현재, 각종 산업공정에서 발생하는 부생가스, 도시폐기물, 폐플라스틱, 바이오매스 등의 미활용 에너지원이나 석탄, 폐유 등을 가스화 혹은 열분해 하여 합성가스를 발생시켜 재활용하려는 연구가 활발히 진행하고 있다. 합성가스는 공업적으로 중요한 에너지원 및 화합물을 제조하는 가장 기초적인 반응가스인데, 합성가스를 제조하는 방법 중 가장 잘 알려진 천연가스 개질반응 이외에도 열분해/가스화 반응공정을 통해 제조되기도 한다.(중략)
폐플라스틱으로부터 만든 재생연료유의 연료특성 향상을 위하여 수첨 열분해 실험을 수행하였다. 주요 실험인자로 반응온도($300^{\circ}C{\sim}700^{\circ}C$), 촉매(알루미나-실리카, 활성탄, 제올라이트)를 선정하였고 이들이 액상 생성물의 인화점, 동점도, 고형물 함량에 미치는 영향을 조사하였다. $300^{\circ}C{\sim}400^{\circ}C$ 온도에서 수첨 열분해는 재생연료유의 연료특성을 개선하는 효과가 있었다. $500^{\circ}C$ 이상 온도에서는 열분해반응이 활발하게 진행되어 생성물의 인화점이 급격히 낮아졌다. 촉매를 도입하여 생성물의 인화점을 높일 수 있었는데 이는 촉매가 수첨반응을 활성화하였기 때문으로 사료된다. 동점도는 무촉매 반응에서 가장 낮은 값을, 제올라이트 촉매 반응에서 가장 높은 값을 보였다. 고형물 제거율은 모든 반응조건에서 70 % 이상이었다. 조사한 촉매들 중에서 활성탄이 재생연료유의 수첨 열분해 반응에 가장 안정적이며 높은 활성을 보였다.
바이오매스(Biomass)는 지구상에서 에너지원으로 이용될 수 있는 모든 식물과 미생물을 총칭하는 의미로 사용된다. 최근 바이오매스를 에너지자원화 시키는 방법으로 주목받는 열화학적 전환(Thermo-chemical conversion) 반응은 산소가 없이 혹은 희박한 조건에서 바이오매스에 열과 압력을 가하거나 공기나 수증기 등의 가스화제와 반응하여 바이오오일(Bio-oil) 및 합성가스(Syngas)로 변화하는 프로세스를 의미한다. 바이오매스로부터 바이오 DME(Di-Methyl Ether) 생산을 위한 합성가스를 제조하기 위해서 국내 산림자원을 대상으로 열분해반응 특성연구를 수행하였다. 또한 이들 물질로부터 바이오 DME 합성을 위해 최적의 합성가스 제조를 위한 타당성 연구를 수행하였다. 반응온도 $800{\sim}900^{\circ}C$에서 가스화 수율은 78~80%, 촤 수율은 17~20%, 타르 수율은 4~10%였고, 합성가스($H_2$/CO)비는 0.9~1.6였다.
Medium-density fiberboard의 최적 열분해 조건을 찾기 위해 유동층 반응기를 이용하여 다양한 실험조건에서 급속열분해 실험을 수행하였다. 열분해 온도를 $425^{\circ}C$와 $575^{\circ}C$ 사이에서 변화시켰을 때, $525^{\circ}C$에서 최대 바이오오일 수율 52 wt%를 얻을 수 있었다. 열분해 온도가 높을수록 생성되는 바이오오일의 품질이 좋은 것으로 나타났다. 높은 온도에서 열분해 반응을 수행할 경우, 상당한 양의 oxygenates 및 acids 물질들이 분해되고, 대신 aromatics와 phenolics 같은 고부가가치 물질들이 생성되었다. 기체상 생성물의 대부분은 CO와 $CO_2$였다. 열분해 온도가 높을수록 CO와 $C_1-C_4$ 탄화수소 생성량이 많았다.
본 연구에서는 자원내 포함된 역청의 경질화 과정에서 배출 및 회수되는 가스상 물질 및 고체상 물질을 활용하기 위한 기초 성상이 조사되었다. 이를 위하여 열분해 온도 별 역청성 오일의 전환에 대한 열분해반응 기초특성이 조사되었다. 또한 실험실 규모의 고정층 반응기를 이용하여 반응온도에 따른 가스 및 고체상 분산물의 특성을 조사하였다. 그 결과 $550^{\circ}C$에서 약 17%의 오일 수율을 얻었으며, 부산물로는 $CH_4$, $CaCO_3$ 및 CaO를 회수할 수 있음을 확인하였다.
본 연구는 열분해반응에 의한 바리움 페라이트 합성반응 후기에 있어서의 반응기구를 규명코자 수행되었다. 실험은 등온하에 90$0^{\circ}C$부터 110$0^{\circ}C$까지 50도의 간격으로 행해졌으며, 반응량의 결정은 X-선의 회절분석법을 이용하여 기초실험에서 얻은 표준보정자료와 비교함으로서 이루어졌다. 연구실험결과 합성반응의 후기는 주로 확산기구에 의해 지배되며 실험적으로 구한 활성화에너지는 14$\pm$10Kcal/mole이었다. 그리고 반응초기는 표면반응이나 혹은 반응후기와는 다른 이온에 의한 확산에 의해 지배될 것이다.
