이 논문은 촉매막반응기(catalytic membrane reactor)에서의 중요한 두 요소인 수소선택도와 수소투과량 및 Ar sweep 유량과 압력이 수성가스전이반응의 성능에 미치는 영향에 대하여 1차원 반응기모델과 반응속도식에 근거한 연구결과를 나타내고 있다. 연소전 이산화탄소 포집의 한 방법으로서, 촉매막반응기를 사용하여 원통부분에서는 고압/고농도의 이산화탄소를 관부분에서는 고순도의 수소를 동시에 얻을 수 있는지에 대한 가능성을 검토하였다. 또한, 고농도의 이산화탄소와 고순도의 수소를 동시에 얻기 위해 필요한 수소투과량, 수소선택도, Ar sweep 유량 및 압력에 대한 지침을 나타내었다. 그 결과 $1{\times}10^{-8}molm^{-2}s^{-1}Pa^{-1}$의 수소투과량과 10000의 수소선택도를 가진 막을 장착한 촉매막반응기에서는 8 atm의 압력과 $6.7{\times}10^{-4}mols^{-1}$의 Ar sweep 유량의 조건하에서 약 90%의 농도를 가진 이산화탄소와 100%의 순도를 가진 수소가 동시에 얻어짐이 밝혀졌다.
Adsorption is a plausible technology using solid adsorbents for dry capture of carbon dioxide ($CO_2$). In general, narrow size distribution of tiny pores and surface chemical functionalities of solid adsorbents enhance the adsorption capacity of gaseous $CO_2$ molecules. In order to utilize the advantages of fibrous adsorbents, this work prepared activated carbon nanofibers (ACNFs) via the electrospinning process using a polymer precursor of polyacylonitrile (PAN). The spun fibers were 390 nm to 580 nm in thickness with an average surface area of $27.3m^2/g$. The surface structure was improved by a programmed thermal activation at $800^{\circ}C$ in $CO_2$ atmosphere. It was also found that the nitrogen-groups including pyrrole and pyridine were created during the activation facilitaing the selective adsorption as forming enhanced active sites. The finally obtained adsorption capacities were 2.74 mmol/g for pure $CO_2$ flow and 0.74mmol/g for 3000 ppm.
순산소 순환유동층 연소기술은 기후변화 및 연료 수급 문제들을 해결할 수 있는 기술로 주목 받고 있다. 순산소 순환유동층 연소기술은 배기가스재순환 공정을 통해 이산화탄소를 비교적 쉽게 포집할 수 있으며 대기오염물질 배출도 줄일 수 있는 친환경 연소기술이다. 새롭게 개발된 $100kW_{th}$ 급 순산소 순환유동층 연소 시스템은 연료다변화에 대응하기 위해 다양한 연료들의 순산소연소 특성을 분석하고 있으며, 본 연구에서는 높은 고정탄소 및 회분함량으로 인해 연소성이 낮은 연료로 알려진 무연탄을 활용하여 높은 이산화탄소를 생산하고 연소효율을 향상시키고자 하였다. 그 결과로서, 무연탄 순산소 연소는 아역청탄 공기연소 대비, 연소효율이 2% 향상되었으며 대기오염물질인 $SO_2$, CO, NO은 각각 15%, 60%, 99% 감소하였다. 또한, 안정적인 순산소순환유동층 연소를 통해 배기가스 내 94 vol.% 이상의 $CO_2$ 가 포집될 수 있음을 확인하였다.
$CO_2$를 포집, 수송, 저장하는 기술에 있어서 경제적이고 친환경적 혁신기술로 주목받고 있는 가스 하이드레이트 이용기술의 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 가스 하이드레이트를 이용한 $CO_2$ 수송/저장기술의 핵심이 되는 자기보존효과(self-preservation effect)가 발현하는지를 확인하고자 하였다. 특히 $CO_2$ 하이드레이트 입자의 직경에 대한 효과 정도를 실험적으로 살펴보았다. 밀리미터, 마이크론, 그리고 나노 크기의 각각 다른 직경을 갖는 세 종류 $CO_2$ 하이드레이트 샘플을 준비하였고, 3주간 $-15{\sim}-30^{\circ}C$의 온도 및 대기압 조건에서 각각의 샘플 무게 변화를 측정하였다. 실험연구 결과 $CO_2$ 하이드레이트의 자기보존효과를 최대한 얻기 위해서는 온도는 가능한 낮아야 하며, 샘플의 직경 크기가 클수록 좋고, 샘플은 치밀한 구조로 조직되어 높은 밀도를 갖는 방식으로 제조하는 것이 매우 향상된 결과를 얻을 수 있음을 확인하였다.
