실리콘 분말에 polyaniline(PAn)을 중합하고 탄화하여 Si-C재료를 개발하고 물리적 특성 및 전기화학적 특성을 분석하였다. 평균입도는 PAn의 중합으로 증가하였으며 탄화로 일부 감소하였다. XRD분석으로 결정질의 실리콘과 비결정성의 탄소 재료가 공존함을 확인 하였다. Si-PAn 전구체로 부터 개발한 Si-C 재료를 이용한 Si-C|Li cell은 Si|Li cell에 비하여 우수한 특성을 나타내었으며, 탄소 전구체인 PAn의 HCl 탈도핑에 의해 전기화학적 특성을 개선할 수 있었다. 전해액 중 FEC 첨가한 경우 초기 방전 용량이 증가하였다. GISOC시험으로 구한 가역 비용량 범위는 Si-C(Si:PAn=50:50wt. ratio)|Li 전지의 경우 약 414mAh/g를 나타내었으며, 가역 범위에 대한 초기 충방전의 intercalation 효율(IIE)는 75.7%였으며, 표면 비가역 비용량은 35.4mAh/g을 나타내었다.
본 연구에서는 리튬이온전지 음극소재인 흑연의 낮은 이론 용량을 개선하기 위해 흑연/실리콘/피치 음극 복합소재의 전기화학적 특성을 조사하였다. 흑연의 표면에 양친성 물질인 Polyvinylpyrrolidone (PVP)을 코팅한 후 (3-Aminopropyl)triethoxysilane(APTES)로 표면 처리된 실리카를 결합시켜 흑연/실리카를 합성하였으며, 실리카의 질량비에 따라 피치 소재로 코팅한 후 마그네슘 열 환원법을 통하여 실리카를 실리콘으로 환원시켜 흑연/실리콘/피치 복합소재를 제조하였다. 흑연/실리콘/피치 음극소재는 XRD, SEM과 TGA를 통해 물리적 특성을 분석하였으며, 전기화학적 특성은 1.0 M $LiPF_6$ (EC:DMC:EMC=1:1:1 vol%)의 전해액을 사용하여 충 방전 사이클, 율속, 순환전압전류, 임피던스 테스트를 통해 조사하였다. 제조된 흑연/실리콘/피치 복합소재의 실리카 비율이 28.5 wt% 일때 537 mAh/g의 높은 초기 방전 용량을 나타내었으며, 30 사이클까지의 사이클 성능은 95%로 매우 우수한 사이클 안정성과 율속 테스트에서 0.1 C/0.2 C 일 때 98% 회복을 나타냄을 확인하였다.
본 연구에서는 LiNi0.85Co0.15O2의 전기화학적 특성과 열적 안정성을 향상시키기 위하여 LiNi0.85Co0.15O2에 이종원소인 Zn와 Al을 함께 첨가하여 고상법으로 합성하였다. 물질의 결정 구조, 크기 및 표면 상태는 XRD, SEM을 이용하여 분석하였고 전기화학적 특성은 충방전기를 이용하여 CV(cyclic voltammetry), 초기 충·방전 프로파일, 출력 특성, 수명 특성 등을 측정하였다. Al-O의 강한 결합에너지는 양극활물질의 구조적 안정성을 향상시켰으며, Li+와 Ni2+의 양이온 혼합을 막아 전기화학적 특성 또한 향상되었다. Zn의 큰 이온반경은 양극활물질의 격자상수를 증가시켜 단위 셀의 부피가 확장되었다. Zn와 Al을 0.025몰씩 첨가한 물질의 경우, 0.5 C-rate의 전류밀도에서 100 사이클 동안 80%의 용량 유지율을 보여주었으며 이 결과는 NC 양극활물질보다 12% 높은 수치이다. 또한, 5 C-rate에서의 방전용량은 104 mAh/g으로 기존의 NC 양극활물질보다 36 mAh/g 높은 수치를 보였다. Zn과 Al이 0.025몰씩 첨가된 NC 양극활물질은 출력 특성, 수명 특성에서 우수한 특성을 보여주었다.
