Using non-biodegradable polymers is a severe environmental problem as they are not recyclable and generate a large amount of waste. Biopolymers, such as starch-based composites, have been considered one of the most promising replacement materials. These eco-friendly materials have the advantage of being low-cost, biodegradable, and obtained from renewable sources. However, as starch tends to be brittle and hydrophilic, it can make these materials unusable when exposed to water and limit its processability for further applications. In this work, a biobased modified starch was grafted using two bioderived materials, lauryl methacrylate (LMA) and tetrahydrofurfuryl methacrylate (THFMA), by radical polymerization. A polylactic acid (PLA) composite based on the modified starch (m-St) was fabricated to enhance its toughness. These samples were characterized by Fourier transform infrared, 1H NMR and 13C NMR analysis, optical and scanning electron microscopy. The starch was successfully grafted, thus improving the compatibility with the PLA matrix. The mechanical properties of these films were also studied. Results from mechanical tests showed a slight enhancement of the mechanical performance of these composites when m-St was added to the PLA matrix. Such behavior is related to the improved dispersion of m-St 1:2 on PLA, confirmed by SEM images showing enhanced compatibility between modified starch and PLA matrix. This indicated excellent properties of the produced composite film for further eco-friendly applications.
Sato Harumi;Murakami Rumi;Zhang Jianming;Ozaki Yukihiro;Mori Katsuhito;Takahashi Isao;Terauchi Hikaru;Noda Isao
Macromolecular Research
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제14권4호
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pp.408-415
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2006
Temperature-dependent, wide-angle, x-ray diffraction (WAXD) patterns and infrared (IR) spectra were measured for biodegradable poly(3-hydroxybutyrate) (PHB) and its copolymers, poly(3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyhexanoate) P(HB-co-HHx) (HHx=2.5, 3.4, 10.5, and 12 mol%), in order to explore their crystal and lamellar structure and their pattern of C-H...O=C hydrogen bonding. The WAXD patterns showed that the P(HB-co-HHx) copolymers have the same orthorhombic system as PHB. It was found from the temperature-dependent WAXD measurements of PHB and P(HB-co-HHx) that the a lattice parameter is more enlarged than the b lattice parameter during heating and that only the a lattice parameter shows reversibility during both heating and cooling processes. These observations suggest that an interaction occurs along the a axis in PHB and P(HB-co-HHx). This interaction seems to be due to an intermolecular C-H...O=C hydrogen bonding between the C=O group in one helical structure and the $CH_3$ group in the other helical structure. The x-ray crystallographic data of PHB showed that the distance between the O atom of the C=O group in one helical structure and the H atom of one of the three C-H bonds of the $CH_3$ group in the other helix structure is $2.63{\AA}$, which is significantly shorter than the sum of the van der Waals separation ($2.72{\AA}$). This result and the appearance of the $CH_3$ asymmetric stretching band at $3009 cm^{-1}$ suggest that there is a C-H...O=C hydrogen bond between the C=O group and the $CH_3$ group in PHB and P(HB-co-HHx). The temperature-dependent WAXD and IR measurements revealed that the crystallinity of P(HB-co-HHx) (HHx =10.5 and 12 mol%) decreases gradually from a fairly low temperature, while that of PHB and P(HB-co-HHx) (HHx = 2.5 and 3.5 mol%) remains almost unchanged until just below their melting temperatures. It was also shown from our studies that the weakening of the C-H...O = C interaction starts from just above room temperature and proceeds gradually increasing temperature. It seems that the C-H...O=C hydrogen bonding stabilizes the chain holding in the lamellar structure and affects the thermal behaviour of PHB and its copolymers.
최근 20년간 다양한 세포에서 파크리탁셀(PTX)의 효과에 관한 연구는 많이 있지만, 세포증식을 억제하기 위한 약물방출 동역학에 관한 연구는 거의 보고되지 않고 있다. 본 연구에서는 약물방출스텐트 (DES)에 적용하기 위해서 생분해성 고분자로부터 파크리탁셀의 방출거동을 고찰하였다. 다양한 생분해성 고분자인 poly(lactic acid-co-glycolic acid) (PLGA), poly-L-lactide(PLLA) 및 polycaprolactone(PCL)에 파크리탁셀의 함유량을 달리하여 필름을 제조한 후 약물방출 거동을 평가하였다. 약물방출은 8주 동안 이루어졌으며 FE-SEM을 통해 고분자의 분해정도를 관찰하였다. PCL의 생분해 속도는 가장 느리지만 파크리탁셀의 함량이 같을 경우 PCL로부터의 파크리탁셀 방출속도가 가장 빨랐으며 PLGA 그리고 PLLA 순서를 보였다. 이와 같은 결과를 바탕으로 PCL과 같이 유리전이온도($T_g$)가 낮은 고분자의 경우 체내에서 파크리탁셀과 같은 소수성 약물의 움직임이 용이하기 때문에 약물방출 속도가 빠를 수 있음을 제시하고 있다.
