For the raw materials of 3CaO$\cdot$3Al$_{2}$O$_{3}$$\cdot$CaSO$_{4}$(CSA) clinker manufacturing, the applications of industrial wastes such as waste shell, spent oil-refining catalyst and desulfurized gypsum were examined. The c1inkerbility of the raw mix and the behaviour of formation of clinker minerals were studied and then some hydraulic properties of cements containing the clinker were also investigated. By virtue of the high reactivity of thermally decomposed raw materials, CSA clinkers were obtained at relatively low temperature of 1250$^{\circ}C$ and thus oil-refining catalysts were more desirable than aluminium hydroxide as an aluminous raw material. The expansive cement samples showed somewhat lower flow value than that of OPC, but their compressive strengths were developed earlier and higher than that of OPC due to formation of ettringite in the early hydration time, which indicated the possibility of practical use of low-cost CSA clinker using industrial wastes only.
본 연구에서는 2단계 촉매 분해공정 시스템을 이용하여 효과적으로 리그닌을 분해하였으며 리그닌 분해산물로 액상의 리그닌 오일, 촤, 가스가 생성되었다. 1차 촉매 분해공정에서는 MgO, CaO, Pt/C 촉매를 사용하였으며 Pt/C 촉매를 사용했을 때 가장 높은 리그닌 오일 수율(76.2 wt%) 및 가장 낮은 촤 수율(4.1 wt%)을 얻을 수 있었다. 리그닌 오일의 GC-MS/FID 분석을 통해 guaiacol, 4-ethylphenol, 4-methylguaiacol, 4-ethylguaiacol, syringol 등 18종류의 페놀화합물을 검출하였으며 Pt/C 조건에서 생산된 페놀화합물 수율이 97.8 mg/g lignin로 가장 높았다. 한편 MgO와 CaO에서 생산된 페놀화합물은 촉매에 흡착되어 상대적으로 낮은 수율을 보였다. Pt/C 조건에서 생산된 리그닌 오일을 다공성 구조를 가지는 Pd/activated carbon aerogel 촉매 하에서 추가 분해하였다. 2차 촉매 분해공정을 통해 상대적으로 선택성이 높은 4가지 페놀화합물(4-ethylguaiacol, 4-propylguaiacol, 4-ethylsyringol, 4-propylsyringol)을 0.89 - 1.82 wt% 수준으로 생산하였다.
Lactide was produced from oligomeric PLA by back-biting reaction of the OH end groups. For optimization of the reaction conditions, the effects of temperature, pressure, PLA molecular weight, and catalyst type on the lactide synthesis were examined. The fraction of D,L-lactide decreased with increasing temperature. Among the various Sn-based catalysts, the D,L-lactide fraction was maximized when SnO was used. A higher yield with lower racemization was observed at lower pressure. The conversion of PLA was maximized at an oligomeric PLA molecular weight of ca. 1380. The yield of lactide increased but the fraction of D,L-lactide decreased with increasing molecular weight. The highest conversion with the lowest racemization degree was obtained at a catalyst concentration of 0.1 wt%. The lactide was more sensitive to racemization because of the entropic effect.
