콘크리트 내 염소이온은 콘크리트 내부로 침투하여 철근부식을 일으키는 주요 요인이다. 그런데 내재된 염소이온의 일부는 시멘트의 수화물과 반응하여 물리 또는 화학적 흡착을 유발하여 침투속도는 느려진다. 이때 시멘트의 수화물이 염소이온의 고정화에 영향을 미치는 요인이므로, 본 논문은 독립적인 시멘트 수화물에서 염소의 흡착에 대하여 초점을 두어 연구하였다. 본 연구의 목적은 시멘트 수화물이 염소이온을 흡착하는 시간의존적 거동을 고찰하여 염소이온 고정화의 메커니즘을 구명하는 것이다. 시멘트 수화물 중 AFt 상과 CH 상은 염소이온을 흡착하지 못하였으나 C-S-H 상과 AFm 상은 염소 흡착능력을 갖고 있는 것으로 나타났다. 특히, AFm 상은 40일 동안 느린 속도로 화학적 흡착 거동을 보인 반면, C-S-H 상은 순간적 물리흡착, 물리화학적 흡착, 그리고 화학적 흡착의 3단계로 구분되어 순차적인 흡착거동을 보였다. 반응 실험결과를 토대로, C-S-H 상과 AFm 상의 흡착 거동 해석기법이 제안되었다. 본 연구는 염소이온의 도입원에 따른 흡착 메커니즘을 이해를 토대로, 염소이온의 도입원에 따른 염소이온의 침투속도를 산정하는데 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
C-S-H 상은 시멘트 페이스트의 50~60%를 차지하는 중요한 수화생성물로서, 시멘트 페이스트의 공학적 특성을 결정짓는 가장 중요한 역할을 한다. 이것은 C-S-H 상이 본질적으로 안정되거나 강한 재료라서가 아니라 시멘트입자와 같이 결합하여 연속적인 레이어 층을 형성하기 때문이다. 결합상으로서 C-S-H 상은 나노 단위의 구조로부터 기인하는데, 내구성 측면에서는 염소이온의 흡착을 유발하는 것으로 알려져 있지만 그 메커니즘은 여전히 불분명하다. 그래서 본 연구에서는 C-S-H상이 염소이온 흡착에 미치는 거동을 살펴보고자 하였다. 본 연구의 목적은 다양한 Ca/Si 비율을 갖는 C-S-H 상이 염소이온을 흡착하는 시간의 존적 거동을 고찰하여 염소이온 고정화의 메커니즘을 구명하는 것이다. C-S-H 상은 순간적 물리흡착, 물리 화학적 흡착, 그리고 화학적 흡착의 3단계로 구분되어 순차적인 흡착거동을 보였는데, 순간적으로 흡착되는 표면착물량은 C-S-H 표면 대전체와 염소 이온간의 전기 상호작용에 의한 물리적 흡착에 의하여 발생한다. 높은 Ca/Si 비율에서 C-S-H 표면전하는 커지기 때문에 물리적 흡착은 커지지만 화학적 흡착은 오히려 작아지는 것으로 나타났다. 이는 C-S-H 표면에 물리적 흡착된 염소이온에 의하여 염소이온이 침투하지 못하고 화학적 흡착력까지 저하되기 때문으로 생각된다. 따라서 최대 염소이온 흡착력은 Ca/Si 비율 1.5에서 형성되었다.
외부로부터 시멘트 복합체 내부로 침투되는 염소이온은 주로 농도차로 인한 확산을 통해 이동한다. 확산하는 염소이온 중 일부는 일반적으로 내부 수화물과의 반응을 통해 고정되는데, 최근의 몇몇 연구는 음이온 교환 수지(AER) 분말이 혼입된 시멘트 복합체의 염소이온 침투 저항성 및 고정능력에 관한 연구결과를 보여주었다. 본 연구에서는 AER이 분쇄되는 과정에서 염소이온 흡착능력이 상실하는지를 확인하고자 한다. AER 분말의 염소이온 흡착능력은 증류수와 포화수산화칼슘 수용액 조건에서 분석되었고, AER 비드의 염소 이온 흡착능력에 관한 기존의 연구결과와 비교되었다. 추가로, AER 분말이 포틀랜드 시멘트의 일부 치환된 모르타르의 압축강도 측정, 염소이온 확산계수 도출(NT Build 492 시험방법 이용), 염소이온 침투 프로파일링(전자현미분석 이용)을 수행하였다. 본 연구의 실험 결과는 분쇄과정으로 인한 AER 분말의 염소이온 흡착능력 저하가 거의 없음을 보여 주었다. 그리고 AER 분말은 모르타르 내에서도 염소이온을 빠르게 흡착할 수 있었고, 시멘트 수화물보다 우수한 염소이온 흡착성능을 보여주었다.
