본 연구에서는 수계 내 포함된 양이온들 중 특히 중금속 이온을 효율적으로 분리할 수 있는 양이온 교환막을 개발하였다. 기저 고분자로는 sulfonated polyetheretherketone (SPEEK)를 사용하였으며 이에 중금속 이온에 결합력이 강한 킬레이팅 수지를 파우더링하여 첨가하였다. 또한 양이온 교환막의 성능을 최적화시키기 위해 킬레이팅 수지의 함량 및 SPEEK의 이온교환용량을 제어하였다. 결과적으로 제조된 양이온 교환막을 막 축전식 탈염 공정(membrane capacitive deionization, MCDI)에 적용한 결과 중금속 이온 제거 효율이 20% 이상 향상됨을 확인할 수 있었다.
혼합용액에서 nitrate 이온을 선택적으로 제거하기 위해 복합탄소전극을 제조하였다. 질산이온 선택성 수지(BHP55, Bonlite Co.) 분말을 탄소전극 표면에 코팅하여 전극을 제조하였다. 제조한 전극으로 BHP55 셀을 제작하여 chloride, nitrate, sulfate 이온이 혼합된 용액에 대해 축전식 탈염 실험을 수행하였다. 그리고 BHP55 셀에서의 질산 이온 제거량을 이온교환막을 결합한 MCDI 셀의 결과와 비교하였다. BHP55 셀에서 이온의 총 흡착량은 MCDI 셀에서 보다 31% 증가한 $38.3meq/m^2$를 나타냈다. 또한 BHP55 셀에서 질산 이온의 흡착량은 $15.9meq/m^2$ (전체 흡착량의 42%)이었고, 이는 MCDI 셀에서 보다 2.1배 큰 것으로 나타났다. 실험결과 제조한 복합탄소전극은 음이온 혼합용액에서 질산 이온을 선택적으로 제거하는데 매우 효과적임을 알 수 있었다.
인구증가와 산업화로 인한 물의 수요 급증에 따른 제3세대 수처리 기술로써 정전기적 흡 탈착 공정에 대한 연구가 진행되고 있다. 정전기적 흡 탈착 기술의 경우, 기존에 사용되는 수처리 방법들에 비해 에너지 소비량이 적으며, 재생시에 2차 오염이 발생하지 않아 차세대 수처리 기술로 주목 받고 있다. 정전기적 흡 탈착 기술에서 이온 제거를 위한 전극 물질로는 넓은 비표면적과 높은 전도도를 갖는 탄소 전극이 주로 사용된다. 현재 다양한 탄소 물질로 이루어진 전극에 대한 연구가 수행되고 있으며, 특히 비표면적, 기공 분포에 따른 흡 탈착 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 총설에서는 다양한 탄소 물질 및 기공 분포에 따른 영향을 분석하고, 메조기공과 마이크로기공이 조화를 이루는 최적의 조건을 제시하고자 한다.
막결합 축전식 탈염에 적용하기 위하여 불균질 이온교환막을 제조하였다. 이온교환수지 분말과 LLDPE (linear low density polyethylene) 혼합물을 압착시켜 불균질 이온교환막을 제조하였다. 제조한 막의 막 특성 분석과 MCDI 탈염실험을 실시하였다. 이온교환수지의 함량이 증가할수록 막의 전기저항은 감소하였고 함수율은 증가하였다. 그러나 막의 이온선택성을 나타내는 이온 수송수는 상업용 균질 막과 유사한 성능을 나타냈다. MCDI 탈염실험 결과 탈염량은 불균질 막의 높은 전기저항으로 인해 균질 막을 이용한 셀의 탈염량의 90% 수준을 나타냈다. 불균질 이온교환막은 균질 막에 비해 탈염성능은 다소 감소하였지만 제조가 간편하고 가격이 저렴하여 MCDI에 적용이 가능할 것으로 판단되었다.