본 연구에서는 용량 및 장기 안정성을 개선하기 위하여 나노 실리콘 시트와 CNT를 정전기적 결합을 통해 피치가 코팅된 나노 실리콘 시트/CNT 복합체를 합성하였다. NaCl의 결정면에 스토버 법을 통해 제조된 나노 실리카 시트를 마그네슘 열 환원법을 사용하여 나노 실리콘 시트로 환원하였다. 산 처리를 통해 음으로 도전된 CNT와 APTES 표면처리를 통한 양으로 도전된 나노 실리콘 시트를 결합하여 나노 실리콘 시트/CNT 복합소재를 합성하였으며, 석유계 피치를 코팅하기 위하여 THF를 용매로 사용하였다. 제조된 음극복합소재의 물리적 특성은 FE-SEM, XRD, EDS를 통하여 분석하였고, LiPF6 (EC:DMC:EMC = 1:1:1 vol%)를 전해액으로 사용하여 전지를 제조하였으며, 전기화학적 특성을 충·방전 사이클, 율속, differential capacity, EIS 테스트를 통해 조사하였다. 높은 조성의 실리콘과 전도성이 좋은 CNT를 사용할 경우 고용량 및 안정성이 우수한 음극소재를 제조할 수 있음을 알 수 있었다. 피치가 코팅된 나노 실리콘 시트/CNT 음극복합소재는 초기 방전 용량이 2344.9 mAh/g을 보였으며, 50 사이클 이후 용량 유지율이 81%로 피치가 코팅되지 않은 복합소재에 비해 개선된 전기화학적 성능을 확인할 수 있었다.
본 논문에서는 전기자동차용 배터리 충/방전 상태 추정의 정확도를 개선하기 위해 칼만 필터(Kalman Filter, KF) 알고리즘과 등가회로모델(Equivalent Circuit Model)을 활용한 State Of Charge (SOC) 추정 방법을 적용하였다. 특히 노화된 배터리 용량을 함께 추정 가능한 관측기(observer)를 설계하였다. 우선 노화가 없는 경우, 칼만 필터를 이용하여 SOC를 단일 추정하면, 관측기 없이 모델로 계산된 경우와 비교하여 평균 절대 오차율이 1.43%(관측기 미사용)에서 0.27%(관측기 사용)로 감소하였다. 차량 주행상태에서는 전류가 고정되지 않아 SOC와 배터리 용량을 모두 추정하는 것에 일반적인 KF 혹은 Extended KF 알고리즘을 이용할 수 없다. 배터리 노화에 의한 용량 변화는 단시간에 일어나지는 않다는 점에 착안하여, 충전 시 배터리 용량 추정을 주기적으로 실시하는 전략을 제시하였다. 충전 모드에서는 일정 구간마다 전류가 고정되기에, 해당 상황에서 배터리 노화 용량을 SOC와 함께 추정 전략을 제시하였다. 전류가 고정된 상태에서 SOC 추정의 평균 절대 오차율은 0.54% 였으며, 용량 추정의 평균 절대 오차율은 2.24%로 나타났다. 충전상태에서 전류가 고정됨으로 일반적인 EKF를 활용하여 배터리 용량과 SOC 동시 추정이 가능하도록 하였다. 이를 통하여 배터리 충전 시 주기적인 배터리 용량 보정을 수행할 수 있다. 그리고, 방전 시에는 해당 용량으로 고정한 채 SOC를 추정하는, 배터리 관리 시스템에서 활용 가능한 추정 알고리즘을 제안하였다.
최근 탄소배출을 최소화하기 위해 전기자동차의 사용이 증가함에 따라 핵심 부품인 리튬이온 배터리의 상태 및 성능 분석의 중요성이 대두되고 있다. 따라서 배터리의 상태 및 성능에 영향을 줄 수 있는 배터리의 전압, 전류 및 온도뿐만 아니라 전기 자동차의 운행 데이터 및 충전 패턴 데이터를 활용한 종합적인 분석이 필요하다. 따라서 전기적 이동 수단에서 수집되는 배터리 데이터 수집 및 데이터 전처리, 단순 배터리 데이터에 추가적인 운전자 운전 습관에 대한 데이터 수집 및 전처리, 분석된 영향인자를 기반으로 인공지능 알고리즘 세부 설계 및 수정, 해당 알고리즘을 기반으로 하는 배터리 분석 및 평가 모델 설계하였다. 본 논문에서는 실시간 전기버스를 대상으로 운행 데이터와 배터리 데이터를 수집하여 Random Forest 알고리즘 활용하여 학습시킨 후, XAI 알고리즘을 통해 배터리 상태 중요 영향인자로 배터리의 상태, 운행 및 충전 패턴 데이터 등을 종합적으로 고려하여 운행 패턴에서 급가속, 급 감속, 급정지와 충 방전 패턴에서 일 주행횟수, 일일 누적 DOD와 셀 방전에서 셀 전압 차 , 셀 최대온도, 셀 최소온도의 요소가 배터리 상태에 많은 영향을 미치는 인자로 확인되었으며, Random Forest 알고리즘 기반으로 배터리 분석 및 평가 모델을 설계하고 평가하였다.