시멘트내 $C_3A$상과 $C_4AF$상은 염소이온과 반응하여 프리델염을 생성한다. 프리델염은 구조체에서 염소를 포함하기 때문에 염소이온의 흡착에 매우 중요하다. 외부에서 염소이온이 침투하면, 칼슘 알루미네이트 수화물은 염소이온을 고정하므로, $C_3A$상과 $C_4AF$상 및 AFm상의 염소 흡착 거동을 고찰하는 것은 고정화 현상을 이해하는데 매우 중요하다. 한편, 흡착 등온은 시멘트와 프리델염의 상호관계에서 정량적인 지식을 제공할 뿐만 아니라 그 상호관계의 특성을 이해하는데 매우 중요하다. 본 연구의 목적은 $C_3A$상, $C_4AF$상 및 AFm상의 염소이온 흡착 거동을 고찰하는데 있다. $C_3A$상과 $C_4AF$상의 흡착등온은 이론적 화학당량보다 다소 낮았으며 Langmuir 흡착등온식으로 표현할 수 있었다. AFm상의 흡착등온은 이론적 화학당량보다 매우 낮았으며, Freundlich 흡착등온식으로 표현하였다. 또한 흡착등온 모델에서 온도의 영향 매개변수를 실험범주내에서 온도의 함수로 제안하였다.
최근에 구조물의 유지관리 및 보수에 관한 사안이 중요시되면서 콘크리트의 자기치유에 관한 연구가 진행되고 있다. 그러나 현재 진행되는 다수의 자기치유 콘크리트 연구는 콘크리트 유해이온의 침투경로인 내부 균열을 막는 방안에 초점을 맞추고 있다. 이와는 다르게 본 연구에서는 콘크리트 내부의 유해이온을 직접적이며 능동적으로 제어할 수 있는 소재인 이온교환수지의 적용 가능성을 보고자 한다. 이에 따라 이온교환수지를 시멘트 계 재료에 적용하기 이전에 이온교환수지의 성능평가는 배합설계 시 중요한 지표가 되기 때문에, NaCl 및 $Na_2SO_4$가 들어있는 포화 수산화칼슘 수용액 내에서 이온교환수지의 염소이온 및 황산이온 제거특성을 보았다. 본 연구에서는 음이온 교환수지를 사용하였고, 이온교환수지의 염소이온 및 황산이온 제거성능은 반응속도식과 등온흡착식을 적용하여 평가하였다. 결과적으로 포화 수산화칼슘 수용액에서 음이온 교환수지의 특성은 유사 1차 반응식과 Freundlich 등온흡착식보다 유사 2차 반응식과 Langmuir 등온흡착식에 상대적으로 더 적합하였다. 그리고 염소이온은 최대 약 1068 ppm, 황산이온은 최대 약 1314 ppm까지 제거할 수 있는 것으로 계산되었다.
본 연구에서는 하수 환경의 콘크리트 구조물(암거, 처리시설)용 보수재료의 요소기술로서 콘크리트 유해요인($SO{_4}^{2-}$, $Cl^-$)을 능동적으로 제어(고정, 반응)하는 아민유도체 및 이온교환수지를 대상으로, 시멘트세공용액을 모사한 수산화칼슘 수용액을 이용하여 이온 크로마토그래피 분석으로 유해요인 흡착성능을 확인하고, Potentiostat으로 철근 부식 저항성을 평가하였다. 실험결과, 아민유도체는 염소이온의 흡착, 이온교환수지는 황산이온의 흡착에 우수한 것으로 확인되었으며, 하수시설환경을 모사한 수용액에서 두 소재의 적절한 조합으로 부식 저항성을 증가시킬 수 있는 것을 확인하였다.