축전식 탈염(capacitive deionization)에 이용할 수 있는 폴리페닐렌 옥사이드(PPO) 음이온 교환막의 가교결합에 대해 조사하였다. 브롬화와 아민화 반응단계를 거쳐 PPO 음이온 교환 고분자를 제조하고 비스페놀 A 디글리시딜에테르(BADGE), m-페닐렌디아민(m-PDA), 헥사메틸렌디아민(HMDA) 등으로 가교하였다. 가교에 따른 겔화되는 시간은 HMDA > m-PDA > BADGE 순으로 짧았으며, 일정한 함량 이상으로 실온에서 가교하면 1-메틸피롤리돈(NMP)과 같은 비양성자성 용매(aprotic solvent)에 녹지 않아 내화학성이 증대되었다. 가교제(BADGE) 함량에 따른 음이온 교환막의 이온 교환 용량과 함수율을 측정하고 비교하였다. HMDA 용액에 침적하여 표면 가교한 PPO 음이온 교환막을 축전식 탈염에 적용한 결과 그 탈염 성능은 가교하지 않은 막과 비교하여 흡착단계의 초기 부분을 제외하고 거의 차이가 없었다.
전기화학적으로 이온을 흡착시켜 이온을 제거하는 capacitive deionization(CDI)공정용 전극으로 탄소에어로젤에 실리카젤이 첨가된 다공성 탄소에어로젤 복합전극을 사용하여 1,000ppm NaCl수용액에서 탈염 특성에 대한 충전과 방전시 시간에 따른 전류 변화, CDI효율을 조사하였다. Paste rolling법으로 제조된 $10\times10cm^2$다공성 탄소에어로젤 복합전극은 촉매 분야에서 활용되고 있는 다공성 지지체인 실리카젤을 첨가함으로써 CDI 반응진행에 대한 전극활물질 탈락이 없이 전극의 성형성이 크게 향상되었고, 친수성과 전극의 기계적 강도 증가 및 CDI 효율을 증가시킬 수 있었다. 이러한 45개의 전극을 하나의 묶음으로 네 개의 단을 직렬연결 하여, CDI 시스템을 구성하였고 충전 시에는 1.2V, 방전 시에는 0.001V를 각각 10분간 인가하여 실험한 결과 $99\%$ 이상의 CDI 효율을 달성하였다.
Kang, Da Hee;Jo, Hanjoo;Jung, Min-Jung;Kim, Kyoung Hoon;Lee, Young-Seak
Carbon letters
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제27권
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pp.64-71
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2018
$TiO_2$-doped activated carbon fibers (ACFs) were successfully prepared as capacitive deionization (CDI) electrode materials by facile ultrasonication-assisted process. ACFs were treated with titanium isopropoxide (TTIP) and isopropyl alcohol solutions of different concentrations and then calcinated by ultrasonication without heat-treatment. The results show that a certain amount of anatase $TiO_2$ was present on the ACF surface. The specific capacitance of the $TiO_2$-doped ACF electrode was remarkably improved (by 93.8% at scan rate of $50mV\;s^{-1}$) over that of the untreated ACF electrode, despite decreases in the specific surface area and total pore volume upon $TiO_2$ doping. From the CDI experiments, the salt adsorption capacity and charge efficiency of the sample with TTIP percent concentration of 15% were found to considerably increase by 71.9 and 57.1%, respectively. These increases are attributed to the improved wettability of the electrode, which increases the number of surface active sites and facilitates salt ion diffusion in the ACF pores. Additionally, the Ti-OH groups of $TiO_2$ act as electrosorption sites, which increases the electrosorption capacity.
