현 국제해사기구(IMO)에서의 선박엔진에서 발생되는 NOx와 SOx 등의 연소 가스 배출에 대한 규제 강화에 따라, 발트 해 연안을 지나는 모든 선박들은 배출되는 연소가스 저감장치를 장착해야 된다. 국내에서도 IMO의 규제에 따른 NOx와 SOx를 저감장치를 개발하고 있으며, 그중에 대표적인 장치인 Scrubber는 세정액으로 암모니아수와 요소수를 사용하게 되고 사용된 폐 세정액에는 NOx와 SOx와 반응한 질산암모늄과 황산암모늄이 포함되어 있다. 본 연구에서는 폐 세정액이 포함하고 있는 유용한 부산물을 유기용매를 사용하는 염석법을 적용하여 회수하였다. 질산암모늄과 황산암모늄의 회수방법과 질안석회를 추출 후 회수된 부산물의 정성분석을 위하여, FT-IR 분석을 통하여 물질의 정성적 특성과 화학적 조성을 평가해 보았다. 한편 응집제를 투입하여 질안석회를 침전시켜 비료상의 물질로 회수하였다. $FeSO_4$ 응집제와 $CaCl_2$를 응집보조제로 사용하고 입자의 크기를 키우기 위해 $CaCO_3$를 사용하였다.
THMs의 전구물질로 잘 알려진 humic acid를 대상으로 오존처리, 응집처리 및 활성탄 흡착처리와 같은 물리화학적 처리공정 도입에 따른 humic acid의 제거특성을 조사하고, 염소주입시 생성 가능한 부산물을 정성적으로 규명하기 위하여 본 연구를 실시하였다. Humic acid에 오존을 주입한 결과 pH가 급격히 감소하였는데, 이는 분자량이 큰 humic acid가 오존에 의하여 $H_2O$ 및 $CO_2$로 완전히 산화되지 못하고 중간생성물인 저급 지방산으로 분해된 결과로 판단되었다. 그리고 용존성 humic acid의 응집특성을 조사하기 위하여 PAC 160 mg/L로 응집을 실시한 결과 TOC는 약 25%, $COD_{Cr}$는 24%가 제거되었으나, 색도는 단지 5%만이 제거되어, humic acid에 의해 유발되는 색도는 응집으로 제거하기 어려운 것으로 판단되었다. 그러나 오존처리에서는 95% 이상의 색도가 제거되었으며, 이때 색도는 오존 접촉시간에 대해 1차반응으로 제거되었고, 반응속도상수값 k는 $0.067min^{-1}$로 조사되었다. 활성탄 흡착 실험에서는 오존 전처리를 실시함으로써 활성탄 흡착 효율이 크게 증가함을 확인할 수 있었으며, humic acid에 염소를 주입한 결과 THMs만 검출되었을 뿐 다른 휘발성 미량 유기화합물은 검출되지 않았고, 오존처리를 실시한 오존처리수에서도 알데히드류 및 케톤류와 같은 부산물은 검출되지 않았다.
