-lysine 흡수제의 이산화탄소 흡수 재생 연속공정을 평가하여 공정 스케일업에 필요한 엔지니어링 자료를 도출하고자 하였다. 흡수제와 이산화탄소 농도 변화 등 다양한 조건에서 아미노산염 흡수제의 최적 조건을 평가하였다. 동일한 조건에서 L/G가 커질수록 이산화탄소 제거율이 높게 나타났으며, L/G 3.5에서 흡수탑과 재생탑 공정이 안정하게 유지되었다. 또한 아미노산염 흡수제는 유량 1.5 $Nm^3/h$인 상태에서 L/G 3.5, 이산화탄소 농도 10.5 vol%의 공정 조건일 때 가장 높은 이산화탄소 제거효율이 나타내었다.
이산화탄소 포집기술 중 건식흡수제를 이용한 연소 후 이산화탄소 포집기술에 대하여 최신기술개발 현황에 대하여 자세히 기술하였다. $CO_2$ 포집에 있어서 건식흡수제 이용 기술의 장점으로는 조업온도의 폭이 크고, 에너지손실이 적으며, 폐수발생이 없고, 부식성이 적으며, 고체폐기물의 상대적인 천연성을 들 수 있다. 현재 한국과 미국에서는 건식흡수제의 성능 개선과 더불어 실제 연소배가스로부터 $CO_2$ 포집을 위한 공정 개발을 통해 포집비용을 줄이려는 연구가 지속적으로 이루어지고 있다. 건식흡수제는 가격이 싼 알칼리금속 계열의 화학흡수제, 아민을 실리카 지지체에 고정시킨 흡수제, 아민을 실리카 지지체에 공유결합시킨 흡수제, 기공성의 탄소에 아민의 기능성을 첨가시킨 흡수제, 아민고정 고분자지지체 흡수제, 금속유기구조체등의 연구가 이루어지고 있다. 포집비용을 대폭 줄이기 위하여 소재에 있어서도 혁신적인 성능 개선이 필요한 시점이다.
본 연구에서는 정유사 탈황석고의 탄산화물 대체에 따른 ALC 제조 원료 적용 가능성을 검토하였으며, ALC 제조 실험을 통한 기초 특성 평가를 수행하였다. 탈황석고 및 탄산화물의 주성분은 CaO, SO3등으로 나타났으며, 광물탄산화 반응에 따른 강열감량 증가를 확인하였다. 탄산화물의 결정상은 CaCO3, CaSO4, Ca(OH)2 및 CaSO4·2H2O로 나타났다. ALC 제조 원료인 탈황석고를 탄산화물로 대체할 경우 발포 높이 및 기공 형상은 모든 시편에서 유사하게 나타났으며, 절건 비중, 압축강도 또한 유사한 것을 확인하였다. 아울러 결정상 분석 및 미세구조 관찰을 통해 모든 시편에서 ALC의 주결정상인 토버모라이트 결정 생성을 확인할 수 있었다.
이산화탄소 포집 및 지중 저장을 위해 유망한 지질학적 구조로는 대수층, 폐유전 및 가스전 등이 존재한다. 이 중 대수층은 다른 지질학적 구조에 비해 많은 양의 이산화탄소 저장이 가능한 것으로 판단됨에 따라 그 관심이 증가하고 있으며, 대수층의 특성을 반영하여 이산화탄소 저장 효율 향상을 위한 기술 개발이 필요한 실정이다. 따라서, 본 연구에서는 음이온성 계면활성제를 활용하여 공극수가 존재하는 마이크로모델 내 계면활성제 선 주입 후 초임계 이산화탄소 후속 주입에 따른 이산화탄소 저장 효율 평가를 수행하였다. 그 결과 선 주입되는 계면활성제 수용액의 농도가 증가함에 따라 이산화탄소 저장 효율이 개선되며, 농도가 낮을수록 이산화탄소 저장 효율 개선을 위한 더 많은 계면활성제의 주입이 필요한 것으로 나타난다. 또한 동일한 계면활성제 농도 조건에서 선행 연구의 계면활성제-초임계 이산화탄소 치환보다 계면활성제 선 주입 방식에서 이산화탄소 저장 효율은 약 30% 낮은 값을 나타내며, 본 연구의 최대 농도 조건에서 선행 연구와 유사한 이산화탄소 저장 효율을 나타낸다. 이러한 결과는 향후 대수층 내 이산화탄소 저장 효율 향상을 위한 계면활성제 적용 시 농도 결정에 활용될 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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