질산과 염산에 의한 대나무활성탄(bamboo-based activated carbon, BAC)의 개질이 Pb(II)와 Cu(II)의 흡착특성에 미치는 영향을 규명하기 위해 회분식 흡착실험을 수행하였다. 산 개질에 의해 BAC의 탄소함량은 감소하고 산소함량은 증가하며 pH는 감소하는 것으로 나타났다. 염산에 의한 개질은 BAC에 뚜렷한 표면작용기를 첨가시키지 않았으나 질산에 의한 개질은 카르복실기와 OH 작용기를 첨가시키는 것으로 나타났다. BAC와 산으로 개질된 BAC의 중금속 이온 흡착속도는 2차 속도모델에 의해 적절하게 설명될 수 있는 것으로 나타나 흡착반응의 속도가 물리적 흡착보다는 흡착제와 금속이온들 사이의 전자들의 공유나 교환을 포함하는 화학적 흡착에 의해 결정되는 것으로 나타났다. 실험에 사용된 모든 흡착소재의 등온흡착특성은 Langmuir와 Freundlich 모델에 의해 적절하게 설명될 수 있으며 BAC의 염산에 의한 개질은 중금속 이온의 흡착용량에 큰 영향을 미치지 않으나 표면작용기를 첨가시킨 질산에 의한 개질은 Pb(II)와 Cu(II)의 흡착용량을 각각 36.0%와 27.3% 증가시키는 것으로 나타났다.
몇 가지 식물섬유, 합성섬유 및 혼합섬유를 원료로 하여 비표면적 차이가 나는 세가지 등급의 활성탄소섬유를 제조하고 입상활성탄을 대조흡착제로 하여 페놀 및 메틸렌블루의 액상흡착특성을 비교 검토하였다. 이들 흡착질 수용액의 활성탄소섬유에 대한 흡착등온선, 흡착속도 및 컬럼통액실험을 통하여 돌파점곡선을 측정하였다. 페놀 및 메틸렌블루의 흡착등온은 모두 type I을 나타내었으며 낮은 평형농도에서도 높은 흡착량을 나타내었다. 흡착질에 대한 활성탄소섬유의 흡착속도는 활성탄에 비하여 100배 이상 빠른 흡착속도를 보이며 유효확산계수도 20배 이상 높았다. 컬럼통액 실험결과 활성탄소섬유의 흡착용량은 활성탄에 비해 10배 이상으로 나타났다. 유해성 유기 오염물질 10종을 포함한 조제수를 자연여과방식으로 50 L씩 처리한 결과 2단에서 이들 유기성 오염물질을 완전히 제거하여 활성탄에 비하여 수처리 효율이 훨씬 높은 결과를 보였다.
클로로메틸화폴리스틸렌에 디에틸렌트리아민을 선형과 집게형으로 지지시킨 수지를 합성하고 이 수지에 전이금속이 흡착되는 속도를 limited-bath법으로 측정하였다. 이 결과에서 확산계수, 활성화 엔트로피와 활성화 자유에너지를 구하였다. 속도론적 데이터에서 전이금속이 수지에 흡착되는 반응 과정의 속도결정단계는 확산과정임을 알 수 있었다.
염소가스의 활성탄 흡착성능을 흡착평형과 flow system 두 단계의 흡착실험을 통하여 측정하였다. 활성탄은 surface area와 pore size distribution이 구별되는 세가지 이상의 시료를 선정하였고 활성탄의 표면특성에 따른 염소가스의 흡착관계를 검토하였다. Flow system에서는 염소가스를 500ppm의 농도(v/v in helium) 를 가지는 염소가스를 선택하였고 GC로 흡착경향을 분석하였다. 주어진 흡착탑(long bed)에서 흡착용량의 증가변화에 대한 흡착속도의 감소변화의 추이를 관찰하였으며 이로부터 염소가스 단일성분의 활성탄 흡착탑에 대한 흡착모델의 설계가 가능함을 알 수 있었다.