2011년부터 시행될 2단계 수질 오염 총량제에 대비하여 고효율 인 제거 공정 개발이 필요하며 본 연구에서는 생물학적 처리와 화학적 응집처리를 조합한 공정이 대안으로 검토되었다. 2세대 응집제로서 최근 많이 사용되고 있는 PAC(poly aluminum chloride)를 이용하고 실제 하수종말처리장 A2O 공정의 호기조 유출수를 시료로 하여 인 응집 특성 및 적정 조건, 효율 향상 방안 등에 대해 실험연구를 수행하였다. 먼저 적정 PAC 투입 농도는 부피기준으로 30 ppm, mol비로는 2.81 mol Al/mol P인 것으로 나타났다. 단순침전에서 17.2%에 불과하던 용존성 인의 제거율이 PAC 10 ppm 투입으로 30.3%까지 증가하였으며, 20 ppm에서 30 ppm으로 PAC 투입량을 증가시킬 때 49.3%에서 88.4%로 제거율을 크게 향상시킬 수 있었다. 이때 총 인의 제거율은 92.4%, 유출수 총 인 농도는 0.3 mg/L로 총량제에 부합하는 방류수 수질을 달성할 수 있었다. 적정한 응집시간은 4분, 침전시간은 20분, 초기 pH는 7로 나타났고 원시료 (pH 7.0)는 별도의 pH 조절 없이 응집 가능한 것으로 판단되었다. pH 7 조건에서 용존성 인의 제거가 크게 향상되었으며, 추가적인 확인 연구가 필요하나, 이는 인의 경우 $Al(OH)_3$에 의한 sweep floc formation이 주요 제거 기작임을 의미하였다. 2차침전조 유입부에 PAC를 투입하여 2차침전조를 응집침전조로 활용하는 방안과 별도의 응집침전조를 2차침전조 후단에 설치하여 PAC를 투입하는 방안을 비교한 결과 PAC 투입량 대비 인 제거효율 증진 관점에서 후자가 바람직한 것으로 조사되었다. 이때 처리수의 인 농도는 0.18 mg/L, 제거율은 95.4%로 향상시킬 수 있었다. 끝으로 응집 처리수를 반송할 경우 인 제거 효율을 높일 수 있었으며 적정 반송율은 0.3인 것으로 분석되었다.
본 연구에서는 상용 응집제와 동일한 응집 성능을 확보할 수 있는 대체 응집제(황산알루미늄 용액)의 제조 가능성을 평가하였다. 사용된 대체 응집제 원료는 폴리머 제조 공정에서 발생하는 폐촉매 부산물(Waste activated alumina)이며, 대체 응집제는 1) 강열 및 분쇄, 2) 황산과의 화학적 중합 및 치환 반응, 3) 용해 및 희석, 4) 침전 및 분리과정을 거쳐 제조되었다. 실험실 규모의 autoclave 및 용해조에서의 최적 운전 조건을 도출하기 위해 황산 순도, 반응 온도, 황산 주입비 및 용해조에서의 물 주입비의 변화 등에 따른 대체 응집제 내 $Al_2O_3$ 함량이 분석되었다. 연구 결과, 황산 순도 50%, 반응 온도 $120^{\circ}C$, 황산 주입비 5배 및 용해조 물 주입비 2.5배의 조건하에서, 7~8% 범위의 $Al_2O_3$ 함량을 가지는 대체 응집제가 제조된다는 것이 확인되었다. 대체 응집제의 응집 성능을 평가하기 위해 호기조 유출수를 대상으로 Jar-test를 수행한 결과, Al/P의 몰비를 1.5 및 2.0으로 주입한 두 가지 경우 모두에서 기존 응집제의 인 제거 성능과 유사하거나 더 높은 제거 성능이 확인되었다. 추가적으로 경제성 평가를 통해 상용 응집제와 비교했을 때 50% 이상의 생산 단가 절감이 가능하였고, 생태독성 평가를 통해 환경적 문제없이 대체 응집제가 실제 하수처리장 또는 폐수처리장에 적용될 수 있는 것이 확인되었다.
지난 수 년간 본 연구팀은 새로운 티탄염 응집제를 이용하여 폐수를 응집한 후 생산된 슬러지에서 산화티탄을 생산하는 연구를 진행하였다. 티탄염의 응집 효율은 일반적으로 많이 사용되는 철염과 알루미늄염 응집제와 비슷하였으며 슬러지를 소성하여 제조한 산화티탄은 상용 산화티탄보다 더 넓은 표면적과 높은 광촉매 활성을 나타내었다. 산화티탄의 광촉매 활성 향상과 pH를 높이기 위해 응집보조제로서 철, 알루미늄, 칼슘을 사용하여 광촉매 활성이 높은 Fe, Al, Ca 도핑 산화티탄을 제조하였다. 이 기술의 실제 적용 가능성을 확인하기 위하여 염색폐수 파일럿 장치에 적용한 결과, 우수한 유기물 제거 능력과 빠른 응집체 형성이 확인되었다. 염색폐수 슬러지에서 제조한 산화티탄은 높은 유기물 제거 광촉매 활성과 물 광분해에 의해 수소를 생성하였다. 티탄염 응집제와 슬러지에서 제조한 산화티탄의 독성을 D. magna로 조사한 결과, 낮은 독성을 확인할 수 있었다. 이 총설은 미래의 슬러지 재활용 기술로 높은 적용 가능성을 가지는 티탄염으로 제조한 산화티탄의 특성을 체계적으로 정리하였다.
