입상활성탄 흡착공정에서의 PFCs 11종의 파과 순서는 PFODA가 가장 빨리 파과에 도달하였고, 다음으로 PFHDA, PFTeDA, PFTDA, PFDoDA, PFUnDA, PFDA, PFNA, PFOA, PFOS, PFHpA 순으로 나타났으며, PFCs의 사슬(chain) 길이가 길어질수록 빨리 파과에 도달하였다. 최대 흡착량(X/M)의 경우는 PFODA가 2.43 ${\mu}g/g$으로 가장 낮게 나타났으며, PFHpA가 64.50 ${\mu}g/g$으로 가장 높은 최대 흡착량을 나타내었고, PFOA와 PFOS의 경우는 각각 55.37 ${\mu}g/g$ 및 60.72 ${\mu}g/g$으로 나타났다. 또한, 활성탄 사용률(CUR)의 경우는 PFODA가 0.291 g/day로 나타나 PFHpA의 0.026 g/day 보다 11.2배 정도 높은 활성탄 사용률을 나타내었다. 석탄계 GAC 신탄을 이용한 입상활성탄 흡착공정에서 11종의 PFCs에 대해 최대 흡착량(X/M)과 분자량(사슬 길이)과의 상관성을 평가해 본 결과, $r^2$가 0.89로 나타나 양호한 상관성을 나타내었다.
입상 활성탄을 이용한 회분식 흡착실험과 연속식 흡착 컬럼 실험을 통해 이온성 및 비이온성 의약품의 제거특성을 평가하였다. 초기 혼합 의약품을 10 ${\mu}g/L$로 주입한 회분식 흡착실험의 경우 입상 활성탄을 500 mg/L로 하였을 때 대상 의약품은 $94{\sim}98%$ 이상의 높은 제거율을 보였다. 이온성 의약품은 pH가 감소할수록 흡착능이 증가하였으나 비이온성 의약품의 흡착능은 pH변화에 큰 영향을 받지 않았다. 이온성 의약품은 pH가 이온화 상수(pKa) 이하로 낮아짐에 따라 COOH형태로 비이온화되어 흡착이 용이하게 되지만 pH가 pKa 이상에서는 이온 상태의 $COO^-$로 존재하게 되어 흡착이 저하되기 때문이다. 또한 pH저하는 액상내 $H^+$ 증가 및 활성탄 표면에 양하전을 증가시켜 용액으로부터 이온성 의약품을 이온 결합에 의해 제거시킬 수 있기 때문이다. 40일간 흡착 컬럼을 연속 운전한 결과 15분의 공탑체류시간(EBCT)에서는 활성탄과 의약품의 충분한 접촉시간으로 대상 의약품에 대해 $93{\sim}99%$의 제거율을 얻었다. 짧은 EBCT의 운전조건에서는 이온성 의약품 가운데 CA, IBP 및 GFZ가 다른 이온성 및 비이온성 의약품에 비해 빠르게 파과에 도달했고 EBCT의 변화에 따른 흡착특성의 변화는 비이온성 의약품에서 더 크게 나타났다. 본 연구를 통해 기존 정수 처리공정을 통해 제거되기 어려운 의약품을 입상 활성탄 흡착공정을 통해 효과적으로 제어할 수 있음을 알 수 있었다.
