본 연구는 습윤함침법으로 제조하여 400 ℃에서 소성한 Pt/TiO2 촉매를 이용하여 NO 피독에 의한 CO 산화반응특성에 대하여 확인하였다. Pt/TiO2 촉매의 NO 피독영향을 확인하기 위하여 CO + O2 반응 중 NO를 주입하면서 반응활성의 변화를 관찰하였으며, 200 ℃ 이하에서 CO 전환율이 급격하게 저하되는 것을 확인하였다. 또한125 ℃ 이하에서 CO 전환율을 나타내지 않았다. 125 ℃에서 NO의 주입을 차단하더라도 초기 CO 전환율의 회복이 확인되지 않았다. 이에 따라 NO 주입에 따른 다양한 분석을 수행하였다. 먼저, TPD 분석 결과, 촉매에 NO의 선흡착은 CO 흡착을 방해하였으며 흡착된 CO에서 CO2로의 전환탈착을 억제하는 것을 확인하였다. 다음으로, NO가 선흡착될 경우, 촉매의 산소전달능력을 감소함을 H2-TPR 분석을 통하여 확인하였다. 또한 FT-IR 분석을 통하여, 촉매의 redox cycle (Pt2+→Pt0→Pt2+)을 방해하는 것을 확인하였다. 따라서 Pt/TiO2 촉매에서 NO의 존재는 CO 산화반응에서의 피독 인자으로 작용을 하였으며, NO 피독을 방지하기 위해서는 촉매의 산소전달능력의 증진이 필요하다고 판단되어진다.
본 연구는 2018년 4월부터 2022년 4월까지 Orbiting Carbon Observatory-2/3의 건조공기 이산화탄소 몰분율(column-averaged carbon dioxide dry-air mole fraction, XCO2) 자료와 TROPOspheric monitoring instrument의 일산화탄소(carbon monoxide, CO) 및 이산화질소(nitrogen dioxide, NO2) 연직컬럼농도(본 연구에서 XCO, XNO2로 명명) 자료를 활용하여 한국과 중국의 도시 및 권역에 대해 CO와 CO2, CO와 NO2의 비율을 분석하고, 사회경제적 지표(인구, 차량 등록 대수, 지역내총생산)와 비율의 관계, 한국과 중국에서의 특성 차이를 제시하였다. 먼저 CO2, CO 그리고 NO2 세 기체상 물질의 대기 중 체류시간 차이로 CO2, CO는 배경값과 추세선을 제거한 ΔXCO2, ΔXCO로 분석하였다. 지역별로 세 값을 비교한 결과 ΔXCO, ΔXCO2는 중국 지역이 XNO2는 한국 지역이 상대적으로 높은 값을 보였으며, 두 값의 비율(ΔXCO/ΔXCO2, ΔXCO/XNO2) 모두 한국보다 중국에서 높은 것으로 나타났다. ΔXCO/ΔXCO2, ΔXCO/XNO2와 사회경제적 지표는 양의 상관관계를 보였으며, 이는 도시 규모가 크고 경제활동이 활발할수록 대기오염기체 및 온실기체의 농도가 높다는 점을 시사한다. 한국과 중국의 비율 특성 차이를 분석하기 위해 두 나라의 지역별로 분석한 ΔXCO와 ΔXCO2 관계는 한국은 음의 관계성을 중국은 양의 관계성을 나타냈다. ΔXCO와 XNO2의 상관성을 여름과 겨울에 대해 각각 살펴본 결과, 한국은 계절에 따른 ΔXCO 증감이 크지 않은 것에 비해 중국은 북동부 지역을 중심으로 계절에 따른 ΔXCO와 XNO2의 증감이 크게 나타나며 관계성의 차이를 보였다. 이는 온실기체와 대기오염기체의 비율을 분석할 때, 계절 변동성 및 국가별 배출 특성을 감안해야 함을 시사한다.
