부산광역시 수영 하수처리장의 소화조에서 농축조로 보내지는 혐기성 슬러지를 탈기된 증류수와 1:1로 희석하여 11.900 mg/L로 만든 후 혐기성 고정 생물막 반응기에 15일간 생물막을 부착시킨 후, 부유 슬러시를 제거하고 각 반응기에 각각 8.00 mgTOC/L, 9.76 mgTOC/L, 및 18.97mgTOC/L의 기질 농도를 유입하여 HRT 0.496일로 각 반응기에 연속적으로 주입하여 실험하였다. 기질 전달 현상과 관련하여 각 반응기에 대한 실험 결과는, 저농도로 기질이 유입된 반응기 l과 2에서는 생물막 두께 및 기질 제거율, 기질 소비 속도 상수($k_v$), 유효 확산 계수($D_{eff}$) 가 비슷하였으나, 고농도로 기질이 유입된 반응기 3에는 자농도로 기질이 유입된 반응기 1과 2 보다 높은 값을 나타내었다. 이는 본 실험에 사용된 혐기성 미생물이 고농도의 기질을 유입하였을 때, 더욱 원활하게 성장함에 따라 높은 기질 소비를 나타내었다.
축산폐수의 효율적 처리와 최적 메탄발생을 위하여 AF 그리고 이단의 ASBF-PR과 ASBF-SP 실험실적 생물반응기를 구성하고 $35^{\circ}C$ 항온조에서 수리학적체류시간 $1{\sim}2$일 그리고 유기물부하 $1.1{\sim}63kg-COD/m^3{\cdot}d$까지 연속 운전하여 처리효율을 비교, 분석하였다. 하수종말처리장의 혐기성 소화조 잉여 슬러지에 의한 혐기성 생물반응기의 식종은 효과적이었으며, 적응 기간은 약 40일 정도가 소요되었다. 생물반응기는 COD 제거율 $66.4{\sim}84.9$% 그리고 바이오 가스 발생량은 제거된 COD 기준 $0.333{\sim}0.796m^3/kg-COD{\cdot}d$. 으로 축산폐수의 처리에 효율적이었으며 유입 COD의 증가와 수리학적체류시간의 감소에 의한 유기물부하 증가의 경우 COD 제거율은 감소하고 바이오가스 발생량은 증가하였다. 높은 유기물부하에서 AF와 ASBF-PR의 처리효율은 비슷하였으며 ASBF-SP보다 우수하였다. 생물반응기에 충진된 미디어의 공극율과 공극의 크기가 비표면적에 비교하여 유기물질 제거능력 향상에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 유입수 TKN 농도가 $1,540{\sim}1,870mg/L$ 범위에서 메탄발효 미생물의 활동은 저해영향을 받아 생물반응기의 처리효율과 바이오가스 발생량은 각각 50% 이하로 감소되는 것으로 나타났으므로 혐기성 소화가 축산폐수의 처리에 주 공정으로 응용된다면 전처리에 의한 TKN의 제거는 필수적이다.
본 혐기성 반응기와 호기성 반응기를 사용하여 염색폐수를 처리 할 경우 HRT 24~30시간의 경우 색도는 방류수 수질기준을 만족시킬 수 있으나 외관상 색도를 띄며, COD의 경우 배출수 허용기준을 만족시키기 어려우므로 전처리나 후처리로써 응집. 침전 공정, 오존 및 UV와 같은 고도산화공정이 필요하다고 사료되었다.
양돈폐수의 효율적인 혐기성 처리를 위하여 실험실 규모 UASB, AF, 그리고 이단 ASBF 생물반응기를 구성하고 HRT 1일과 OLR $5.1kg-COD/m^3{\cdot}d$까지 200일간 연속운전하고 운전인자가 공정에 미치는 영향과 처리효율을 비교하였다. 양돈폐수는 유기물, 고형물, 그리고 암모니아를 고농도로 함유하고 있으며 축사의 형태와 계절의 변화에 큰 영향을 받는다. 하수종말처리장 혐기성 소화조 잉여 슬러지에 의한 혐기성 생물반응기의 식종은 효과적이었으며 적응기간은 약 40일 정도 소요되었으나 media로 충전된 필터형 생물반응기인 AF와 이단 ASBF의 적응 속도가 UASB보다 빨랐다. 유입수 T-N 370~800mg/L에서 생물반응기는 77~91% 의 높고 안정된 COD 제거율을 보였으나 유입수 T-N 760~1,310 mg/L에서 COD 제거율은 24~94%로 불안정하였으며 전반적으로 감소되었다. 양돈폐수에 함유된 암모니아는 메탄균에 대한 저해작용을 나타낼 수 있는 충분한 농도이므로 효율적인 혐기성 소화처리를 위하여 전처리로서 암모니아의 제거는 필수적이다. 생물반응기는 $1.1{\sim}2.2kg-COD/m^3{\cdot}d$의 비교적 낮은 OLR에서 COD 제거효율은 78.9~81.5%, 그리고 biogas 발생량은 $0.39{\sim}0.59m^3/kg-COD_r$로 효과적이었으나 유입수 COD의 증가 혹은 HRT 단축운전에 의한 OLR의 증가에 따라 COD 제거효율은 감소하였으며 UASB는 AF와 이단 ASBF보다 COD 제거효율 감소폭이 컸다. AF와 이단 ASBF는 충전된 media와 이단화에 의하여 biomass의 보유능력이 우수하며 높은 OLR에도 안정적이며 높은 COD 제거율올 나타내므로 고농도의 유기물을 함유하며 축사의 형태와 계절에 따라 특성의 변화가 큰 양돈폐수의 처리에 효율적이다.
