한전 전력연구원에서는 2009년 12월부터 125 kW급 용융탄산염 연료전지 발전시스템의 성능평가를 위한 운전이 진행되고 있다. 현재 진행 중인 "250 kW급 열병합 용융탄산염 연료전지 Proto Type개발" 과제의 최종시작품인 250 kW급 발전시스템은 125 kW급 MCFC 스택 2기로 설계되어, 125 kW급 시스템의 시험운전은 매우 중요한 기술적 성과가 될 것이다. 현재 125 kW급 MCFC 스택은 10,000 $cm^2$의 유효전극면적을 갖는 단위전지들로 구성되었으며, 적층 스택의 온도 및 농도분포의 최적화를 위해 내부 매니폴드 및 Co-flow Type 열교환기 기반의 분리판을 개발 적용하였다. 연료극의 전극 구성은 Ni-Al alloy로, 공기극의 전극 구성은 Lithiated-NiO로 이루어졌다. 그리고 매트릭스는 ${\alpha}-LiAlO_2$로 제작되었고, 전해질은 Li과 K Carbonate가 68 : 32 비율로 섞인 용융염을 사용하였다. 본 125 kW급 용융탄산염 연료전지 시스템의 운전평가는 고적층 스택의 온도 및 농도 분포를 확인하고, 최적화된 스택 운전 조건을 도출하는 것을 그 목적으로 하고 있다. 125kW급 스택 1기의 규모의 주변기기 시스템은 외부개질기, 촉매연소기, 이젝터, 고온순환 블로어 및 공기블로어 등으로 이루어져 있다. 고온형 연료전지 시스템에서 연료극과 공기극의 균일한 온도 및 압력 확보는 매우 중요하며, 이를 위하여 외부개질기 및 촉매연소기 연동을 통한 온도편차를 최소화하고, 기존 고온용 순환 블로어 대신 이젝터를 개발 도입하여 압력균형을 조절하였다. 125kW급 MCFC 시스템은 2009년 12월부터 전처리 운전을 시작하여 2010년 1월 말부터 PCS로 전기를 생산하고 있다. 평균전압 0.83V에서 100kW의 출력을 기록하였으며, 피크부하 120 kW, 누적출력량 30 MWh를 초과달성하였다.
Li-Cd 합금을 이용한 환원추출방식을 LiCl-KCl 기반의 drawdown 공정에 적용하게 되면, LiCl-KCl 공융염의 조성이 파괴되므로 공정온도를 높여야 하며, 전해정련 및 전해제련과 같은 공정에 LiCl-KCl 용융염을 재사용할 수 없게 된다. 따라서, 본 연구에서는 공융염 조성에 적합한 Li-K-Cd 합금을 제조하였으며, 이를 이용하여 U와 Nd가 포함된 LiCl-KCl 염에 투입하여 용융염 내 $UCl_3$의 제거가 가능한지 평가하였다.
차세대 원자력발전용 고온 열교환기 소재로 이용될 가능성이 높은 Ni-Cr계 고온합금인 Inconel 617과 Hastelloy X의 표면처리에 따른 FLiNaK(LiF-NaF-KF) 용융염 하에서의 고온물성에 대한 연구를 수행하였다. Inconel 617과 Hastelloy X기판 상에 각각 PVD인 arc discharge 및 sputtering법에 의해 TiAlN 및 $Al_2O_3$ 박막을 코팅 하였다. 이러한 표면처리가 이들 합금의 FLiNaK 용융염 하 고온 안정성에 미치는 영향에 대해 연구하였다. 용융염 하 Ni-Cr계 고온합금의 부식 원리를 이해하기 위해, 용융염 수송 loop에 사용 중 파단된 Inconel 파이프에 대한 미세구조 분석을 수행하였다. 표면처리 된 합금들을 $600^{\circ}C$ 용융염 내에서 열처리 하였으며, 열처리 전후 시편들에 대해 상형성, 미세구조 등 고온 물성 변화를 측정하였다. 연구결과 코팅되지 않은 경우 보다 TiAlN 및 $Al_2O_3$ 박막이 코팅된 소재에서 보다 우수한 고온 안정성을 보여주었다.
차세대 연료전지인 용융탄산염 연료전지의 운전조건을 확립하기 위하여 운전변수와 단위전지 성능과의 관계를 살표보았다. 용융탄산염 연료전지에 산화제로 공기를 사용하는 경우 양극가스에 질소가 포함된다. 그리고 연료전지의 작동압력을 높이면 출력을 크게 할 수 있다. 그리하여 본 연구에서는 에너지 및 물질수지를 이용하여 양극가스내 질소 조성과 작동압력 변화에 따른 전지내의 온도분포 및 성능변화를 구하였다. 본 연구팀이 이미 발표한 용융탄산염 단위 연료전지의 전류밀도의 온도분포를 구하기 위한 수치모사가 이용되었다. 가스흐름의 형태는 십자류를 선택하였다. 양극가스내 질소의 영향은 냉각효과로 나타났다. 작동압력이 증가할수록 전지의 성능은 증가하였고, 기전력[mV]변화 대 압력[atm]의 상용대수값의 변화(즉, ΔV 대 Δ(log))의 1차함수 그래프 기울기는 79.9로 문헌상의 실험치와 유사하게 나타났다.
본 연구에서 제시된 모델을 기반으로 KCl-LiCl/Cd의 전해제련 시스템 해석을 통하여 다성분 금속염의 전해 분리의 기본 특성을 이해할 수 있었으며, 주어진 정전류 전해제련 모사에서 전해거동을 예측할 수 있었다. 또한 시간에 따른 용융염 전극반응에 참여하는 각 원소들의 전류 및 전극반응에 가해지는 전위를 예측할 수 있는 모델로써 전해장치의 설계 및 운전시 전해 변수들이 전해성능에 미치는 영향을 판단하는데 유용하게 활용될 것이 기대된다.