CO2 배출량 증가로 인한 지구온난화 심화에 대한 주요 대책으로 CO2를 포집하여 지중에 저장하는 이산화탄소 포집·저장(Carbon capture storage, CCS) 기술이 주목받고 있다. 최근 현무암의 거대한 체적, 높은 반응성, 풍부한 양이온 함량 등의 특성이 CO2 포획 및 저장 기작에 유리하게 작용한다는 사실이 부각되면서, 현무암층을 대상으로 하는 CO2 지중저장이 다양한 분야에서 연구되고 있다. 본 연구에서는 CO2 지중저장 기작, 현무암의 특성과 더불어 국외 연구 사례들을 조사 및 분석하여, 현무암 CO2 지중저장에 대한 타당성을 검토하였다. 조사한 사례들은 수행 방법을 기준으로 실험, 모델링, 현장 실증 연구로 분류하였다. 연구 사례별 실험 조건의 경우 온도는 20 ~ 250 ℃, 압력은 0.1 ~ 30 MPa, 암석-유체 간 반응 시간은 수 시간에서 4년까지 넓은 범위에서 진행되었다. 모델링 연구에서는 현무암 CO2 지중저장 후보지와 유사한 모델을 구축하여 CO2-유체 주입 전∙후 유체역학적 및 지화학적 요인들에 대한 변화를 살펴본 사례가 다수였다. 검토 결과, 현무암은 잠재 CO2 저장용량이 크고, CO2 광물화 반응이 빠르기 때문에 현무암 CO2 지중저장시 온도와 압력 및 지질구조와 같은 환경적인 제약이 적다. 현장 실증 사례인 CarbFix project, Wallula project가 성공적으로 수행되어 실증 수행가능성 또한 높게 평가되고 있다. 그러나 현무암 대상 CO2 지중저장에서 신중히 고려해야 할 점도 존재한다. 광물화 기작이 현무암의 조성, 주입 지역의 특성 등 여러 요인에 따라 결과가 상이하게 나타나고, 탄산염과 규산염 광물 등의 침전으로 인해 관정 주입성(injectivity) 저하가 발생할 수 있다. CO2 주입 시 저장층 내 압력 증가가 발생할 수 있으며 암석-CO2-유체 반응 과정에서 지중환경 오염의 위험성도 존재한다. 유체에 CO2를 용해시켜 주입하기 때문에 기존 방식과 다른 지중 모니터링 기술 또한 요구된다. 따라서, 현무암에서의 CO2 지중저장을 안정적이고 효율적으로 수행하기 위해서는 적합한 대상 지역을 선별하고, 해당 지역에 대한 여러 자료를 구축하여 이를 기반으로 한 다양한 실험, 모델링, 현장 실증 등의 체계적인 연구 수행이 필요하다.
본 연구에서는 건축폐기물로 분류되는 레미콘회수수를 재활용함과 동시에 지구온난화의 주범인 $CO_2$의 자원화를 위한 시스템의 공정최적화를 진행하였다. 레미콘회수수를 이용한 액상탄산화 반응에서 가장 중요한 공정은 $Ca^{2+}$를 용출하는 공정이다. 일정량의 레미콘회수수를 이용해 고순도의 $CaCO_3$을 생성하기 위해 $Ca^{2+}$ 용출시 질산에 의해 낮아지는 pH 농도를 기준으로 실험을 진행하였으며, $CO_2$는 발전기 배기가스를 이용해 MEA용액에 포집하였다. 본 연구를 통해 1톤의 레미콘회수수에서 최대 11 kg의 $CaCO_3$를 합성할 수 있었다. 생성된 $CaCO_3$ 분석결과 제지용으로 사용 가능한 것을 확인하였다.
화력발전이 많은 비중을 차지하는 전력생산 산업은 온실가스($CO_2$)의 최대 배출 원으로 알려져 있으며 증가하는 전력 수요 뿐 만 아니라 다가오는 기후변화협약에 대응하기 위하여 $CO_2$ 회수 및 공정 개선에 관한 연구가 많이 수행되고 있다. 특히 현재 연구되고 있는 전력분야의 대표적인 $CO_2$ 회수기술은 연소 후 포집(Post-combustion capture), 순산소 연소(Oxy-fuel combustion), 연소전 탈탄소화(Pre-combustion) 3가지로 구분된다. 이중 연소전 탈탄소화 기술은 석탄가스화복합발전(IGCC) 기술과 연계하여 $CO_2$를 회수할 수 있는 방법으로 가스화 된 석탄가스에 Water-Gas Shift 반응과, $CO_2$ 분리로 얻어진 탈 탄소 연료를 통해서 전력을 생산한다. 이 기술의 핵심은 생성된 $CO_2/H_2$ 복합가스로부터 $CO_2$를 분리하는 공정으로 차세대 회수 기술로는 Membrance Reactor, SOFC, Oxygen Ion Transfer Membrane(OTM), 그리고 가스 하이드레이트가 있다. 이중 가스 하이드레이트는 $CO_2$의 회수 뿐 만 아니라 처리 기술에도 적용 가능하지만 우리나라에는 이에 관한 기술이 전무한 형편이다. 본 연구에서는 가스 하이드레이트 형성원리를 이용하여 정온 정압 조건에서 $CO_2/H_2$ 하이드레이트를 제조하였으며 특히, 하이드레이트 형성 촉진제인 THF(Tetrahydrofuran)를 첨가하여 THF 농도에 따른 상평형 및 속도론 실험을 수행 하였다. 이러한 연구는 연소전 탄소화 기술에서의 $CO_2$ 회수 분리에 대한 핵심 연구임과 동시에 탄소배출권 규제에 실질적인 기여를 할 수 있을 것으로 사료된다.
