본 연구에서는 고농도의 디젤로 오염된 토양을 효율적으로 정화하기 위해, 알칼리제와 과산화수소를 이용하는 새로운 방식의 토양세척기법에 대하여 일련의 회분식 실험을 통하여 최적의 운전조건을 검토하고자 하였다. 알칼리제인 NaOH를 이용하여 세척수의 pH를 상승시켜, 강 알칼리 상태에서 과산화수소를 주입하면 미세기포가 발생되며, 이 미세기포에 의해 토양에 흡착되어 있는 유류 오염물질이 효과적으로 탈착·부상된다. #60(0.25mm) 이하의 자연토양을 6,500mg TPH/kg dry soil로 오염시켜 사용하였으며, 세척수의 pH, 진탕비(토양중량 : 세척용액의 부피), 과산화수소 주입량, 세척시간에 의한 영향을 살펴보았다. 세척수의 pH는 12, 진탕비는 1 : 5, 과산화수소의 주입량은 1%, 세척시간은 1시간으로 적용한 결과 최대효율(60%)을 얻을 수 있었다.
본 연구는 플럭 형성 비소 오염토양에 대한 토양세척기법 적용시 최적의 운전조건을 도출하고자 하였으며, 대상 시료는 D 폐철광산 토양을 선정하였다. 최적의 cut-off size는 전체 토양 중량에 대하여 약 $94\%$ 정도의 분포를 보이는 0.15 mm ($\#100$체)이었다. 수산화나트륨과 염산 모두 비소 제거에 효과적이었고, 진탕비 (토양[g]:세척용액[mL])는 2가지 세척제에 대하여 1:5가 최적 조건임을 알 수 있었다. 토양세척시 형성되는 플럭에 대하여 비소 농도를 파악한 결과, 여타 pH조건에서보다 pH $5\~6$에서 형성된 플럭의 건조 비소 농도가 $990\~1,086\;mg/kg$ dry solids로 높음을 알 수 있었다. 따라서, 세척효율의 향상 여부를 파악하기 위하여 토양세척시 형성되는 플럭의 제거 유무에 따른 연속 토양세척 실험을 수행하였다. 0.2 M염산을 사용하여 플럭을 제거한 토양을 염산 1 M로 세척한 다음 1 M 수산화나트륨으로 연속 세척한 결과, 비소 농도는 약 1.5 mg/kg dry soil을 보였다. 각 단계마다 발생된 세척유출수기 비소 농도는 약 $2\~3\;mg/L$이었으나, 각각의 세척유출수를 혼합하는 경우 비소 농도가 $50\;{\mu}g/L$ 이하로 감소되었는제 이는 비소가 응집${\cdot}$침전으로 제거되는데 유리한 pH조건으로 변환되기 때문인 것으로 판단된다.
인위적 중금속 오염 토양은 중금속용액과 토양 간 흡착평형, 여과 또는 원심분리, 건조과정을 거쳐 완성되어 토양세척 및 토양독성 실험에 널리 이용되고 있다. 그러나 많은 문헌에서 실험에 사용한 오염토양이 건조과정 이후 충분한 세척을 마친 후 사용되었는지 불분명하다. 본 연구는 중금속 오염 토양 제조 과정에서 최종 세척과정이 중금속 오염 농도에 미치는 영향을 파악하고자 하였다. 3가지 대표적 중금속 오염 토양 제조방법(슬러리 건조법, 평형 후 건조법, 여과 후 건조법)에 의한 중금속(Cd, Pb) 오염 농도 차이를 파악하고 이후 최종 세척과정이 제조 중금속 오염 토양 농도에 미치는 영향을 분석하였다. 중금속용액과 토양을 흡착평형 시킨 후 건조과정만을 거쳐 제조한 오염토양 내 중금속은 이후 단순 세척과정에서 50% 이상 용탈되는 것으로 나타났다. 중금속용액과 토양 간 흡착평형을 거쳐 중금속 오염 토양을 제조한 경우 실험 전 충분한 세척을 거치지 않는다면 이후 토양세척 및 토양독성 실험 결과에 지대한 영향을 미칠 것으로 예상된다. 그러므로 제조오염토양을 이용한 실험에서는 초기 중금속 농도 결정 시점을 중금속 흡착 완료 단계가 아닌, 흡착 후 충분한 세척이 완료된 이후 초기 토양중금속 농도로 결정하는 것이 바람직하다.