NO, CO 및 CH4의 동시 산화를 위한 4 종의 Mn-M/Al2O3 (M = Cu, Fe, Co, Ce) 촉매를 제조하여 산화 활성을 비교하고, 동시 산화활성이 가장 높은 Mn-Cu/Al2O3 촉매에 대해 XRD, Raman, XPS, O2-TPD 분석을 수행하였다. XRD 분석 결과, Mn-Cu/Al2O3 촉매에서는 담지된 Mn과 Cu는 복합산화물로 존재하였다. Raman 및 XPS 분석을 통해 Mn-Cu/Al2O3 촉매는 Mn-O-Cu 결합의 형성 과정에서 Mn 이온과 Cu 이온 간의 전자 수수가 일어남을 알 수 있었다. XPS O 1s 및 O2-TPD 분석을 통해 Mn-Cu/Al2O3 촉매는 Mn/Al2O3 촉매에 비해 이동성이 우수한 흡착산소 종이 증가했음을 알 수 있었다. Mn-Cu/Al2O3 촉매의 높은 동시 산화 활성은 이러한 결과에 기인한다고 판단된다. Mn-Cu/Al2O3 촉매 상에서 NO는 CO와 CH4 산화를 촉진하지만, NO 산화는 억제되었다. 이는 NO로부터 산화된 NO2가 CO 및 CH4의 산화제로 사용되었기 때문이라고 추측된다. CO와 CH4의 산화 반응은 경쟁하지만 촉매 활성 온도가 다르기 때문에 그 효과가 두드러지지 않았다.
촉매를 이용한 $CO_2$-석탄 가스화의 kinetic 및 촉매 활성에 대해 조사하였다. 석탄에 촉매로 $K_2CO_3$와 $Mn(NO_3)_2$, $Ce(NO_3)_3$를 진공증발기를 이용하여 담지하였다. 가스화 실험은 5 wt%의 촉매를 담지한 저급석탄을 TGA를 사용하여 온도 $700{\sim}900^{\circ}C$범위에서 $N_2$와 $CO_2$ 반응가스로 진행하였다. TGA 실험 결과 $900^{\circ}C$에서 모든 촉매의 종류에 관계없이 저급석탄은 탄소 전환율 100%에 도달하였으며 촉매 가스화속도는 5 wt% $K_2CO_3$ > 5 wt% $Mn(NO_3)_2$ > 5 wt% $Ce(NO_3)_3$ > Non-catalyst 순으로 나타났다. 가스화 속도는 온도가 증가함에 따라 증가하는 것을 관찰하였으며 5 wt% $K_2CO_3$의 경우 가스화반응 활성화 에너지가 119.0 kJ/mol로 가장 낮게 얻어졌다.
MILD(Moderate or Intense Low-oxygen Dilution) 연소는 열에너지 분야에서 배출되는 미연 탄소와 질소 산화물을 저감하기 위한 기술로, 친환경 열 에너지 생산 기술로 평가받고 있다. MILD 연소 기술은 반응물의 예열을 통한 자발화 현상을 이용하여, 연소 반응 영역을 확장시키는 것이 핵심이다. 본 연구는 CH4와 공기를 활용하여 반응물의 초기 온도 변화와 CO, H2의 혼합율에 따른 CH4의 점화 지연 시간을 수치 해석적 접근을 통해 분석하였다. 점화 지연 시간은 초기 온도와 H2 혼합율이 높을수록 감소하였고, CO 혼합율이 높을수록 증가하였다. 이는 H2 첨가 시 초기에 높은 분율의 HO2가 메틸 라디칼(CH3)의 분해 반응을 촉진시켜 OH를 생성하였기 때문이며, CO 첨가 시 HCO 생성에 따른 H 라디칼 소모가 증가했기 때문이다. 하지만 HCO의 생성은 점화 지연 시간에 큰 영향을 주지 않았다. 또한 연료 내 CO와 H2를 30% 혼합한 조건에서는, NO 배출량이 각각 7%, 1% 증가하는 경향을 보였다. 이는 CO를 혼합한 조건에서 초기에 높은 NCO가 NO 생성반응률 증가에 영향을 미쳤기 때문이다.