천연제올라이트와 제강전로슬래그를 목분과 함께 혼합 소성한 구형(Spherical type)의 다공성 ZSF 세라믹이 충진된 컬럼을 통해 산성광산배수의 처리 가능성을 파악하고 미세분석을 이용하여 산성광산배수 내 중금속의 제거기작을 연구하고자 하였다. 운전기간 110일(약 3.7개월) 동안 중금속의 평균 제거효율은 Al 98.7, As 98.7, Cd 96.0, Cu 89.1, Fe 99.5, Mn 94.4, Pb 96.3, Zn 80.8 %로서 높은 중금속 제거효율을 장기간 유지하는 것으로 나타났다. 컬럼연속 실험에서 다공성 ZSF 세라믹의 평균 중금속 제거능은 Al 21.76, As 1.52, Cd 1.27, Cu 3.41, Fe 44.83, Mn 3.48, Pb 2.36, Zn $3.76mg/kg{\cdot}day$로 파악되었다. SEM, EDS 및 XRD을 이용한 미세분석 결과 산성광산배수 내 중금속은 다공성 ZSF 세라믹에 의해 중화침전뿐만 아니라 흡착 및 이온교환 등 복합적인 기작에 의해 제거될 수 있다는 사실을 나타내고 있었다. 컬럼연속 실험을 통해 다공성 ZSF 세라믹은 산성광산배수 내 중금속을 장기간 안정적으로 제거할 수 있는 효과적인 처리제임을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 나노 사이즈의 은입자가 첨착된 입상활성탄을 적용하여 기체상 포름알데히드의 흡착특성을 확인하고 실험결과를 수치해석 결과와 비교 평가하였다. 나노 은입자 첨착활성탄에 대해 BET분석 결과, 나노 은입자가 활성탄 표면의 미세기공을 막아 활성탄의 비표면적이 다소 감소하였으며, 특히 $20{\AA}$ 이하 micropore의 총 부피가 크게 감소한 것을 확인하였다. 포름알데히드에 대한 등온흡착실험 결과, 최대 겉보기 흡착능은 나노 은입자 첨착활성탄의 값이 일반활성탄에 비해 높았다. BET 표면적이나 미세기공의 감소에도 불구하고 나노 은입자 첨착활성탄이 향상된 포름알데히드 제거능을 나타낸 것은 은입자 첨착활성탄에서 흡착 외에 추가적인 포름알데히드의 촉매산화가 이루어지고 있기 때문으로 판단된다. 흡착강도를 의미하는 1/n은 두 가지 활성탄에 대해 모두 비슷한 기울기를 보여 활성탄의 표면 개질에 의해 활성탄 고유의 물리 화학적 흡착 성능은 영향을 받지 않은 것으로 판단된다. 연속유입 실험 결과에서도 나노 은입자 첨착활성탄이 일반활성탄보다 높은 포름알데히드 제거능을 나타내어 포름알데히드 산화효과를 확인하였다. 활성탄의 연속유입 실험결과를 수치해석 결과와 비교했을 때 나노 은입자 첨착활성탄에 대해서는 나노 은입자에 의한 산화효과를 반영하지 않고 있지 않아 실험결과와 거의 일치하지 않았다. 따라서 금속물질로 표면 개질된 활성탄 컬럼 설계에 수치해석 모델을 활용하고자 한다면 흡착뿐만이 아니라 촉매산화 효과가 반영된 새로운 수치모델의 개발이 필요할 것으로 판단된다.
계면활성제를 이용하여 불포화 지역에 고정화 지역을 설정함으로써, 지하수로 유입되는 유기오염물질의 거동을 지연시킬 수 있다. 본 연구에서는 다양한 수분함량을 보유한 불포화 및 포화 조건에서 연속식 컬럼 실험을 수행함으로써, 수분함량에 따른 계면활성제와 유기오염물질의 거동에 대하여 연구하였다. 산화알루미늄(aluminum oxide)이 충진된 컬럼 실험에서 계면활성제(dialkylated disulfonated diphenyl oxide)의 거동 및 수착 특성은 수분함량이 달라져도 비슷한 결과를 나타내었다. 그러나 계면활성제(DADS)로 개질된 산화알루미늄이 충진된 컬럼 실험에서는 유기오염물질인 나프탈렌(naphthalene)이 수분함량이 감소됨에 따라 거동이 지연되는 현상을 나타내었으며, 또한 더 많은 양의 나프탈렌이 알루미늄 산화물에 흡착된 계면활성제로 흡수되었다. 따라서 본 연구를 통하여 유기오염물질의 고정화 방법이 불포화 지역에도 효과적으로 적용될 수 있음을 알 수 있었다.