AMBIDEXTER 원자력 에너지 시스템은 Th$^{233}$ /U 핵주기를 이용한 용융염 핵연료가 내장형 열교환기를 포함하는 일체형 원자로 시스템을 순환하면서 1차 냉각 계통을 이루고, 독립된 온라인 정화계통에 의해 액상 용융염 핵연료 일부를 연속 추출. 처리, 재주입 함으로 노심의 핵적 자활상태를 유지한다. 이와 같은 시스템 개념은 배관망 파손에 의한 중대사고 방지, 열수송 회로와 방사성 물질 회로의 독립적 구성을 통한 효과적인 원자력 에너지 이용과 고유 안전성을 확보하는 장점을 통해 현안 원자력 문제의 근본적인 해결 방안을 제시하고 있다.(중략)
용융염 원자로는 고체핵연료를 사용하는 고전 원자로와는 달리 유동성을 갖는 액체핵연료를 장전하여 운전한다. 기존 동특성 코드는 핵연료의 유동으로 인한 동적 노물리 특성 영향을 고려하지 않기 때문에 용융염 원자로의 동특성 및 안전해석에 사용할 경우 신뢰성을 보장할 수 없다. 지금까지는 핵연료의 유동을 고려한 1점 동특성방정식을 이용하여 제한적으로 시스템안정성분석을 수행해 왔으나 이 경우 상세한 노심구조에서의 핵연료 및 중성자 거동에 대한 공간 종속성을 평가할 수 없다. 그러므로 핵연료의 유동 특성이 고려된 다차원 동특성 모델을 해석할 수 있는 컴퓨터 코드 개발이 필요하다. 본 논문은 용융염 원자로의 공간종속 중성자 동특성 해석을 위한 2군, 2차원 코드인 AMBIKIN2D의 개발 및 이에 수반하는 검증연구의 일환으로서 MSRE의 안정성실증실험을 모사하였다. 또한 비교 대상으로는 ORNL에서 개발한 Lumped parameter 방법을 사용한 일점 동특성 방정식에 의한 계산 결과를 포함하여 AMBIKIN2D의 정확성을 확인하였다.
산화물 형태 사용후핵연료의 효율적 처분 혹은 재활용을 위한 연구 가운데, 고온의 LiCl 용융염 중에서 전해환원하여 금속으로 환원시킨 후, 환원된 금속을 고온의 LiCl-KCl 용융염에서 전해정련하는 연구가 국내외적으로 활발하게 진행되고 있다. 전해환원을 위해 일정 농도 $Li_2O$가 LiCl 용융염에 첨가되며 $Li_2O$ 농도가 높으면 반응 재질의 부식성이 크게 증가하므로 일반적으로 우라늄 산화물은 1wt% 이하의 $Li_2O$ 농도에서 전해환원 된다. 우라늄 산화물의 전해환원 전위는 $Li_2O$의 전해환원 전위 보다 표준 상태를 기준으로 공정온도인 650 $^{\circ}C$ 에서 약 70 mV 정도 낮기 때문에 전해환원 과정에서 $Li_2O$ 의 환원으로 Li 금속이 생성될 가능성이 있으며 우라늄 산화물은 대부분 직접 전해환원 되지만 일부 Li에 의해 화학적으로 환원되기도 한다. 전해환원 공정에서 환원되지 않은 희토류 산화물은 전해정련 공정에서 $UCl_3$와 반응하여 $UO_2$를 생성시켜 공정 효율을 떨어뜨린다. 따라서 전해환원 공정에서 가능하연 최대한 희토류 산화물을 금속으로 환원시키는 조건을 찾아내는 것이 바람직하고 이를 위해서 우선 전해환원 공정에서 희토류 산화물의 화학적 거동의 이해가 요구된다. 본 연구에서 열역학적 검토를 통하여 희토류 산화물의 환원 조건을 조사한 결과 희토류 산화물은 매운 낮은 $Li_2O$ 농도에서 Li에 의해 환원되고, 1wt% 이하의 $Li_2O$ 농도에서는 Sc와 Lu의 산화물이 $Li_2O$와 복합산화물을 형성하고 이들 복합산화물은 Li에 의해 환원되지 않는 것으로 나타났다. 또한 희토류 원소 별로 희토류 원소 산화물의 Li에 의한 환원 조건으로서 평형상태에서의 $Li_2O$ 농도 즉 환원 임계 $Li_2O$ 농도를 실험적으로 측정하였으며 1wt% $Li_2O$ 농도 이하에서 열역학적 해석과 동일하게 Sc와 Lu만이 복합산화물을 형성하여 Li에 의해 직접환원 되지 않는 것으로 관찰되었다.
전해제련법을 이용하여 $LiF-BeF_2-ZrF_4$ (67-27-6 mol%) 용융염에서 Zr 금속 분리실험을 수행하였다. $LiF-BeF_2$ (72-28 mol%) 용융염과 $LiF-BeF_2-ZrF_4$ (67-27-6 mol%) 용융염의 분해 전압은 각각 -1.55, -1.35 volt로 측정되었고, Zr 분리실험 결과 인가전압 범위는 -1.4 -1.5 volt 사이가 적당하였다. 인가전류가 증가할수록 전착량은 증가하나 전류효율은 감소하였다. 그리고 반응온도가 증가할수록 $ZrF_4$의 기화로 인하여 전착량과 전류효율이 감소하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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