대부분의 LNT 촉매는 낮은 온도 영역에서의 NOx 산화를 위하여 Pt와 같은 귀금속류를 사용하는 것은 경제적인 부담을 가지고 있다. 따라서, 본 연구는 이러한 문제를 해결하기 위하여 시도되었다. 즉, Pt, Pd, Rh 등과 같은 귀금속류(platinum group metal, PGM)를 사용하지 않는 LNT (lean NOx trap)용 DeNOx 촉매를 개발하기 위해 시도하였다. 이를 위해서 예비실험을 통해 Pt등 귀금속류등의 PGM (platinum group metal)을 사용하지 않는 Al/Co/Ni 혼합 금속 산화물을 선정하였다. 궁극적으로는, 선정된 촉매의 소성온도에 따른 물리화학적 특성 변화가 NOx 전환율에 미치는 영향을 살펴보고자 하였다. 이들의 물리화학적인 성질을 평가하기 위해 XRD, EDS, SEM, BET 분석을 실시하였다. 이러한 평가를 실시한 결과, 모든 소성온도에서 혼합금속 산화물은 Co2AlO4 및 NiAl2O4의 스피넬 구조가 혼재되어 있는 것으로 나타났고, NOx 기체들의 산화-환원 반응이 이루어지기에는 충분한 기공부피와 기공크기를 갖고 있음을 알 수 있었다. 그러나 NH3-TPD 분석 결과에서는 소성온도가 700 ℃ 이하를 유지해야 하는 것으로 판단되었다. 더욱이 ramp test를 통해서는 NO 및 NOx 전환율을 동시에 만족할 수 있는 시료는 소성온도는 500 ℃에서 처리된 경우임을 알 수 있었다. 이러한 결과 등을 바탕으로, Al/Co/Ni=1.0/2.5/0.3 혼합 금속 산화물의 최적 소성온도는 500 ℃임을 알 수 있었다.
연백, 연단, 밀타승으로 대표되는 납계열 안료의 대기환경에 따른 열화특성을 규명하였다. 자외선에 노출된 채색시편들은 모두 색차가 4~31로 어두워졌으나 성분에 변화는 없었다. CO2는 시편의 색상 뿐 아니라 성분 변화에 큰 영향을 주지 못하였다. 반면 NO2에 노출된 시편들은 색변화가 크게 나타나고 Lead nitrate(Pb(NO3)2)와 같은 2차 생성물이 확인되었다. 연백과 연단은 NO2에 의한 색차가 각각 2와 10으로 시험 전에 비해 어두워졌으나 밀타승은 색차가 5이고 시험 전에 비해 밝게 변했다. 이를 통해 CO2와 NO2가 동일한 농도일 경우 CO2에 비해 NO2가 안료 보존에 영향력 있는 대기환경 인자임을 확인할 수 있다. 미세먼지에 존재하는 염의 영향을 보기 위해 5% NaCl(in distilled water)를 제조하여 염수 분무 시험을 실시하였다. 그 결과 연백, 연단, 밀타승 모두 시편 색변화와 함께 표면에 2차 생성물이 형성되었다. 이로 인해 아교도막이 박락되거나 hole이 형성되었으며, 생성물을 중심으로 색상이 변하였다. 또한 염수분무 후 XRD 피크 강도와 결정도가 함께 낮아진 것을 볼 수 있다. 염수분무 후 시료의 성분분석 결과 연백의 경우 Litharge가, 밀타승의 경우 Litharge와 Minium이 새로 형성되었다. 이를 통해 채색안료의 보존에 영향력 있는 대기환경 인자는 자외선, NO2, 수용성 염임을 확인하였고 특히 납계열 안료 중 밀타승의 안정성이 다른 안료에 비해 낮은 것을 알 수 있었다.
The potential candidates for IT-SOFCs cathode materials, $Ba_{0.5}Sr_{0.5}Co_{0.8}Fe_{0.2}O_{3-{\delta}}$ (BSCF) and $La_{0.6}Ba_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_{3-{\delta}}$ (LBCF) powders, were synthesized by a EDTA-citrate combined method from $Sr(NO_3)_2$, $Ba(NO_3)_2$, $La(NO_3)_3{\cdot}6H_2O$, $Co(NO_3)_2{\cdot}6H_2O$, $Fe(NO_3)_3{\cdot}9H_2O$, citric acid and $EDTA-NH_3$. The cathode performance of symmetrical electrochemical cells consisting of BSCF-GDC or LBCF-GDC composite electrodes and a GDC electrolyte was investigated using by AC impedance spectroscopy at the temperature range of 500 to $700^{\circ}C$. It was found that a single phase perovskite could be successfully synthesized when the precursor is heated at $850^{\circ}C$ for 2 h. Due to thermal expansion mismatch between BSCF and GDC, the composite cathodes with lower GDC content than 45 wt% were peeled off from the GDC electrolyte and their electrode polarization resistance was estimated to be high. The thermal expansion coefficient of BSCF-GDC composites was decreased with increasing the GDC content and the electrode peeling off did not occur in BSCF-45 and 55 wt% GDC composites. BSCF-45 wt% GDC composite electrode showed the lowest area specific resistances (ASR) of 0.15 and $0.04{\Omega}{\cdot}cm^2$ at 600 and $700^{\circ}C$, respectively. On the other hand, LBCF-GDC composite cathodes showed higher ASR than the BSCF-45 and 55 wt% GDC and their cathode performance were decreased with the GDC content.