콘택트렌즈용 하이드로젤로의 단백질 흡착량을 시간에 따라 분석하여 계면으로 확산되는 단백질 흡착 반응속도를 연구하였다. HEMA(hydroxyethylmethacrylate)계열 하이드로젤과 silicone계열 하이드로젤을 단백질(알부민 또는 IgG)용액에 침지시킨 후 단백질 흡착량을 시간에 따라 측정하였다. 모든 하이드로젤로의 단백질 흡착량은 단시간(10분)에 급격히 증가한 후 90분 동안 변화 없이 일정하였다. 빠른 단백질 분자의 확산에도 불구하고 계면에너지 감소는 한 시간 이상 진행되는데 이는 계면 탈수 현상이 한 시간 이상 진행되기 때문으로 이해된다. 계면에너지와 단백질 흡착량의 상관관계를 이해하여 콘택트렌즈 재질로의 단백질 흡착 반응 속도의 메커니즘을 분석하였다.
본 연구는 고방사성해수폐액에 함유되어 있는 주요 고방사성 핵종인 Cs을 제거하기 위하여 IE911 (crystalline silicotitanate)에 의한 흡착 제거를 수행하였다. Cs의 효율적 흡착제거 및 2차 고체폐기물의 발생량을 최소화하기 위하여 IE911-Cs 흡착은 m/V (흡착제 질량/용액 부피) 비=2.5 g/L, 흡착시간은 1 시간 정도가 효과적이었다. 이때 Cs은 약 99%, Sr은 5% 이하가 각각 흡착되었다. 또한 IE911-Cs 흡착은 Langmuir 등온식 및 유사 (pseudo) 2차 속도 식으로 표현할 수 있으며, 흡착속도상수(k2)는 Cs의 초기농도 및 입자크기 증가에 따라 감소하는데 반하여, m/V 비, 온도 및 교반속도 증가에 따라서는 증가하고 있다. IE911-Cs 흡착의 활성화에너지는 약 79.9 kJ/mol 로, IE911-Cs 흡착이 보다 강력한 결합 형태를 이룬 화학적 흡착임을 보여주고 있다. 그리고 음수 값의 Gibbs 자유에너지 및 엔탈피는 IE911-Cs의 흡착반응이 정반응의 발열반응이고, 저온에서 반응이 상대적으로 활발함을 의미하며, 음수 값의 엔트로피는 흡착된 Cs이 IE911에 균일하게 정렬되어 있음을 나타낸다.
수용액으로부터 활성탄에 대한 아닐린 블루의 흡착 평형, 동역학 및 열역학적 특성을 초기농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 하여 조사하였다. 아닐린 블루의 등온흡착은 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson, Temkin 및 Dubinin-Radushkevich 모델을 통해 해석하였다. Langmuir 모델이 다른 모델들 보다 등온 데이터에 더 잘 맞았다. 평가된 Langmuir 분리계수($R_L=0.036{\sim}0.068$)는 활성탄에 의한 아닐린 블루의 흡착 공정이 효과적인 처리방법이 될 수 있음을 나타냈다. 흡착속도상수는 유사일차속도 모델, 유사이차속도 모델 및 입자내 확산 모델에 적용하여 구하였다. 활성탄에 대한 아닐린 블루의 흡착속도실험 결과는 유사이차 반응속도식에 잘 따랐다. 흡착 메카니즘은 입자내 확산 모델에 의해 경막 확산과 입자내 확산의 두 단계로 평가되었다. 흡착공정에 대한 깁스 자유에너지, 엔탈피 및 엔트로피 변화와 같은 열역학 파라미터들이 평가되었다. 엔탈피 변화(48.49 kJ/mol)은 흡착공정이 물리흡착이고 흡열반응임을 알려주었다. 깁스 자유 에너지는 온도가 올라갈수록 감소하였기 때문에 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 더 높아졌다. 등량흡착열은 흡착제 표면의 에너지 불균일성 때문에 흡착제와 흡착질 사이에 상호작용이 있음을 나타내었다.