순수한 CaO, Mn-doped CaO, Mn/CaO, K/CaO 촉매를 제조하고 이들의 메탄 활성화반응에 대한 촉매활성을 600∼800$^{\circ}C$ 온도영역에서 실험하여 산화칼슘의 촉매활성에 대한 망간과 칼륨의 첨가효과를 조사하였다. 촉매의 특성을 조사하기 위하여 X-선 분말회절분석(XRD), X-선 광전자분석(XPS), 주사전자현미경분석(SEM), 시차열분석(DSC) 및 열무게분석(TG)을 실시하였다. 촉매반응은 직결 기체크로마토그래피를 이용한 단방향 흐름 반응기로서 이루어졌다. 표준반응조건은 $p(CH_4)/p(O_2)=250$ Torr/50 Torr이며 반응기체의 주입속도는 30mL/min, 그리고 He 희석기체와 함께 전체압력은 1 atm이였다. 실험한 촉매들 중에서 6.3 mol% Mn-doped CaO 촉매가 가장 우수한 $C_2$ 선택성을 보였으며 775$^{\circ}C$에서 $C_2$ 선택성과 $C_2$ 수율이 각각 43.2%와 8.0% 이었다. 적은 양의 망간을 도프한 산화칼슘 촉매들은 망간의 양이 증가함에 따라 $C_2$ 선택성이 향상되는 경향을 보였으나 많은 양의 망간([Mn]>6.3 mol%)을 도프한 촉매에서는 $C_2$ 선택성이 감소하는 경향을 보였다. 금속이온이 도프되지 않은 6 wt.% Mn/CaO와 6 wt.% K/CaO 촉매는 700$^{\circ}C$에서 각각 13.2%와 30.9%의 $C_2$ 선택성을 보여 담지효과는 Mn보다도 K가 훨씬 우수함을 보였다. CaO와 Mn-doped CaO 촉매의 전기전도도를 $10^{-3}∼10^{-1}\;atm$의 산소분압 영역에서 측정한 결과 모두 p형의 전기적 특성을 보였으며 도프한 망간의 농도가 증가함에 다라 전기전도도는 감소하는 경향을 보였다. 촉매표면에 생성된 틈새형 산소이온이 메탄을 활성화할 수 있음을 제안하였고 틈새형 사소이온의 생성을 고체화학적 관점에서 논의하였다.
This study aimed at improving the $TiO_2$ photocatalytic degradation of HA. In this study, the Degradation of Humic Acid using Jeju Scoria Coated with $WO_3/TiO_2$ in the presence of UV irradiation was investigated as a function of different experimental condition : photocatalyst dosage, $Ca^{2+}\;and\;HCO_{3}_{-}$ addition and pH of the solution. Photodegradation efficiency increased with increasing photocatalyst dosage, the optimum catalyst dosage is 2.5 g/L and Photodegradation efficiency is maximized to $WO_3/TiO_2=3/7$. This indicates that $WO_3$ retains a much higher Lewis surface acidity than $TiO_2,\;and\;WO_3$ has a higher affinity for chemical species having unpaired electrons. The addtion of cation($Ca^{2+}$) in water increased the photodegradaion efficiency. But the addtion of $HCO_{3}^{-}$ ion in water decreased a photodegradation efficiency. Photodegradation efficiency increased with decreasing pH < pzc, the electrostatic repulsion between the HA and the surface of $TiO_2$ decreased.
Combustion of ethanol (EtOH) at low temperatures has been studied using titania- and silica-supported platinum nanocrystallites with different sizes in a wide range of 1~25 nm, to see if EtOH can be used as a clean, alternative fuel, i.e., one that does not emit sulfur oxides, fine particulates and nitrogen oxides, and if the combustion flue gas can be used for directly heating the interior of greenhouses. The results of $H_2-N_2O$ titration on the supported Pt catalysts with no calcination indicate a metal dispersion of $0.97{\pm}0.1$, corresponding to ca. 1.2 nm, while the calcination of 0.65% $Pt/SiO_2$ at 600 and $900^{\circ}C$ gives the respective sizes of 13.7 and 24.6 nm when using X-ray diffraction technique, as expected. A comparison of EtOH combustion using $Pt/TiO_2$ and $Pt/SiO_2$ catalysts with the same metal content, dispersion and nanoparticle size discloses that the former is better at all temperatures up to $200^{\circ}C$, suggesting that some acid sites can play a role for the combustion. There is a noticeable difference in the combustion characteristics of EtOH at $80{\sim}200^{\circ}C$ between samples of 0.65% $Pt/SiO_2$ consisting of different metal particle sizes; the catalyst with larger platinum nanoparticles shows higher intrinsic activity. Besides the formation of $CO_2$, low-temperature combustion of EtOH can lead to many other pathways that generate undesired byproducts, such as formaldehyde, acetaldehyde, acetic acid, diethyl ether, and ethylene, depending strongly on the catalyst and reaction conditions. A 0.65% $Pt/SiO_2$ catalyst with a Pt crystallite size of 24.6 nm shows stable performances in EtOH combustion at $120^{\circ}C$ even for 12 h, regardless of the space velocity allowed.