본 연구에서는 토양에 오염된 디이젤 성분을 제거하기 위한 토양세척 기술 중에서 적절한 계면활성제를 사용하여 토양입자에 결합되어 있는 유해 유기물질의 표면장력을 약화시켜 제거하는 기술을 이용하기 위해 생분해성이 우수하고 2차 오염문제가 없는 생물계면활성제를 생산하였다. Peudomonas aeruginosa ATCC 9027를 이용하여 생산된 생물계면활성제인 rhamnolipid와 기존에 사용되고 있는 화학계면활성제와의 디이젤 세척효능을 비교분석하였다. 회분식, 연속식 세척실험 결과 디이젤 오염토양 초기농도 5,000ppm에서 계면활성제 1%, 세척시간 24시간 경과 후 본 연구에서 생산된 rhamnolipid의 세척효율이 모두 약 95%로 사용된 계면활성제 중에서 가장 우수한 세척효율을 보였다. 화학계면활성제들은 대부분 50∼80% 미만의 세척효율을 나타내었으며, HLB값이 8에서 15사이에서의 화학계면활성제의 경우 75%이상의 분해효율을 나타내었다. 그러나, HLB값이 8이하이거나 15이상에서는 60%이하의 낮은 디이젤 분해효율을 나타내었다.
납으로 오염된 실제 토양을 처리하기 위해 토양세척기술의 적용성을 평가하였다. 세척제로는 염산을 사용하였으며, 0.2 M 염산을 사용하여 고액비 1:3으로 하여 10분간 접촉하여 2회 세척하여준 결과 96%의 제거율을 보였다. 세척액과 토양의 접촉시간을 5분에서 120분까지 증가하였을 때, 제거효율은 69.3%에서 81.9%로 증가하였다. 입경별 토양세척 효율은 온도와 교반시간에 영향을 받았으며, 20분 이상 교반하여 준다면, 0.075 mm 이하, 0.075 mm-2.0 mm, 2.0-4.0 mm 의 입경별 토양에서는 모두 99%의 제거효율을 보였다. 이상의 결과는 본 연구에 사용된 납 오염 토양은 토양세척기술을 적용하여 효과적으로 처리할 수 있는 것을 의미한다.
원유로 심각하게 오염된 쿠웨이트 토양에 대하여 대표적인 비이온계면활성제 용액을 이용한 토양세척법의 적용 가능성을 규명하기 위해, 다양한 세척조건에서 배치실험을 실시하였다. 쿠웨이트 지역의 증발된 원유소호(oil pond) 주변에서 채취한 토양의 평균 TPH농도는 223,754 mg/kg으로, 기존의 토양세정/세척 연구에서는 거의 적용되지 않았던 오염이 매우 심한 쿠웨이트 토양과, 유류나 유기오염물에 대하여 토양세척 효과가 높은 것으로 보고된 비이온계면활성제 9종(Tween 계열 4종, Tergitol 계열 4종, TritonX-100)을 사용하였다. 먼저 각 계면활성제 용액의 농도에 따른 원유의 용해도를 측정하기 위한 배치실험을 실시하였고, 높은 원유 용해도를 나타낸 세 종류의 계면활성제를 이용하여 토양세척 실험을 실시하였다. 사용된 계면활성제 중에서 TritonX-100이 5% 농도에서 67%의 가장 높은 원유 제거율을 나타냈지만, 1회 세척만으로는 정화목표(TPH 농도: 10,000 mg/kg)에 도달하지 않아 연속세척 실험을 실시하였다. 세 종류의 계면활성제에 대하여 2% 계면활성제 용액을 이용한 연속세척 실험 결과, 세척 횟수가 증가할수록 원유의 제거율이 증가하였고, 5회 연속세척 후 96% 이상의 제거율을 나타내며 제거목표에 도달하였다. 연속세척 실험 후 토양에 잔류하는 계면활성제의 탈착능력을 측정하기 위해 앞서 실시한 연속세척 실험과 동일한 방법을 이용하여 실리카 비드와 오염 토양을 TritonX-100 2% 계면활성제 용액으로 5회 세척한 경우, 각각 7.8%와 19.6%의 계면활성제가 흡착되어 비드와 토양 내에 잔류하였다. 계면활성제가 흡착된 비드와 토양을 증류수를 이용해 동일한 세척방법으로 추가 물세척을 실시한 결과, 비드에 잔류하는 계면활성제는 0.2%로, 토양에 잔류하는 계면활성제는 4.3%로 감소하여 흡착된 대부분의 계면활성제가 추가 물세척에 의해 탈착됨을 알 수 있었다. 본 실험의 결과로부터 TritonX-100, Tergitol S-15-7, Tergitol S-15-9 계면활성제를 이용한 토양세척법이 유류 오염이 매우 심한 원유오염 토양(TPH 농도 200,000 mg/kg 이상)을 정화하는데 효과적으로 적용될 수 있음을 입증하였다.