막 축전식 탈염(MCDI) 셀에 공급하는 총 전하(TC)를 조절하여 경도물질($Ca^{2+}$)을 안정하게 탈염할 수 있는 방법을 연구하였다. 흡착과정에서 TC를 변화시키면서 흡착(1.5 V)과 탈착(0.0 V)을 30회 반복하였다. 탈염과정에서 유출수의 농도와 pH, 흡착 및 탈착량, 전류밀도와 셀 전위의 변화를 분석하였다. MCDI 셀에 사용된 탄소전극의 최대허용전하(MAC)는 46 C/g로 측정되었다. MAC 이하의 TC (40 C/g)에서 운전한 결과 전극반응이 일어나지 않아 장기간 운전에서도 안정적인 탈염특성을 얻을 수 있었다. 반면, MAC 이상의 TC (50, 60 C/g)에서 운전한 경우 유출수의 농도와 pH가 크게 변하였다. 또한 전극반응으로 인해 전극표면에 스케일이 생성되어 셀의 전기저항이 점차 증가하였다. 이를 통해 흡착과정에서 MCDI 셀에 공급하는 전하를 제어함으로써 전극반응 없이 경도물질을 안정하게 제거할 수 있음을 확인하였다.
개발도상국은 빈약한 식수 인프라로 인해 식수공급에 어려움을 겪고 있으며 식수가 공급되지 않는 지역에서는 지하수를 주된 식수원으로 이용하는 경우가 많다. 하지만 지하수의 경우 다양한 오염원에 노출되어 있고 이로 인한 문제가 발생하기도 한다. 특히 해안지역은 그 지리적 특성으로 인해 해수침투에 노출되기 쉽고 해수침투에 노출된 지역의 지하수는 일반적인 경우보다 높은 염도를 가지는 경향이 있다. 만약 염도가 높은 지하수를 지속적으로 마시게 된다면 심장 및 신장질환 등 인체에 다방면으로 치명적인 영향을 끼치는 원인이 될 수 있기에 주의가 필요하다. 본 연구에서는 해수침투가 일어난 지역에서의 탈염을 위한 기술인 CDI(Capacitive Deionization)와 역삼투의 원리를 이용한 RO(Reverse Osmosis)의 적용가능성을 탐색해보고자 하며, 염수 농도에 따른 정수성능 실험을 진행하여 탈염성능을 평가해 보고자 한다. 또한 개발도상국의 일부 지역은 전력이 원활하게 보급되지 않는 경우가 많기에 본 연구에는 정수하는데 실제 사용하는데 필요한 소비전력을 계산하여 평가에 포함하고자 한다. 이를 통해 개발도상국 해수침투지역에 적합한 탈염기술을 제안할 수 있을 것으로 기대한다.
다공성의 활성탄소와 상대적으로 입자크기가 더 작은 carbon black을 여러 비율로 혼합하여 다양한 적층배열 구조를 갖는 축전식 탈염용 전극을 제조하였고 활성탄소만 존재하는 전극과 비교 분석하였다. 연구 결과 carbon black의 양이 증가할수록 탄소체의 배열 구조가 조밀해지는 것을 관찰하였고, mesopore가 약 10% 증가하는 것으로 나타났다. 순환전압전류법을 이용하여 축전용량을 살펴보았을 때 carbon black만으로는 이온흡착에 대한 영향이 거의 없지만 활성탄소체와 혼합하여 carbon black의 양이 증가할수록 비축전용량 역시 증가하는 것을 관찰하였다. 최종적으로 셀에 전극을 채용하여 탈염실험을 수행한 결과, carbon black의 양이 가장 많이 함유된 전극의 탈염 성능이 가장 우수하였고, pH의 변화의 폭이 가장 좁았다. 또한, 축전된 전하의 분석을 통해 비페러데이 전류의 비율이 증가하는 것으로 나타나 페러데이 반응에 대한 영향이 감소하는 것을 관찰하였다. 이는 carbon black의 첨가로 전극의 적층배열 구조가 변형함으로써 mesopore의 비율이 증가해 페러데이 반응에 의한 영향이 감소하였고, 탈염 성능 역시 증가하는 것을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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