석유화학공정으로부터 폐기되는 폐산화철촉매를 이용하여 도금합성폐수중 크롬회수에 관한 연구를 회분식과 연속식으로 실시하였다. 도금합성제수 중 $CrO _{4}^{-2}$ 형태의 음이온으로 존재하는 6가 크롬은 폐산화철촉매의 등전점(pH 3.0)이하에서 폐촉매와 물리적 흡착을 한다. 한편, 6가 크롬은 pH 3.0 이상에서도 폐촉매의 수산화철과 산화환원반응에 의해 일부 환원되어 $Cr(OH)_3$로 침전한다. 컬럼을 이용한 크롬 연속회수실험에서 크롬합성폐수의 pH가 0.5∼2.0일 때 폐촉매의 크롬흡착량은 2.0∼2.3g/L이며, pH가 3.0에서는 1.5g/L이었다. 폐수 중 크롬농도가 50∼500mg/L로 높아질수록 폐촉매에 흡착한 크롬누적량은 1.29∼8.56g/L로 증가하지만, 유속이 30∼80 ml/mm으로 증가하여도 크롬 흡착누적량은 2.21∼2.49 mg/L로 거의 유사하였다.
입상활성탄 재질별 신탄에서의 sulfonamide계 항생물질 5종에 대한 파과특성의 경우 석탄계 활성탄이 가장 늦게 파과에 도달하였으며, 다음으로 야자계, 목탄계 순으로 조사되었다. 또한, 물질별 활성탄에서의 파과특성을 살펴보면 sulfachloropyridazine(SCP)의 파과시점이 가장 늦은 것으로 나타났으며, 다음으로 sulfathiazole(STZ), sulfadimethoxine(SDM), sulfamethazine(SMT), sulfamethoxazole(SMX)로 나타났다. 활성탄 g당 sulfonamide계 항생물질 5종에 대한 최대 흡착량(X/M)은 석탄계 활성탄이 가장 높은 것으로 나타났으며, 다음으로 야자계와 목탄계 순으로 나타났다. sulfonamide계 항생물질 5종에 대한 석탄계 활성탄의 최대 흡착량(X/M)은 야자계와 목탄계 활성탄에 비해 각각 1.3$\sim$1.5배 및 1.8$\sim$2.1배 정도 높은 것으로 조사되었다. 활성탄에서의 흡착용량을 나타내는 k값의 경우 활성탄 재질별로는 석탄계 활성탄이 가장 크게 나타났으며, 다음으로 야자계, 목탄계 활성탄 순으로 조사되어 석탄계 활성탄이 각각의 sulfonamide계 항생물질들에 대해 가장 큰 흡착용량을 가지는 것으로 조사되었다. 또한, 5종의 sulfonamide계 항생물질별로는 SCP가 전반적으로 다른 sulfonamide계 항생물질 4종에 비해 활성탄 재질별로 가장 큰 k값을 나타내었으며, 다음으로 STZ, SDM, SMT, SMX 순의 경향을 나타내었다. 활성탄 사용율(carbon usage rate, CUR)은 SCP의 경우 석탄계 재질의 활성탄이 3.55 g/일, 야자계나 목탄계 활성탄은 각각 4.29 g/day 및 6.47 g/day의 활성탄을 사용하여야만 제어가 가능한 것으로 조사되어 석탄계 활성탄이 다른 재질의 활성탄들에 비해 적은 양으로도 sulfonamide계 항생물질을 제어할 수 있는 것으로 나타났으며, 나머지 sulfonamide계 항생물질 4종에서도 이와 유사한 결과를 나타내었다.
본 연구는 친환경적 유기흡착제로서 휴믹물질의 활용성을 평가하기 위한 기초 연구로서 Peat moss에서 추출된 불용성 휴믹성분인 피트휴민(p-Humin)을 충진한 컬럼을 이용하여 카드뮴과 구리이온에 대한 파과곡선을 얻었고, 각 금속이온에 대한 제거능을 비교해 보았다. 카드뮴의 경우, 파과시간은 7.5 hr, 77 BV로 나타났으며, 구리의 경우, 7.3 hr, 76 BV으로 나타났다. Thomas model로부터 구한 최대 흡착량은 구리가 44.66 mg/g로 카드뮴의 41.61 mg/g보다 높게 나타났다. 0.05 N HNO$_3$를 이용한 탈질실험 결과, 각 중금속에 대한 회수율은 95% 이상으로 높았다.