기존 경질 원유 자원의 매장량 고갈과 중국, 인도 등 개발도상국에서의 에너지 수요가 급증하면서 원유 자원의 공급이 수요를 감당하지 못하는 상황이 벌어지고 있고, 따라서 상대적으로 활용도가 낮았던 중질유를 효율적으로 이용하는 방안이 대두되고 있다. 중질유를 활용하기 위해서는 경질화 과정을 거쳐야하는데, 특히 공정이 단순하고 경제적인 열분해 기술이 적합하다고 할 수 있겠다. 본 연구에서는 중질유의 열분해 특성 분석의 기초 자료를 얻기 위해 중질유에서 아스팔텐이 제거된 deasphalted oil(DAO)의 열분해 실험을 수행하였다. DAO는 solvent deasphalting 공정을 통하여 얻어지며 주로 탄소수가 20~40인 물질들로 이루어져 있는데, DAO의 열분해 반응 속도론적 분석 결과와 비교 분석하기 위해 DAO의 평균 탄소수를 갖는 탄소수 30의 단일 물질들($C_{30}H_{62}$, $C_{30}H_{58}O_4S$, $C_{30}H_{63}O_3P$)을 선택하여 추가적인 열분해 실험을 수행하였다. 열분해 실험에서는 열중량 분석기를 이용하여 비등온 열분해 방법(10, 50, $100^{\circ}C$/min)으로 실험을 진행하였고, 열분해 반응을 분석하는 방법으로는 가장 기초적인 Arrhenius 방법을 비롯하여 Ingraham and Marrier 방법, Coats and Redfern 방법, Ozawa-Flynn-Wall 방법을 이용하였다. Arrhenius, Ingraham and Marrier, Coats and Redfern 방법으로 계산된 DAO의 열분해 반응 평균 활성화에너지 값은 72~99 kJ/mol이었다. 그리고 Ozawa-Flynn-Wall 방법으로 분석된 활성화에너지에서는 전환율의 증가에 따라 DAO의 경우 그 상승 폭이 단일 물질들에 비해 크게 나타났다.
본 연구에서는 인도네시아 현지로부터 수급된 지층 자원에 포함된 역청성 오일의 경질화를 위하여 열분해 공정이 적용되었다. 이러한 자원 내에 포함된 역청성 오일에 대한 조성 및 기초성상을 조사하기 위하여 공업분석, 원소분석 등이 수행되었으며, 열중량분석을 통해 역청성 오일의 전환에 대한 열분해반응 기초특성이 조사되었다. 이러한 결과를 바탕으로 원료 내에 포함된 역청성 오일을 경질화하기 위하여 필요한 열분해 온도 등의 운전조건 범위가 선정되었으며, 실험실 규모의 고정층 반응기를 이용하여 반응온도에 따른 역청성 오일의 전환율 및 열분해 오일의 회수율을 확인하였다. $550^{\circ}C$에서 수행된 열분해 공정에서 원료 내 포함된 역청성 오일의 전환율은 약 21%였으며, 경질화된 열분해 오일의 회수율은 약 80%였다.
톱밥 및 왕겨를 주 바이오매스 원으로 선정하여 열분해 특성을 고찰하였다. 열 중량 분석기를 이용하여 승온 속도를 달리하여 질소 분위기의 비등온 조건에서 열분해 분석을 수행하였다. 시료의 열분해 반응은 holocellulose가 주 열분해 대상인 저온 반응 영역과 lignin이 열분해 대상이 되는 고온 반응 영역으로 구분되며 이를 2단계 연속 반응 모델을 사용하여 해석하였다. 각 영역에 따라 1st order reaction model과 3-way transport model을 적용하여 톱밥 및 왕겨의 활성화 에너지를 저온 영역에서 82.5 kJ/mol, 85.1 kJ/mol 그리고 고온 영역에서 19.7 kJ/mol, 22.0 kJ/mol로 결정하였다. 승온 속도를 달리하여 결정된 반응 속도 상수는 Gaur-Reed의 제안 식에 따라 kinetic compensation relation을 통해 해석할 수 있었으며 이를 통해 임의의 승온 속도에서의 열분해 속도 상수를 잘 예측할 수 있었다.
계면활성제 중 sodium dodecylbenzene sulfonate(DBS) 수용액에 초음파(200 W, 6 $W/cm^2$)를 조사하여 주파수, 용존가스 및 농도에 따른 분해경향을 조사하였다. 주파수에 따른 초음파 분해속도는 50 kHz와 600 kHz보다 200 kHz에서 가장 빠른 것으로 나타났다. 200 kHz의 초음파를 이용한 DBS의 분해반응에서는 산소를 이용하였을 때 가장 빠른 분해속도를 나타내었으며, 질소의 경우가 가장 늦은 분해속도를 나타내 초음파반응에 사용된 용존가스(산소, 공기, 질소, 아르곤, 헬륨)의 물리적성질과 활성라디칼의 생성에 의해 분해속도가 달라졌음을 알 수 있다. DBS의 농도에 따른 초음파분해 경향을 보면, 1 mM 까지 분해속도의 감소가 뚜렷하게 나타났으며, DBS의 critical micelle concentration(3 mM) 부근을 기준으로 분해속도의 변화가 거의 나타나지 않아 계면활성제의 미셀형성이 초음파에 의해 유도되는 라디칼에 의한 산화반응과 버블계면에서의 열분해반응에 영향을 미치는 것으로 생각된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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