본 연구에서는 고용량 리튬이온배터리용 음극 소재로 탄소 코팅된 할로우 구조의 실리콘(HSi/C) 복합소재를 제조하였다. CTAB (N-Cetyltrimethylammonium bromide)이 첨가된 Stöber법을 통해 할로우 실리카(HSiO2)를 합성하였으며, HSiO2를 마그네슘열 환원한뒤 표면에탄소를 코팅하여 HSi/C 음극복합소재를 제조하였다. 복합소재의물리적 특성과 전기화학적 특성을 CTAB 조성에 따라 조사하였다. FE-SEM 분석 결과 CTAB 조성이 감소할수록 HSiO2 입자의 크기가 커졌으나 두께는 감소하였다. 제조된 HSi/C 소재는 다양한 CTAB 비율(0.5, 1.0, 1.5)에서 각각 2188.6, 2164.5, 1866.7 mAh/g의 높은 초기 방전용량을 나타내었으며, 100 사이클의 충·방전 후 0.5-HSi/C가 1171.3 mAh/g의 높은 가역 용량과 70.9%의 용량 유지율을 보여주었다. 전기화학 임피던스 분광법(Electrochemical Impedance Spectroscopy, EIS)으로 저항 특성을 분석하였으며, 0.5-HSi/C 소재가 20 사이클 이후 다른 CTAB 조성의 HSi/C 복합소재에 비해 안정적인 저항 특성을 보이는 것을 확인하였다.
$LiMn_2O_4$와 활성탄을 양극의 활물질로 사용하여 비수계 슈퍼커패시터를 제조하고 $LiMn_2O_4$의 함량에 따른 특성을 분석하였다. Cyclic voltammetry, AC impedance 분석 등을 통하여, 활성탄의 전기 이중층으로 인한 capacitive 효과에 $Li^+$ 이온의 intercalation/deintercalation에 의한 faradaic 효과가 더해진 pseudocapacitance의 발현을 확인할 수 있었으며, $LiMn_2O_4$의 함량이 증가할수록 비정전용량 및 에너지 밀도가 증가하는 것을 확인할 수 있었다. $LiMn_2O_4:C$의 비율이 0.86:0.14인 복합 양극을 사용하여, 순수 활성탄 양극 대비 2배 이상인 23.83 F/cc의 비정전용량과 17.51 Wh/L의 에너지밀도를 얻을 수 있었다. 또한, 1,000회 충방전 후에도 60% 이상 향상된 비정전용량과 에너지 밀도를 얻을 수 있었다.
리튬-이온 전지에서 전해질 용액에 대한 용매의 선택은 충방전 특성의 개선을 위해 매우 중요하다. 여러 가지 용매 시스템이 리튬-이온 전지의 전해질로서 광범위하게 연구 되어졌다. 본 연구는 다양한 혼합비에서 제조한 1 M $LiPF_6/EC$ (ethylene carbonate) : MA (methyl acetate) (x:y) 전해질 용액의 용매 분해 전위와 카본 부극 표면에 형성된 Solid Electrolyte Interphase 피막의 전기화학적 성질을 시간대 전위법, 순환 전압- 전류법, 임피던스법을 이용하여 관찰하였다. 용매분해 전위는 전해질의 이온 전도도에 따라 전위가 달라졌고, 용매의 혼합비에 따라 피막의 전기화학적 특성이 변화되었음을 확인하였다. 결과적으로, 1 M $LiPF_6/(EC+MA)$ 시스템에서 가장 적절한 EC와 MA의 혼합비는 대략 1:3 (EC:MA, 부피비)이었다.
5 nm의 중형기공(mesopore)을 지녔으며 5~7 nm 굵기의 산화주석($SnO_2$) 나노선 다발이 잘 정렬된 meso-$SnO_2$를 주형합성법을 이용해서 제조하였다. 또한 주형합성법을 변형시켜서 5~7 nm 굵기의 동일한 나노선 다발 사이에 존재하는 중형기공에 주형으로 사용되었던 실리카($SiO_2$)를 일부 남긴 meso-$SnO_2$와 실리카의 복합체인 meso-$SnO_2$/$SiO_2$도 제조하였다. X-선 회절, 질소흡착법, 투과전자현미경을 이용해서 meso-$SnO_2$와 meso-$SnO_2$/$SiO_2$의 구조를 확인하였다. meso-$SnO_2$/$SiO_2$는 meso-$SnO_2$에 비해서 충방전시 발생하는 부피 팽창을 완화할 수 있을 것으로 예측했으며, 순환전압전류곡선, 교류 임피던스 분석, 충방전 전압 Profile 변화를 통해 부피 팽창 완화 효과를 확인하였다. 하지만, 수명 특성 측면에서는 구조 제어 효과가 미비하여, 향후 이를 개선하는 연구가 진행되어야 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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