In this paper, performance of the gas turbine combined cycle(GTCC) using pre-combustion carbon capture technology was comparatively analysed. Steam reforming and autothermal reforming were used. In the latter, two different methods were adopted to supply oxygen for the reforming process. One is to extract air form gas turbine compressor (air blowing) and the other is to supply oxygen directly from air separation unit ($O_2$ blowing). To separate $CO_2$ from the reformed gas, the chemical absorption system using MEA solution was used. The net cycle efficiency of the system adopting $O_2$ blown autothermal reforming was higher than the other two systems. The system using air blown autothermal reforming exhibited the largest net cycle power output. In addition to the performance analysis, the influence of fuel reforming and carbon capture on the operating condition of the gas turbine and the necessity of turbine re-design were investigated.
지구온난화의 주범으로 알려진 $CO_2$의 대기 중 농도는 산업혁명 이전 280ppm에서 산업 혁명 이후 375ppm으로 증가하였다. 정부 간 기후변화패널(IPCC)의 기후변화 시나리오에 의하면, 지금부터 다양한 감축노력을 한다 할지라도 $CO_2$ 증가추세는 계속되어 2100년경에는 대기 중 $CO_2$농도가 600~950ppm에 이를 것으로 예측하고 있다. 현재까지 화력발전부분은 온실가스($CO_2$)의 최대 배출 원으로 알려져 있으며 이 분야의 $CO_2$ 회수기술은 연소 후 포집(Post-combustion), 순산소 연소(Oxy-fuel combustion), 연소 전 탈탄소화(Pre-combustion) 3가지로 크게 구분된다. 이중 석탄가스화복합발전(IGCC)기술과 연계하여 $CO_2$를 회수할 수 있는 방법이 연소 전 탈탄소화 기술이다. 핵심기술은 $CO_2$ 분리공정으로 적용 될 수 있는 기술로서는 흡착 흡수법, 막분리법 그리고 가스 하이드레이트가 있으나 아직까지 우리나라의 가스 하이드레이트 기술은 전무한 형편이다. 본 연구에서는 가스 하이드레이트 형성원리를 이용하여 정온 정압 조건에서 $CO_2/H_2$ 하이드레이트를 제조하였으며 특히, 하이드레이트 형성 촉진제인 TBAB(Tetra-n-butyl ammonium bromide)를 첨가하여 TBAB 농도에 따른 상평형 및 속도론 실험을 수행 하였다. 또한 라만 분석을 통하여 $CO_2$ 회수 분리에 대한 연구도 병행하였다.
The stereotype of flexible MOFs(Amino-MIL-53) and carbonized porous carbon prepared from renewable resources is successfully synthesized for $CO_2$ reduction application. The textural properties of these microporous materials are investigated, and their $CO_2$ storage capacity and separation performance are evaluated. Owing to the combined effects of $CO_2-Amino$ interaction and its flexibility, a $CO_2$ uptake of $2.5mmol\;g^{-1}$ is observed in Amino-MIL-53 at 20 bar 298 K. In contrast, $CH_4$ uptake in Amino-MIL-53 is very low up to 20 bar, implying potential sorbent for $CO_2/CH_4$ separation. Carbonized samples contain a small quantity of metal residues(K, Ca, Mg, S), resulting in naturally doped porous carbon. Due to the trace metal, even higher $CO_2$ uptake of $4.7mmol\;g^{-1}$ is also observed at 20 bar 298 K. Furthermore, the $CH_4$ storage capacity is $2.9mmol\;g^{-1}$ at 298 K and 20 bar. To evaluate the $CO_2$ separation performance, the selectivity based on ideal adsorption solution theory for $CO_2/CH_4$ binary mixtures on the presented porous materials is investigated.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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