Novel biodegradable elastic hydrogels, based on hydrophilic and hydrophobic polymer blocks, were synthesized via the radical crosslinking reaction of diacrylates of poly(ethylene glycol) (PEG) and poly(${\varepsilon}-caprolactone$) (PCL). PEG and PCL diols were diacrylated with acryloyl chloride in the presence of triethylamine, with the reaction confirmed by FT-IR and $^1H-NMR$ measurements. The diacrylate polymers were used as building-blocks for the syntheses of a series of hydro gels, with different block compositions, by simply varying the feed ratios and molecular weights of the block components. The swelling ratio of the hydrogels was controlled by the balance between the hydrophilic and hydrophobic polymer blocks. Usually, the swelling ratio increases with increasing PEG content and decreasing block length within the network structure. The hydrogels exhibited negative thermo-sensitive swelling behavior due to the coexistence of hydrophilic and hydrophobic polymer components in their network structure, and such thermo-responsive swelling/deswelling behavior could be repeated using a temperature cycle, without any significant change in the swelling ratio. In vitro degradation tests showed that degradation occurred over a 3 to 8 month period. Due to their biodegradability, biocompatibility, elasticity and functionality, these hydrogels could be utilized in various biomedical applications, such as tissue engineering and drug delivery systems.
Some biodegradable polymers and other materials such as hydrogels have shown the promising potential for surgical applications. Post surgical adhesion caused by the natural consequence of surgical wound healing results in repeated surgery and harmful effects. Recently, scientists have developed absorbable anti-adhesion barriers that can protect a tissue from adhesion in case they are in use; however, they are dissolved when no longer needed. Although these approaches have been attempted to fulfill the criteria for adhesion prevention, none can perfectly prevent adhesions in all situations. Overall, we developed a new method to fabricate an anti-adhesion membrane using biodegradable polymer and hydrogel. It employed a highly accurate three-dimensional positioning system with pressure-controlled syringe to deposit biopolymer solution. The pressure-activated microsyringe was equipped with fine-bore nozzles of various inner-diameters. This process allowed that inner and outer shapes could be controlled arbitrarily when it was applied to a surgical region with arbitrary shapes. In order to fulfill the properties of the ideal barriers f3r preventing postoperative adhesion, we adopted the pre-mentioned method combined with surface modification with the hydrogel coating by which anti-adhesion property was improved.
본 연구에서는 PBAT의 가교 개질을 위해 DCP를 도입하였고 화학발포제인 ADC를 PBAT에 분산시킨 후 압축 성형 공정으로 발포제의 분해를 통해 셀을 형성하여 시트형태의 PBAT 발포체를 제작하였다. FT-IR 분석을 통해 DCP의 분해를 확인하였으며 DCP 함량에 따른 PBAT의 용융 흐름 지수를 비교하여 가교로 인한 용융 점도의 향상을 확인할 수 있었다. DSC 분석을 통해 열적 특성을 비교한 결과 Tc의 변화를 확인할 수 있었고 이를 통해 DCP 첨가로 인한 가교 반응의 결과를 확인할 수 있었다. TGA 분석 결과를 통해 DCP의 첨가가 열 안정성의 유의미한 차이를 야기시키지 않는 것을 확인하였다. 발포 시트의 DCP 함량 별 기계적 물성은 유의미한 차이를 보이지 않았으나 PB_D3에서 다소 낮은 인장강도를 보였으며 PB_D3의 큰 셀 사이즈로 인해 응력 전달에 부정적으로 작용하여 인장강도 및 연신율이 감소하였을 것으로 판단하였다. DCP 함량 증가에 따라 발포 셀의 개수는 감소하였으나 평균 셀 사이즈는 증가하였고 가장 큰 PB_D3의 평균 셀 사이즈로 인해 발포 시트의 밀도가 가장 낮게 나타났다. 반면 이러한 큰 셀의 사이즈와 낮은 밀도는 열전도도를 감소시키는 요인으로 작용하여 PB_D3 발포 시트의 경우 최대 0.066 W/mk 까지 감소시킬 수 있었기에, 단열 특성을 지닌 생분해성 발포 시트로의 활용에 대한 가능성을 확인할 수 있었다.