입상활성탄 재질별 신탄 및 사용탄에서의 tetracycline계 항생물질 4종에 대한 파과특성의 경우 석탄계 활성탄이 가장 늦게 파과에 도달하였으며, 다음으로 야자계, 목탄계 순으로 조사되었다. 또한, 물질별 활성탄에서의 파과특성을 살펴보면 tetracycline(TC)의 파과시점이 가장 늦은 것으로 나타났으며, 다음으로 oxytetracycline(OTC), chlortetracycline(CTC), minocycline(MNC)으로 나타났다. 활성탄 g당 tetracycline계 항생물질 4종에 대한 최대 흡착량(X/M)은 석탄계 활성탄이 가장 높은 것으로 나타났으며, 다음으로 야자계와 목탄계 순으로 나타났다. tetracycline계 항생물질 4종에 대한 석탄계 활성탄의 최대 흡착량(X/M)은 야자계와 목탄계 활성탄에 비해 각각 1.27$\sim$1.36배 및 1.69$\sim$1.84배 정도 높은 것으로 조사되었다. 활성탄 사용율(carbon usage rate, CUR)은 tetracycline의 경우 석탄계 재질의 활성탄이 2.96 g/일, 야자계나 목탄계 활성탄은 각각 3.40 g/day 및 4.53 g/day의 활성탄을 사용하여야만 제어가 가능한 것으로 조사되어 석탄계 활성탄이 다른 재질의 활성탄들에 비해 적은 양으로도 tetracycline계 항생물질을 제어할 수 있는 것으로 나타났으며, 나머지 tetracycline계 항생물질 3종에서도 이와 유사한 결과를 나타내었다. 또한, 석탄계 활성탄 신탄과 사용탄에 대한 CUR을 비교해보면 tetracycline의 경우 신탄을 사용하였을 경우 보다 1.3년 사용탄 및 3.1년 사용탄을 사용하였을 경우가 CUR이 1.96배 및 2.53배 정도 높은 것으로 나타났다.
활성탄 재질별 geosmin과 2-MIB의 최대 흡착량은 석탄계 재질의 활성탄이 가장 우수한 것으로 나타났고, 다음으로 야자계, 목탄계 활성탄 순으로 나타났으며, geosmin과 2-MIB에 대한 석탄계 활성탄의 최대 흡착량(X/M)은 신탄의 경우 야자계와 목탄계 활성탄에 비해 각각 $1.2\sim1.9$배 및 $2.1\sim2.6$배 정도 높은 것으로 조사되었다. 또한, 3.1년 사용탄의 경우는 석탄계와 목탄계 재질의 활성탄에서 높게 나타났으며, 5.9년 사용탄의 경우는 목탄계 재질의 활성탄이 석탄계 재질의 활성탄보다도 높게 나타났다. 활성탄에서의 흡착용량을 나타내는 k값의 경우 활성탄 재질별, 사용연수별 geosmin과 2-MIB에 대해 전체적으로 geosmin이 크게 나타나고 있어 활성탄 흡착공정에서 2-MIB 보다 제거가 용이한 것으로 조사되었다. 활성탄 사용율(CUR)은 석탄계 재질의 활성탄이 geosmin과 2-MIB에 대해 1.72 g/day 및 1.44 g/day, 야자계나 목탄계 활성탄의 경우는 각각 1.72와 2.05 g/day 및 2.12와 1.90 g/day의 활성탄을 사용하여야만 제어가 가능한 것으로 조사되었으며, 또한, 3.1년과 5.9년 사용탄의 경우는 목탄계 재질의 활성탄이 geosmin과 2-MIB에 대해 각각 3.13과 4.57 g/day 및 2.87과 4.14 g/day로 나타나 다른 재질의 활성탄들에 비해 적은 양으로도 geosmin과 2-MIB를 제어할 수 있는 것으로 나타났다. 석탄계와 야자계 재질의 신탄, 3.1년 및 5.9년 사용탄들에 대해 geosmin과 2-MIB의 최대 흡착량(ng/g)과 비표면적$(m^2/g)$ 및 총 세공용적$(cm^3/g)$에 대한 상관성 조사결과, 최대 흡착량은 비표면적 보다는 총 세공용적이 높은 상관성을 가지는 것으로 나타났으며, 최대 흡착량과 총 세공용적의 상관식은 geosmin의 경우는 $y=264,459\times-79,047(R^2=0.95)$, 2-MIB는 $y=319,650\times-101,762(R^2=0.93)$으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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