This study aimed to obtain equilibrium concentration on adsorption removal of ammonia nitrogen by activated carbon, to express the adsorption characteristics following Freundlich isotherm and also, based on the value obtained, to investigate the relationship between physical characteristics of activated carbon and dynamics of ammonia nitrogen removal by obtaining rate constant and effective pore diffusivity. The results summarized from this study are as follows. It was noted that powdered activated carbon showed better adsorption ability than granular activated carbon. The value of constant (f) of Freundlich isotherm of powered activated carbon was $4.6{\times}10^{-8}$ which is bigger than that of granular activated carbon. The adsorption rate constant on ammonia nitrogen of powered activated carbon with high porosity and low effective diameter was highest as 0.416 hr-1 and the effective pore diffusivity ($D_e$) was lowest as $1.17{\times}10^{-6}cm^2/hr$, and the value of ammonia nitrogen adsorption rate constant of granular activated carbon was $0.149{\sim}0.195hr^{-1}$. It was revealed that, with the same amount of dosage, the adsorptive power of activated carbon with lower effective diameter and bigger porosity was better and its rate constant was also high. With a little adsorbent dosage of 2 g, there was no difference removal ability of ammonia nitrogen as change of adsorption properties.
암모니아성 질소($NH_4-N$)는 산업 폐수, 농업 및 축산 폐수에 포함되어 있으며 인과 함께 수질의 부영양화를 일으키는 물질로 잘 알려져 있다. 또한 망간(Mn)과 비소(As)는 광산 처리수 등에 포함되어 있으며, 수질 오염의 원인 물질로 알려져 있다. 천연 제올라이트는 수중에서 암모니아성 질소를 제거하는데 사용되고 있지만 낮은 흡착능력을 가진다. 이러한 천연 제올라이트의 낮은 흡착능력을 개선하기 위해 $Na^+$, $Ca^{2+}$, $K^+$, $Mg^{2+}$로 이온 치환을 진행하였다. 암모니아성 질소($NH_4-N$)의 흡착량과 제거율은 $Na^+$로 이온 치환된 제올라이트에서 0.66 mg/g과 89.8%로 가장 높은 값을 보였다. 이온 치환된 제올라이트를 이용하여 Mn과 As의 흡착실험을 진행하였다. $Mg^{2+}$로 이온 치환된 제올라이트에서 Mn과 As의 높은 흡착량과 제거율을 보였다.
생활 하수 및 농축산 폐수를 통한 하천으로의 다량의 질소와 인의 유입은 부영양화를 초래하여 하천 자정작용에 악영향을 끼친다. 본 연구에서는 컬럼 실험을 통한 흡착제(활성탄, 제올라이트, 여과사)의 여재층 높이에 따른 암모니아성 질소, 인산염 제거특성을 분석하고, 밀도범함수이론(density functional theory, DFT)를 바탕으로 한 양자역학적 전산 모사를 통해 흡착제와 암모니아성질소($NH_4{^{+}}$)와 인산염($PO_4{^{3-}}$)에 대한 화학적 흡착 거동을 분석하였다. 컬럼 실험 결과, 암모니아성 질소에 대한 제거효율은 제올라이트(95.1%)>활성탄(65.8%)>여과사(10.7%), 인산염의 제거효율은 활성탄(99.6%)>제올라이트(18.8%)>여과사(10.9%) 순으로 나타났다. 제올라이트의 경우, 여재층의 높이에 관계없이 90%이상의 암모니아성 질소에 대한 높은 흡착력을 가졌고, 활성탄의 경우 여재층의 높이가 증가할수록 인과 질소에 대한 높은 흡착효율을 가졌다. DFT를 이용한 흡착제(산화 알루미늄, 활성탄, 여과사)와 영양염류($PO_4{^{3-}}$, $NH_4{^{+}}$)에 대한 흡착거동 분석결과, 제올라이트는 암모니아성 질소($NH_4{^{+}}$)에 대한 높은 흡착에너지(-6.43 eV)를 가졌다. 활성탄의 경우 여과사보다 좁은 HOMO-LUMO 밴드갭을 가져, 전자 이동에 유리한 환경을 조성하여 높은 흡착에너지(-7.10eV)로 영양염류가 제거되는 것을 확인할 수 있었다.