본 연구는 흡착제의 흡착특성을 이해하는데 이용되는 각종 흡착모델의 적용성을 평가하는데 목적이 있다. 이를 위해 상용의 음이온교환수지(PA-308)를 이용하여 $NO_3^-$에 대한 흡착특성을 회분식 실험을 통해 조사하였다. 흡착등온과 흡착속도 실험결과는 일반적으로 널리 이용되고 있는 다양한 흡착등온식과 반응속도식을 통해 모델화하였다. 흡착평형실험은 흡착등온식을 적용하는데 있어 실험조건이 미치는 영향을 확인하기 위해 흡착제의 투여량을 일정한 값으로 고정하고 흡착질의 농도변화에 따른 조건과 흡착질의 농도를 일정한 값으로 고정하고 흡착제의 투여량 변화에 따른 조건으로 나누어 수행하였다. 흡착질의 농도를 변화시키는 조건에서의 흡착평형은 Langmuir와 Freundlich 흡착등온식을 결합한 형태의 Sips 흡착등온식과 Redlich-Perterson 흡착등온식에 의해 수식화가 가능하였다. 한편, 흡착제의 무게를 변화시키는 조건에서의 흡착평형은 단층 흡착, 균일표면을 가정하는 Langmuir 흡착등온식과 잘 일치하는 경향을 보였다. 이상의 결과는 $NO_3^-$에 대한 음이온교환수지의 흡착 메커니즘이 흡착실험 조건에 의해 달라질 수 있음을 시사한다.
본 연구의 목적은 메조공극 흡착제(Meso-Porous Adsorbent, MPA)에 대한 흡착특성을 평가하고, 상수원수 내 맛 냄새유발물질인 geosmin에 대한 흡착제거 특성을 회분식 실험을 통해 평가하는데 있다. 등온흡착에 대한 실험결과는 일반적으로 적용되고 있는 Langmuir식과 Freundlich식을 이용하여 분석하였으며, MPA는 Langmuir식과 Freundlich식 모두 잘 따르는 것으로 나타났다. 그리고 흡착속도 평가를 위해 1차 속도식과 2차 속도식을 각각 적용하였다. 본 흡착특성 평가결과 MPA를 이용할 경우 기존 입상활성탄에 비해 최대 흡착량이 7배 가량 낮은 것으로 나타났으나 1차 속도식 기준으로 흡착속도는 11배 이상 빠른 것으로 나타났다. 따라서 MPA를 정수장에 적용할 경우 짧은 EBCT 조건에서도 효과적으로 상수원수 내 geosmin을 제거할 수 있을 것으로 판단되며, 활성탄 공정에 비해 재생주기가 짧을 것으로 판단된다.
정수 슬러지를 재활용하여 제조한 펠렛형 흡착제의 트리메틸아민과 암모니아의 흡착 특성을 연구하였다. 펠렛형 흡착제를 $110^{\circ}C$에서 건조 처리 했을 때보다 $500^{\circ}C$에서 소성했을 때 BET 표면적과 기공 부피가 증가하는 것을 알 수 있었다. 정수 슬러지를 재활용하여 제조한 펠렛형 흡착제는 브뢴스테드 산점과 루이스 산점을 보유하는 것을 확인하였다. 흡착질 가스인 트리메틸아민과 암모니아가 일정한 농도로 흡착제 층으로 유입되고, 흡착제의 중량과 흡착질의 선속도를 변화시키면서 흡착질 가스의 파과시간을 측정하였다. Wheeler의 흡착속도식을 사용하여 트리메틸아민과 암모니아의 동적흡착용량과 흡착속도상수를 결정하였다. 동적흡착용량과 흡착속도상수가 흡착질 가스의 선속도에 따라 변화함을 알 수 있었다. 정수 슬러지를 재활용하여 제조한 펠렛형 흡착제 상에서, 다양한 흡착조건에서 트리메틸아민과 암모니아의 파과시간을 예측하기 위한 실험식을 도출하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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