질산이온 선택성 탄소전극(NSCE, nitrate-selective carbon electrode)에서 전원공급 방식에 따른 이온들의 흡착특성을 분석하였다. 질산이온에 선택성이 높은 음이온수지 분말을 탄소전극에 코팅하여 NSCE를 제조하였다. 질산과 염소이온의 혼합용액에 대해 정전압(CV, constant voltage)과 정전류(CC, constant current) 모드에서 축전식 탈염(CDI, capacitive deionization)을 실시하였다. 이온들의 총 흡착량은 CV 모드로 운전한 경우 CC 모드에 비해 약 15% 증가하였다. 혼합용액에서 질산이온의 비율은 26%로 낮았지만 흡착된 질산이온의 몰비율은 최대 58%로 나타나 NSCE가 질산이온을 선택적으로 제거하는데 효과적임을 확인하였다. CC 모드에서 운전한 경우 흡착된 질산이온의 몰비율은 흡착기간 동안 55~58%로 일정하였다. 반면 CV 모드에서는 30~58%로 큰 차이를 보였다. 이를 통해 셀에 공급되는 전류가 질산이온의 선택적 제거율을 결정하는데 중요한 인자임을 알 수 있었다.
본 연구에서는 혼합 콘크리트의 염소이온 고정화 능력, 수화물의 부식 억제 능력(Buffering capacity) 및 모르타르 내 철근 부식 측정을 통하여 콘크리트 내 철근 부식의 임계 염소이온 농도를 도출하였다. 실험 시 결합재로서 보통 포틀랜드 시멘트(OPC), 30% 플라이애시(PFA), 60% 고로슬래그 미분말(GGBS), 10% 실리카퓸(SF)를 치환한 혼합 시멘트를 사용하였다. 염소이온 고정화는 수분추출방법을 이용하여 측정하였으며, 시멘트의 부식 억제 능력은 결합재에 따른 산에 대한 저항성 측정을 통해 평가하였다. 염소이온이 함유된 모르타르 내 철근 부식은 재령 28일에 선형 분극 방법을 이용하여 측정하였다. 실험 결과, 염소이온 고정화 능력은 결합재 내의 $C_{3}A$ 함유량과 물리적 흡착에 의해 크게 영향을 받음을 알 수 있었다. 염소이온 고정화 정도는60% GGBS > 30% PFA > OPC > 10% SF 의 순으로 나타났다. pH 감소에 따른 시멘트의 부식 억제 능력은 같은 pH 값에서 결합재의 종류에 따라 다양하게 나타났다. 부식전류가 $0.1-0.2{\mu}A/cm^{2}$에 이를 때 부식이 발생한다는 가정하에, 부식에 대한 임계 염소이온 농도에 대하여 OPC는 1.03, 30% PFA는 0.65, 60% GGBS는 0.45, 10% SF는 0.98%로 각각 계산되었다. 그에 비해 임계 염소이온 농도의 새로운 표현방법으로 제시한 [$Cl^{-}$]:[$H^{+}$] 몰 농도비의 단위로 계산하였을 때, 임계 염소이온 농도는 결합재에 관계없이 0.008-0.009로 도출되었다.
이온교환수지(ion exchange resin; IER)를 이용하여 이산화염소($ClO_2$)의 전구체 용액인 아염소산나트륨($NaClO_2$) 용액으로부터 아염소산이온($ClO_2^-$)을 흡착시킨 후 전기분해장치(electrolysis system)에 의한 이산화염소 가스 발생 특성을 조사하였다. 이온교환수지는 강염기성 음이온교환수지를 사용하였으며, 전극으로는 Ru, Ir이 코팅된 Ti plate를 사용하였다. 반응조의 교반속도, 온도, 아염소산 제조농도, 이온교환수지의 투입량과 형태에 따라 이온교환수지의 아염소산이온($ClO_2^-$) 흡착량에 미치는 영향을 조사하고 최대 흡착량을 나타내는 이온교환수지를 도출하였다. 전기분해장치에 의한 이산화염소의 발생 추이를 관찰하고 발생 목표값에 최적화된 조건을 실험계획법인 반응표면분석(response surface design)으로 선정하였다. 최대 흡착량을 나타내는 강염기성 음이온교환수지는 SAR-20 (TRILITE Gel type II형)이며 그 흡착량은 약 110 mg/IER (g)으로 관찰되었으며, 전기분해장치의 이산화염소 발생 최적조건은 멸균 목표값인 900~1000 ppm, 1 h에서 정전류는 전류인가 전극의 면적을 기준으로 $A/dm^2$, $N_2$ gas 유량은 4.7 L/min이었다.
This tests examined the effectiveness of bacteria slime on the chloride ion penetration resistance of cement mortar. Test results exhibited that the chloride ion penetration depth of mortars including 5% expanded vermiculite immobilizing bacteria was 17% smaller than that of the control mortar without expanded vermiculite.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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