촉매를 사용한 전기화학적 암모니아 생산은 주변 온도 및 압력 조건, 환경 친화적인 작동 및 고순도 암모니아 생산을 가능하게 함으로써 전통적인 하버-보쉬 방법을 대체할 대안으로서 가능성이 있다. 본 연구에서는 제1원리 계산을 사용하여 루테늄 촉매의 표면에서 발생하는 질소 환원 반응에 초점을 맞춘다. 루테늄의 (0001) 및 (1000) 표면에서 질소 환원에 대한 반응 경로를 모델링하여 반응 구조를 최적화하고 각 단계에 대한 유리한 경로를 예측했다. 각 표면에서의 N2의 흡착 구성은 후속 반응 활동에 상당한 영향을 미쳤으며, 깁스자유에너지 분석은 가장 유리한 질소 환원 구성을 도출하였다. 루테늄의 (0001) 표면에서는 질소 분자가 표면에 수직으로 흡착하는 end-on 형태가 가장 유리한 N2 흡착에너지가 나타났으며 유사하게, (1000) 표면에서도 end-on 형태가 안정적인 흡착 에너지 값을 보였다. 이어서, distal 및 alternating 구성 모두에서 최적화된 수소 흡착을 통해 NH3의 최종 탈착까지 이론적으로 완전한 반응 경로를 설명했다.
The potential energy surfaces of ammonia molecule adsorptions on the symmetrically chlorinated Si(100)-$2{\times}1$ surface were explored with SIMOMM:MP2/6-31G(d). It was found that the initial nucleophilic attack by ammonia nitrogen to the surface Si forms a $S_N2$ type transition state, which eventually leads to an HCl molecular desorption. The second ammonia molecule adsorption requires much less reaction barrier, which can be rationalized by the surface cooperative effect. In general, it was shown that the surface Si-Cl bonds can be easily subjected to the substitution reactions by ammonia molecules yielding symmetric surface Si-$NH_2$ bonds, which can be a good initial template for subsequent surface chemical modifications. The ammonia adsorptions are in general more facile than the corresponding water adsorption, since ammonia is better nucleophile.
The characteristics of ammonia-nitrogen (NH4+-N) adsorption by a zeolitic material synthesized from Jeju scoria using the fusion and hydrothermal method was studied. The synthetic zeolitic material (Z-SA) was identified as a Na-A zeolite by X-ray diffraction, X-ray fluorescence analysis and scanning electron microscopy images. The adsorption of NH4+-N using Jeju scoria and different types of zeolite such as the Z-SA, natural zeolite, and commercial pure zeolite (Na-A zeolite, Z-CS) was compared. The equilibrium of NH4+-N adsorption was reached within 30 min for Z-SA and Z-CS, and after 60 min for Jeju scoria and natural zeolite. The adsorption capacity of NH4+-N increased with approaching to neutral when pH was in the range of 3-7, but decreased above 7. The removal efficiency of NH4+-N increased with increasing Z-SA dosage, however, its adsorption capacity decreased. For initial NH4+-N concentrations of 10-200 mg/L at pH 7, the adsorption rate of NH4+-N was well described by the pseudo second-order kinetic model than the pseudo first-order kinetic model. The adsorption isotherm was well fitted by the Langmuir model. The maximum uptake of NH4+-N obtained from the Langmuir model decreased in the order of Z-CS (46.8 mg/g) > Z-SA (31.3 mg/g) > natural zeolite (5.6 mg/g) > Jeju scoria (0.2 mg/g).
기존의 토양상 및 퇴비상을 이용한 악취제거가 주로 흡착에 의존한 나머지 탈취상이 쉽게 탈취능의 한계에 이른다. 따라서, 본 연구에서는 미생물 활성 탈취상의 조건인 높은 유기물함량, 보수성, 통기성 및 낮은 정압 등을 고르게 갖추고 있는 토탄에 활성슬러지를 식종하여 분뇨처리장, 하수처리장 등에서 발생빈도 및 취기강도가 큰 무기성악취 중 암모니아의 제거실험을 수행하였다. 실험결과, 자연 토탄상에서는 암모니아의 토탄수분에 의한 이온화에 따라서 pH가 상승하여 암모니아의 자연 유출 현상이 관찰되었다. 암모니아 제거 기작은 주로 음이론 콜로이드에 의한 흡착에 의존하였다. 미생물 활성 토탄상에서는 미생물 활동에 따른 pH의 완만한 상승으로 이론적 암모늄 이온의 비율이 자연토탄상보다 높았으나, 실제로 토탄상에 축적된 암모니아성 질소의 값은 질산균의 질산화에 의해 자연 토탄상보다 적었다. 암모니아의 제거기작은 반응조 운영 초기에는 흡착이 우세하였으며, 중반이후에는 질산화가 두드러졌다. 실험으로 얻은 암모니아 유입부하량, 암모니아 유출부하량, $NH_4{^+}$-N, $NO_x$-N, Org-N을 이용하여 질소에 대한 물질수지(Mass Balance)를 산정하고, 실험결과로 얻은 미생물 활성 탈취상의 최대 활성 시점인 비정상상태의 임계시간과 회귀분석에 의해 구한 암모니아의 흡착곡선을 이용하여 미생물 활성 토탄상에서 흡착능 포화의 연장시간을 산정하였다.