본 연구에서는 공기청정기 필터용 활성탄의 아세트알데하이드 제거 특성이 금속 촉매 첨착 및 관능기 도입 방법을 사용하여 조사되었다. 야자각 차의 KOH 활성화를 통해 고 비표면적(1700 m2/g)과 미세기공이 발달한 활성탄을 제조하였으며, 금속촉매 첨착과 관능기 개질을 위해 침지 후 기공 내 건조조건에 따른 첨착 효율을 조사하였다. 제조된 활성탄의 물성은 비표면적 및 기공 분석(BET), 유도결합 플라즈마 분광 분석(ICP), 유기 원소 분석(EA) 및 푸리에변환 적외선 분광 분석(FT-IR) 등을 통해 분석하였으며, 활성탄 성능 확인을 위해 침지 농도에 따른 아세트알데하이드 흡착성능을 가스크로마토그래피(GC)로 분석하였다. 첨착용액의 농도가 증가함에 따라 금속촉매 첨착량은 증가하였으며, 비표면적은 감소하는 경향을 보였다. 각 금속촉매 첨착 및 표면개질 활성탄의 파과시험 결과 MgO10@AC, CaO10@AC, EU10@AC, H-U3N1@AC 조성에서 우수한 아세트알데하이드 흡착성능을 보여주었다. 흡착성능이 가장 뛰어난 MgO10@AC에 대해 파과 시간은 533.8 분, 흡착량은 57.4 mg/g으로 측정되었으며, 이는 활성탄에 나노 크기의 MgO 촉매를 첨착할 경우 아세트알데하이드의 카보닐기와 상호작용하여 흡착성능이 개선됨을 알 수 있었다.
A new microporous TiO2-pillared layered titanate has been successfully prepared by hybridizing the exfoliated titanate with the anatase TiO2 nano-sol. According to the X-ray diffraction analysis and N2 adsorption-desorption isotherms, the TiO2-pillared layered titanate showed a pillar height of ~2 nm with a high surface area of ~460 m2/g and a pore size of ~0.95 nm, indicating that a microporous pillar structure is formed. Its photocatalytic activity was evaluated by measuring the photodegradation rate of 4-chlorophenol during irradiation of catalyst suspensions in an aqueous solution. An enhancement in activity of ca. 170% was obtained for TiO2-pillared layered titanate compared to that of the pristine compound such as layered cesium titanate.
환류장치를 이용하여 저온-상압하에서 ZSM-5의 결정화 반응을 수행하였다. 반응에 사용된 몰조성은 $7.83Na_2O-0.25Al_2O_3-100SiO_2-xTPABr-yH_2O$로써 x는 1몰 및 3몰, y는 3000몰, 3500몰, 및 4000몰이었다. 또한 저온-상압하에서 수행한 반응속도 연구를 통하여 얻어진 기초 자료를 토대로 $Na_2O$, TPABr 및 $H_2O$를 주요 인자로 한 $2^3$ factorial 실험을 수행한 결과 물의 농도가 가장 중요한 인자임을 알 수 있었다. 생성된 결정은 형태가 매우 균일하고 잘 발달된 결정임을 알 수 있었고 BET 표면적은 평균 $410m^2/g$에 이르는 것을 알 수 있었다.
$Ca^{2+},\;La^{3+},\;NH_4^+$ 등으로 양이온을 교혼하거나, 알루미늄을 추출한 합성 zeolite Y에 팔라듐을 담지시켜, 촉매산성도 및 담지된 금속의 유효표면적을, n-butane의 분해반응에서 촉매활성과 관련지어 조사하였다. 암모니아의 TPD(Temperature Programmed Desorption) 실험에 의하면 NaY < CaY < LaY 순으로 강한 산점의 양이 많아졌으며, 알루미늄 추출로 $SiO_2/Al_2O_3$의 비가 커질 수록 전체산점의 양은 감소되었으나, 강한 산점의 양은 증가되었다. CO의 화학흡착으로 측정한 담지금속의 유효표면적은 산성도가 큰 촉매에서 비교적 컸다. n-Butane의 zeolite 촉매에서의 반응은, 촉매의 산성도와 금속성분의 유효표면적에 관계되나, 전화율이 측정한 범위내에서의 유효표면적에 비례하므로 금속성분에 의한 탈수소반응이 중요한 단계로 생각된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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