환경문제에 대한 관심이 증가함에 따라 지속가능한 소재에 대한 요구가 증가하고 있다. 전 세계적으로 커피는 가장 많이 소비되는 음료이며, 커피음료의 가공 및 소비로 발생하는 커피 부산물에는 셀룰로오스, 헤미셀룰로오스, 리그닌, 지질 및 생리활성물질 등이 풍부하지만 대부분 폐기되는 실정이다. 따라서, 많은 연구자들이 커피 부산물을 고부가가치 소재로 개발하기 위하여 노력하고 있다. 본 총설에서는 고분자/커피 은피 복합화 연구, 커피 은피로부터 셀룰로오스 추출 및 응용연구, 고분자/커피찌꺼기 복합화 연구, 커피찌꺼기로부터 셀룰로오스 추출 및 이를 활용한 연구, 커피찌꺼기로부터 지질 추출 및 이를 활용한 PHAs합성, 가소제로써 커피찌꺼기로부터 추출한 지질의 응용가능성 연구 등에 대하여 조사하였다. 선행 연구에서는 커피 부산물인 커피 은피 및 커피찌꺼기 자체를 고분자와 혼합하여 복합소재를 제조하고 물성을 평가하는 연구는 광범위하게 수행되고 있는 것으로 확인되었다. 하지만, 커피 은피 및 커피찌꺼기로부터 나노셀룰로오스를 추출하거나, 상대적으로 친수성인 커피 부산물과 소수성인 석유계 고분자 또는 생분해성 고분자와 복합화 시 상용성 개선과 관련된 커피 부산물의 표면 개질 및 상용화제 도입 등의 연구는 부족함을 확인하였다. 또한 커피 부산물로부터 추출한 지질을 활용하여 PHAs를 합성하는 연구가 일부 진행되고 있지만 합성된 PHAs를 활용하여 포장소재로의 제조 및 응용에 관한 추가적인 연구가 필요하다고 사료된다. 또한, 커피찌꺼기의 발생량 대비 국내외 관리방안 마련 및 제품 적용 시 안전성 평가방법에 관한 연구는 거의 실시되지 않아 이에 대한 추가적인 연구가 필요하다고 판단된다.
한쪽 말단에 히드록시 혹은 양말단에 아미노기를 갖는 폴리에틸렌글리콜(PEG)을 이용한 에스테르 교환 혹은 아미노 치환반응을 행하여 (PEG) grafted poly γ-benzyl L-glutamate (PBLG)를 합성했다. 이들의 점도 특성은 진한 용액내에서는 농도 감소에 따라 점도가 감소하다가 어느 이상 묽어지게 되면, 농도 감소에 따라 점도는 다시 증가했다. PEG를 함유하는 폴리펩티드 중합체의 젖음성은 동종 중합체보다도 향상 됐고, 이들 중합체 필름을 아미노에탄올과 표면반응시킨 결과, 물의 접촉각이 대폭적으로 작아져 표면에 수화겔이 형성됨을 알 수 있었다.
Very slow degradation of synthetic based polymers has created a severe environmental issue that increased awareness towards research in polymers of biodegradable property. Soy protein isolate (SPI) is a natural biopolymer used as matrix in green composites but it has limitations of low mechanical properties and high water sensitivity. To enhance mechanical properties and reduce water sensitivity of Jute-SPI composites, SPI was modified with pine rosin which is also a natural cross-linking agent. 30% glycerol on the weight basis of a matrix was used as a plasticizer. The fibre volume fraction was kept constant at 0.2 whereas the pine rosin in SPI ranged from 5% to 30% of the matrix. The effects of pine rosin on mechanical, thermal, water sensitivity and surface morphology have been characterized using various techniques. The mechanical properties and water absorbency were found to be optimum for 15% pine rosin in Jute-SPI composite. Therefore, Jute-SPI composite without pine rosin and with 15% pine rosin were chosen for investigation through characterization by Fourier transforms infrared spectroscopy (FTIR), Thermo-gravimetric analysis (TGA), X-Ray diffraction (XRD) and Scanning electron microscope (SEM). The surface morphology of the composite was influenced by pine rosin which is shown in the SEM image. TGA measurement showed that the thermal properties improved due to the addition of pine rosin. Antimicrobial test showed antimicrobial property in the composite occurring 15% pine rosin. The research paper concludes that the modification of SPI resin with an optimum percentage of pine rosin enhanced mechanical, thermal as well as water-resistant properties of jute fibre reinforced composites.
폴리아스팔트아미드[${\alpha}$,${\beta}$-poly(2-hydroxyethyl-DL-aspartamides), PHEAs]는 폴리아미노산의 일종으로서 잠재적인 의학 및 약학분야에 응용가능한 생분해성 생체적합성 재료로 널리 연구되어 왔다. 본 연구에서는 PHEA와 폴리(비닐 피롤리돈)(PNVP)의 블렌드 및 semi-IPN 젤에 관하여 다루었다. 블렌드 필름은 용액 캐스팅법으로 제조되었다. 제조된 블렌드는 전 조성에서 투명하였으며 DSC를 통해 조성에 따라 단조롭게 변화하는 단일한 유리전이 온도가 관찰됨으로써 두 개 고분자가 서로 상용성이 있음을 확인하였다. 고분자간의 가능한 수소결합 상호작용을 FTIR을 이용하여 설명하였다. 한편, 일정 조성의 PHEA/PNVP 블렌드 용액을 핵사메틸렌디이소시아네이트(HMDI)를 가교제로 사용하여 semi-IPN 타입의 하이브리드 젤을 제조하고, 제조된 젤의 팽윤 물성과 모폴로지를 조사하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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