Nitrogen applied to soil is highly prone to leaching and volatilization leading to gaseous emissions of nitrous oxide (N2O) and ammonia (NH3) which are of great environmental concern. Usage of biochar to reduce the discharge of nitrogen to the environment has attracted much interest in the recent past. Biochar is produced by pyrolyzing various biomasses under oxygen-limited conditions. Biochar is a carbonized material with high adsorptive powers for not only plant nutrients but also heavy metals. The objective of this study was to investigate the adsorption characteristics of NH4-N onto biochar made from pine needles. The biochar was produced at various pyrolysis temperatures including 300, 400 and 500℃ and holding times of 30 and 120 minutes. The Langmuir isotherm was used to evaluate the adsorption test results. The chemical properties of the biochar varied with the pyrolysis conditions. In particular, the pH, EC and total carbon content increased with the increasing pyrolysis conditions. The rate of adsorption of NH4-N by the biochar decreased with the increasing pyrolysis conditions. Of these conditions, biochar that was pyrolyzed at 300℃ for 30 minutes showed the highest adsorption rate of approximately 0.071 mg·g-1. Thus, the use of biochar pyrolyzed at low temperatures with a short holding time can most efficiently reduce ammonia emissions from agricultural land.
This study was conducted to evaluate the feasibility of ammonia removal by zeolite adsorption in drinking water treatment. In generally, drinking water treatment process is conducted coagulation/flocculation, sedimentation, sand filtration and disinfection. We tested feasibility with two method, one is powdered zeolite dosing to coagulation tank and the other is to substitute granular zeolite for sand of sand filter. In powdered zeolite test, raw water is used tap water with putting of 2 mg/l of NH$_4$$\^$+/-N. Filtration of granular zeolite was conducted with 80 cm of effective column high and 120 m/d of flow rate. At above 100 mg/1 of zeolite dosage, ammonia concentration was decreased below 0.5 mg/l of NH$_4$$\^$+/-N in powdered zeolite test. But, turbidity was increased to 30 NTU by powdered zeolite dosage. That turbidity was scarcely decreased in generally coagulant using condition in drinking water treatment. In granular zeolite test, ammonia was not detected in treated water until 8 days. This result suggest that using of granular zeolite in sand filter could be removal ammonia in winter. But we need regeneration at zeolite filtration for ammonia removal. So, it is to make clear that zeolite regeneration ability was compared KCl with NaCl. The result reveal that KCl was more excellent than NaCl. Optimum regeneration concentration of KCl was revealed 100 mM. Regeneration efficient was not increased at pH range 10∼12.5.
Performance and operation of BAC in ozone-BAC advanced water treatment process were investigated using the pilot scale test plant built in D water purification plant. The performance was evaluated by the removal efficiencies of DOC, BDOC, ammonia nitrogen and THMs. The effect of EBCT on DOC removal was experimented for an effective operating condition, and the amount of attached biofilm was analyzed in various water temperatures and position of BAC. Two removal mechanisms, adsorption and biological decomposition by attached biofilm, were predominant to decrease the concentration of various contaminants. DOC was removed 40%, and the removal rate was decreased in winter time due to the lowered activity of attached biofilm. BDOC was effectively removed. THMs and ammonia nitrogen were mainly removed not in ozonation process but in BAC. Water temperature deeply influenced in removal efficiency of ammonia nitrogen. The amount of attached biofilm depended on water temperature and height of packed activated carbon column. Considering DOC removal efficiency and design EBCT of commercial BAC plant, the proper EBCT was 12.5 minutes.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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