수영 하수처리장의 소화조에서 농축조로 보내지는 혐기성 슬러지를 탈기된 증류수와 1:1 로 희석한 후 연속식 반응기에 주입한 후 합성폐수의 농도를 변화시켜 공급한 결과, 담체 표면적당 생물막 부착량은 23 일 이후에 그 양이 일정해지는 경향을 나타냄을 알 수 있었다. SEM 사진에 의해서는 미생물 형태를 명확히 파악할 수 없고 특히 메탄 형성 미생물의 존재를 규명하기 어려워 형광현미경을 이용하였다. 형광현미경에 의한 담체에 부착된 미생물의 관찰 결과 메탄생성균을 확인할 수 있었고, 시간이 증가됨에 따라 일정하게 증가됨을 볼 수 있었고, 23 일 이후엔 농도 변화엔 큰 영향이 없이 일정함을 알 수 있었다.
바이오에탄올 생산공정은 당 (Sugar)을 기반으로 하는 공정과 합성가스를 이용하는 공정으로 분류할 수 있다. 이 가운데 합성가스를 이용하는 공정은 촉매를 이용한 화학적 공정과 혐기성 발효에 의한 생물학적 공정의 두 가지로 나뉜다. Clostridium ljungdahlii는 일산화탄소와 수소가 주요 성분으로 구성되는 합성가스를 이용하여 에탄올과 아세트산을 생산할 수 있는 균주 중의 하나로 알려져 있다. 합성가스 발효공정에서 pH는 미생물의 증식과 에탄올 등의 생산에 아주 중요한 요인 중의 하나이다. 본 연구에서는 pH 조건이 미생물의 생장과 에탄올 생산성에 미치는 영향을 조사하였다. C. ljungdahlii 배양은 엄격한 혐기성 조건에서 100 ml의 serum bottle과 pH 제어가 가능한 반응기를 이용한 실험결과, 회분식 배양 조건에서는 미생물의 생장과 에탄올 생산을 위한 최적 초기 pH는 7.0로 나타났다. 미생물 농도는 0.57 g/L, 에탄올 농도 0.91 g/L로 나타났다. pH 4.5 이하에서는 미생물의 생장이 멈추는 것으로 나타났다. pH 제어가 가능한 생물반응기에서는 pH 6.0 일때 에탄올 생산량이 pH 7.0 일때 보다 높게 나타났다. 일정 수준의 미생물 농도를 유지한 조건에서 합성가스를 기포식으로 주입하고 pH 5.9에서 5.4까지 제어하였을 때 미생물량과 에탄올 농도가 증가하였다. 60 시간이 지난 후에 미생물의 농도는 0.498 g/L, 에탄올은 1.056 g/L까지 이르렀다.
혐기성 암모늄 산화공정을 안정화시키기 전에 많은 양의 식종 미생물 투여가 필요하므로 혐기성 암모늄 산화균의 농후배양은 실규모의 혐기성 암모늄 산화 반응기를 운영할 때 필수적인 과정이다. 본 연구에서는 활성슬러지 미생물을 식종한 연속 회분식 반응기를 이용하여 혐기성 암모늄 산화균을 농후배양하고, 미생물 군집구조의 변화를 관찰하여 농후배양 결과를 검증하였다. 혐기성 암모늄 산화균의 농후배양은 70일간 시행되었고, 농후배양 후 활성시험에서 $NH_4\;^+$와 $NO_2\;^-$의 기질제거효율이 각각 98.5%와 90.7%로 관찰되어 혐기성 암모늄 산화균의 배양이 성공적으로 수행된 것으로 판단되었다. 계통분류학적 분지도 작성 결과, 다양하였던 Planctomycetes 문(phylum)의 미생물 군집구조가 농후배양 이후에 현저하게 단순해졌다는 것이 밝혀졌다. 농후배양 이후 발견된 36개의 clone들 모두가 혐기성 암모늄 산화균이었으며, Candidatus Brocadia (36%) 와 Candidatus Anammoxoglobus (64%) 속(genus)에 속하였다. RTQ-PCR (real-time quantitative PCR)을 통해 혐기성 암모늄 산화균을 정량한 결과, 혐기성 암모늄 산화 상향류식 연속 배양기에서 1년 이상 선택 배양된 붉은색 혐기성암모늄 산화 입상 슬러지에 비해 혐기성 암모늄 산화균의 16S rDNA 농도가 74.8%인 것으로 나타났다. 상기의 분자생물학적 분석을 통해 70일간 농후배양된 활성슬러지가 혐기성 암모늄 산화 실용화 공정의 접종 미생물로 활용 가능할 것으로 판단되었다.