국내에서 상수원중의 부유물질 및 용존 유기물질의 제거를 위하여 사용하는 알루미늄계 무기응집제들은 응집처리 과정에서 노인성 치매의 한 원인으로 알려져 있는 알루미늄 이온을 상수원수에 잔류시킬 수 있으며, 상수의 탁도가 일시적으로 매우 높아질 때 효과적인 응집에 한계가 있다. 따라서 이들을 대신한 epichlorohydrine-dimethylamine(EPI-DMA) poly(amine)계 고분자 응집제가 선진국을 중심으로 사용이 되어 왔으며, 우리나라에서도 이것을 도입하기 위한 준비가 필요한 상태에 있다. 본 연구에서는 먼저 EPI-DMA poly(amine)계 고분자 응집제의 국산화를 위해 EPI와 DMA의 조성비를 달리하거나 또는 반응시간, 반응온도 등의 합성조건을 변화시키면서 이들의 합성조건에 대한 최적화 연구를 수행하여 대량생산을 위한 최적합성 조건을 구하였다. 그리고 이 과정에서 조건을 달리하여 얻은 각각의 고분자 응집제들에 대한 점도를 측정하여 합성 방법에 따른 고분자 응집제의 효율을 조사하였으며, EPI, DCP, DCIPA, 그리고 CPDO 등 유해 잔류물의 양을 Gas Chromatography(GC)에 의해 정량하였다.
본 연구에서는 입단화 촉진을 통한 훼손토양의 복원을 위하여 산불토양으로부터 EPS 생성균주 2종을 순수분리 하였다. EPS 생성세균인 FM-02 균주는 Gram 음성 간균으로 16s-rDNA 염기서열분석 결과, Beta Proteobacterium sp. 에 속하는 종으로 동정 되었고, AL-02 세균은 양성 간균으로 16s-rDNA 염기분석 결과 Zoogloea sp. 와 81%의 유사도를 나타내었다. 분리균주가 생산하는 EPS의 양은 건중량 측정시 FM-02 균주는 1L당 약 1.8g 의 생산율을 보였으며, AL-02의 경우 약 8.3g의 수율을 보였다. 분리균주의 토양입단에 미치는 영향을 알아보기 위해 응집활성을 측정하였으며, FM-02 세균은 active carbon에 대한 응집활성 (FA)이 2.31로 나타났고, AL-02 세균은 kaolin clay에 대한 응집활성 (FA)이 6.21로 나타났다. 이상의 결과로부터, FM-02균주는 active carbon에 대한 높은 응집활성을 고려할 때 화학응집제를 대신한 생분해성 응집활성제로의 응응 가능성을 확인하였으며, AL-02균주는 kaolin clay에 대한 고활성의 응집능과 고생산성의 EPS수율을 갖는 균주로써 훼손된 토양에서 토양입자들의 응집을 통한 입단을 촉진하여 강우에 의한 토사유출 피해를 줄이는데 도움이 될 것으로 기대된다.