Objectives: This study investigated the association between air pollutant levels and medical usage rates for environmental disease in a general residential area during the period 2015-2017. Methods: Air pollutant (PM10, PM2.5, SO2, NO2, CO, O3) data were collected from Air-Korea. Medical usage data on environmental disease (asthma, allergic rhinitis, atopic dermatitis) for the period 2015-2017 in a general residential area in Gyeongsangnam-do Province were provided by the National Health Insurance Corporation. Pearson correlation analysis and multiple regression analysis were conducted to investigate the association between air pollutant levels and medical usage rates (SAS 9.4). In the multiple regression analysis, environmental disease was set as the dependent variable and air pollutants were set as independent variables and analyzed using the General Linear Model. Results: Except for PM2.5, the average concentration of air pollutants in the surveyed area was below than the air environment standards of Korea. NO2 was higher than Korea's national average, but CO was similar. The others were lower than the Korea's national average. The daily medical usage rates for environmental disease were 1.38‰ for asthma, 9.90‰ for allergic rhinitis, and 0.32‰ for atopic dermatitis. As a result of correlation analysis, PM10 and SO2, NO2 and CO were significantly correlated with asthma, PM10 and NO2 and CO were correlated with allergic rhinitis, and PM10 and PM2.5, SO2, NO2 and CO were correlated with atopic dermatitis. As a result of multiple regression analysis, PM10 and SO2 were found to have a higher effect on asthma, PM10 and NO2 on allergic rhinitis, and SO2 and NO2 on atopic dermatitis, compared to other air pollutants. Conclusion: According to these results, air pollutants such as PM10 and SO2 and NO2 were associated with the medical usage rates of environmental disease even in relatively low concentrations. Therefore, continuous monitoring will be required for general residential areas.
Impedancemetric $NO_x$ (NO and $NO_2$) gas sensors were designed with a stacked-layer structure and fabricated using $LaCr_xCo_{1-x}O_3$ (x = 0, 0.2, 0.5, 0.8 and 1) as the receptor material and $Li_{1.3}Al_{0.3}Ti_{1.7}(PO_4)_3$ plates as the solid-electrolyte transducer material. The $LaCr_xCo_{1-x}O_3$ layers were prepared with a polymeric precursor method that used ethylene glycol as the solvent, acetyl acetone as the chelating agent, and polyvinylpyrrolidone as the polymer additive. The effects of the Co concentration on the structural, morphological, and $NO_x$ sensing properties of the $LaCr_xCo_{1-x}O_3$ powders were investigated with powder X-ray diffraction, field emission scanning electron microscopy, and its response to 20~250 ppm of $NO_x$ at $400^{\circ}C$ (for 1 kHz and 0.5 V), respectively. When the as-prepared precursors were calcined at $700^{\circ}C$, only a single phase was detected, which corresponded to a perovskite-type structure. The XRD results showed that as the Co concentration of the $LaCr_xCo_{1-x}O_3$powders increased, the crystal structure was transformed from an orthorhombic phase to a rhombohedral phase. Moreover, the $LaCr_xCo_{1-x}O_3$ powders with $0{\leq}x<0.8$ had a rhombohedral symmetry. The size of the particles in the $LaCr_xCo_{1-x}O_3$powders increased from 0.1 to $0.5{\mu}m$ as the Co concentration increased. The sensing performance of the stack-structured $LaCr_xCo_{1-x}O_3/Li_{1.3}Al_{0.3}Ti_{1.7}(PO_4)_3$ sensors was found to divide the impedance component between the resistance and capacitance. The response of these sensors to NO gas was more sensitive than that to $NO_2$ gas. Compared to other impedancemetric sensors, the $LaCr_{0.8}Co_{0.2}O_3/Li_{1.3}Al_{0.3}Ti_{1.7}(PO_4)_3$ sensor exhibited good reversibility and reliable sensingresponse properties for $NO_x$ gases.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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