본 연구소에서는 혐기성 입상슬러지를 충진한 UASB 반응기와 탄소섬유를 충진한 배양기를 조합하여 아주 느린 성장특성을 가진 혐기성 암모늄 산화균의 배양을 시도하였다. 연속배양 180일 이후, 유입질소부하가 0.6 kg $N/m^3-d$였을 때, 평균 질소전환율은 0.54 kg $N/m^3-d$로 나타났다. 검은 혐기성 입상슬러지는 연속배양시간이 지남에 따라 갈색과 붉은 색으로 변화되었으며, anammox 반응기는 붉은색 입상슬러지가 많을수록 높은 활성도를 나타내었다. 따라서, 붉은색 입상슬러지를 채취하여 분자생물학적 방법을 이용하여 미생물 군집구조를 분석하였다. 클로닝 및 계통분류학적 분지도 작성 결과, anammox UASB 반응조의 붉은색 입상슬러지에서 발견된 미생물 종류는 anammox 미생물과 더불어 문단위의 4가지 다른 미생물, Proteobacteria, Acidobacteria, Chlorobi와 Chloroflexi로 나타났다. Anammox UASB 반응조내의 붉은색 입상슬러지에서는 clone의 개수를 기준으로 anammox 미생물이 약 25%가 존재하였고 $\beta$-proteobacteria가 우점하고 있는 양상을 보여주었으며, 본 연구의 클로닝 정보와 AMX368 FISH 탐침자를 이용해 in silico 실험을 수행한 결과 AMX368과 정확히 들어맞는 anammox 미생물 clone 하나와 하나의 염기서열이 변이를 일으킨 11개의 anammox 미생물 clone을 확인할 수 있었다. 사상균 형태의 Chloroflexi는 혐기조건 입상 슬러지의 형성과 관련이 있는 것으로 판단되었다. FISH 수행결과, anammox 미생물은 붉은색 입상 슬러지에 우점하고 있는 것으로 나타났다.
하수처리 혐기성 유동상 생물반응기(Anaerobic Fluidized Bed Bioreactor : AFBR)는 높은 표면적을 갖는 입상활성탄을 유동 메디아로 적용함으로써 생물막 형성 및 유지에 유리하며 이로 인해 우수한 유기물 제거 효율을 나타내나 처리된 유출수 내의 질소와 같은 영양염류의 잔존이 여전히 문제로 남아있다. 본 연구에서는 AFBR에 의해 처리된 유출수 내의 질소 배제를 위하여 정삼투막(FO membrane)을 유도용액의 종류와 농도에 따라 적용하였다. 실험결과 유출수의 총질소 배제 효율은 FO막에 적용하는 유도용액(draw solution : DS)의 종류 및 농도에 크게 의존하였다. 유도용액 농도가 증가함에 따라 FO막의 수투과량이 증가하였으며, 1 M의 NaCl을 유도용액으로 사용한 경우 총질소 배제 효율은 55%이었으나 1 M의 glucose를 유도용액을 사용한 경우 거의 완벽한 총질소 배제 효율을 나타내었다. AFBR 유출수를 FO막으로 24시간 동안 여과를 진행하였으나 파울링에 의한 수투과량의 감소는 관찰되지 않았다.
본 연구에서는 혐기성 생물 반응조에서 35일 동안 배양된 하수슬러지와 판지슬러지를 혼합한 후, 초음파 파쇄기를 이용한 고농도 유기성 폐기물의 회분식 혐기 소화 공정에서 메탄 생산 특성이 고찰되었다. 초음파 파쇄기의 진폭이 높아질수록 Soluble Chemical Oxygen Demand (SCOD)가 증가함으로써 판지슬러지의 효과적 가용화가 이루어졌다. 또한, 메탄 생산성 향상을 위한 초음파 파쇄기의 최적 진폭이 $142.5\;{\mu}m$임을 구하였으며, 혐기소화 기간이 길러질수록 메탄 생산량은 증가하였다. 그리고, 바이오매스 변화(6000, 9000, 12000 mg/L)에 의한 혐기성 소화처리가 이루어졌을 때, 미생물 농도가 높아질수록 메탄 생산량이 모두 증가함을 알 수 있었다. 이러한 실험 결과들은 판지슬러지와 하수슬러지가 혼합된 고농도 유기성 폐기물의 혐기성 소화 공정에 의한 메탄 생산성을 향상시키는 자료로 활용될 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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