제지공업은 다른 공업에 비해 용수 소비량이 많고 이에 따라 폐수의 배출량도 많은 용수 다소비 산업이다. 제지폐수의 처리는 물리적, 화학적, 처리로 1차 처리를 하고 생물학적 처리로 2차 처리를 한 후, 필요에 따라 고도처리를 행하여 재이용 하거나 방류하는 시스템으로 구성되어 있다. 물리적 처리 중 응집침전법에 의한 처리방법은 생물학적 처리의 전 단계로서 처리가 불량할 경우 생물학적 처리 시스템의 부하량이 높아져 처리율의 저하를 유발한다. 또한 가장 비용이 적게 드는 처리방법이므로 응집침전에서 많은 오염물을 제거하는 것이 비용 면에서도 유리하다고 할 수 있다. 제지공장의 폐수에는 Fiber, Filler, 그 밖의 유기용매가 포함되어 있으며, 폐수량이 많기 때문에 그 만큼의 설비자본과 운영비가 소요된다. 그러므로 폐수의 양을 줄이고 그 안에 함유된 여러 가지 물질들을 적은 비용으로 효율적으로 제거하는 방법이 필요하게 된다. 본 실험은 제지폐수를 보다 효율적으로 여과하는 방법을 찾고자 함에 있어 가압 여과시험을 채택하여 응집제의 종류 및 첨가량 그리고 압력의 변화를 주면서 여과의 특성 실험을 하였다. 폐수내의 섬유나 Filler 등은 미세하게 분산되어 콜로이드성 물질이 되는데 이것은 여과시에 여재 위에 쌓여 여과 조작을 방해한다. 여기에 응집제를 첨가하게 되면 분산된 콜로이드 입자를 응집제가 표면에 사슬처럼 붙어 안정화시킨다. 즉, 침전성과 여과성이 향상되고 SS가 떨어진다. 본실험에 사용된 응집제는 $FeCl_3$, Alum, $CaCl_2$, Polymer 이며, 네 가지 응집제를 0.01g, 0.03g, 0.05g 씩 첨가(폐수 100mL에 대해)하고 압력을 49, 98, 147, 196 kPa로 변화시키면서 실험을 하였다. 이와 같은 여러 변화의 실험을 통하여 각 단위 시간 별로 여과되는 여액량을 측정하여 여과 속도 및 탁도 등을 측정하였다.
비지로부터 분리한 Bacillus subtills PUL-A 균주를 이용한 비지발효물로부터의 biopolymer flocculant 생산은 glutamate 함량이 5% 첨가한 후 $42^{\circ}C$에서 24시간동안 발효하는 경우에 PGA 생산량은 52.2g/kg으로 최대를 나타내었다. 부분 정제된 biopolymer flocculant의 PGA의 함량은 87%이었으며, 분자량은 $1.3{\times}10^6$ dalton 이상을 나타내었다. PGA의 pH 변화에 따른 점조도는 pH 6을 기준으로 산성 쪽으로 갈수록 급격하게 감소하였으나, 분자량의 변화는 거의 나타나지 않았다. Bioflocculant의 유동특성은 농도가 증가할수록 전단속도가 증가되어 전형적인 의가소성 흐름특성을 나타내었으며, 항복력도 증가하였다. Bioflocculant 용액의 점조도 값은 pH가 높을수록 열에 상당히 안정하였으나 열처리온도 및 시간이 증가할수록 pH에 따라 급격하게 감소하였다. Kaolin clay suspension을 이용한 응집활성에서 bioflocculant의 농도가 15 mg/L 일 때 최대 응집활성을 나타내었으며, 응집활성은 $Ca^{2+}$을 첨가할 때 가장 높게 증가하였으며 최적 농도는 4.5mM로 나타났다. 그러나 3가 양이 온인 $Fe^{3+}$을 첨가할 경우는 응집활성이 급격하게 감소하였다. 응집활성은 pH 5에서 가장 높게 나타났으며, $60{\sim}100^{\circ}C$에서 열처리함에 따라 응집활성은 급격하게 감소하였다. 또한 저분자량의 PGA보다는 native 고분자량의 PGA가 응집활성에 매우 효과적인 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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