본 연구에서는 유해원소로 오염된 현장토양을 대상으로 물리적 및 화학적 토양세척공법을 적용하였을 경우, 유해원소의 처리효율과 더불어 토양세척공법에서 발생하는 폐수를 중화, 응집, 흡착 반응을 이용하여 처리할 경우를 고려하여 최적 토양세척공법의 선정방법을 평가하고자 하였다. 본 연구에서 사용한 토양에서 주된 유해원소인 비소제거에 수산화나트륨 수용액이 황산 수용액보다 효과적이었다. 반면, 폐수 처리의 경우 수산화나트륨 수용액으로 토양 세척 시 함께 추출되는 토양유기물로 인하여 폐수처리가 복잡하고 유해원소의 제거가 잘되지 않아 세척공정의 세척제로는 산을 이용하여 토양을 세척하는 것이 좋으며, 발생하는 세척액의 pH를 6.5 이상으로 중화시켜 대부분의 유해원소를 제거할 수 있었다. 흡착제로 GFO(Granular ferric oxide)를 이용하였을 경우 비소와 납의 제거율이 뛰어났으며, 중화공정과 결합하였을 경우 대부분의 유해원소를 제거할 수 있었다. 결과적으로, 토양세척 공법 적용 시 토양의 특성에 따라 유해원소의 제거율 및 세척액의 처리 및 재이용 방법이 차이가 있으므로, 세척효율 및 세척수 처리 공정을 고려한 체계적인 최적화를 진행하여야 할 것으로 판단된다.
본 연구는 가학광산 오염토양 정화를 위해 토양 세척 최적조건을 수립하는데 목적이 있다. 연구지역 내 토양은 다양한 중금속에 의해 오염되어 있는데 특히 구리, 납, 아연의 농도가 높게 나타난다. 염산을 활용한 세척실험 결과 1 M의 농도로 30분 세척 시 중금속의 제거 효과가 가장 좋게 나타났다. 전체 토양의 38%는 1.18 mm 이상의 굵은 입자로 오염도가 상대적으로 낮으나 0.075 mm 이하의 작은 입자들은 오염도가 높아 고농도의 염산용액과 긴 세척시간에도 불구하고 오염도를 기준치 이내로 낮추기 어려웠다. 따라서 오염도가 높고, 중금속 농도 저감이 어려운 작은 토양입자들을 토양세척 이전에 물리적인 방법으로 분리할 필요가 있는 것으로 판단된다. 습식 사이클론을 활용한 연속식 토양세척 실험 결과 20% 이상의 미립자를 제거한 경우 오염토양의 중금속 농도를 기준치 이내로 저감시킬 수 있었다.
슬래그를 매립한 토양을 대상으로 자기분리연구를 수행하였다. 토양세척을 거친 토양과 토양세척 전 토양을 대상으로 습식자기분리와 건식자기분리를 수행하여 분리된 부분과 분리되지 않은 부분의 중금속 농도를 측정하여 중금속의 농축효과를 측정하였다. 습식자기분리의 경우 토양세척 전 시료의 자력분리율이 상대적으로 높으며 토양세척 후 시료의 경우 약 40% 정도가 자기분리 되었다. 토양 : 물의 비가 농축효과에는 큰 영향을 미치지 못하며, Fe, Pb, Cu, Zn, Cd의 세척 전 토양과 세척 후 토양의 자기분리에 의한 평균 농축비는 3.2, 2.1, 12.1, 2.5, 1.5와 17.4, 7.0, 15.7, 9.6, 7.0으로 토양 세척을 거친 경우 자기분리에 의해 토양 세척 전 토양에 비해 더 큰 토양 부피 감량효과를 기대할 수 있다. 건식자기분리의 경우에도 자기분리에 의해 중금속의 농축효과를 얻을 수 있으나 자기분리에 의한 회수율이 너무 높은 경우 오염토 저감을 기대하기 어렵다. 철과 같은 강자성체를 포함하는 토양의 경우 자기분리에 의해 토양세척의 효과와 유사하게 오염토양의 양을 줄일 수 있고, 오염이 한쪽에 농축되는 결과를 얻을 수 있다.
음이온 비소와 양이온 아연 및 니켈로 오염된 토양을 산세척으로 복원하기 위해서 토양세척 파일럿 장비를 이용해서 토양의 물성과 산세척 특성 및 미세토양과 용존 오염물의 발생 특성을 고찰하였다. 비소와 아연 및 니켈의 pH $2{\sim}3$에서 산세척시 황산과 인산은 공존 경쟁 음이온의 존재로 비소의 제거 효율을 높였고, 염산은 비소, 니켈, 아연을 동시에 효율적으로 제거하였다. 세척조에서 화학적 용출은 임계체류시간 이상에서 세척 효율이 일정해졌고, 산에 의한 용출 가능한 존재형태는 교환성 및 산화물 결합과 유기성 결합형태, 그리고 부분적으로 잔류형태였다. 오염 토양의 입도에 따른 과립의 토양입자의 토양세척 효율은 높지만, 미세입자($<74{\mu}m$)는 오염물질의 농집 현상이 일어나서 제거효율이 감소했다. 또한, $<149{\mu}m$ 이하의 미세토양을 물리적 입도 분리시 전체 세척효율이 향상되었다. 따라서, 미세토양의 양이 최소가 되고 화학적 용출이 최대가 되는 세척 효율 교차지점에서 화학적 용출과 미세토양의 분리가 토양세척의 증가된 효율을 보여 주었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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