수소의 소규모 분산 생산 기술은 본격 적 인 수소 인프라가 도입되기 전에 연료전지 자동차의 수소 충전용이나 분산 발전형 연료전지의 수소 공급을 위해 필요하다. 생산 용량은 수소 기준으로 $20{\sim}100 Nm^3/hr$ 정도로 현재로선 천연가스의 수증기 개 질법이 가장 경제적인 공정으로 알려져 있다. 소규모 생산에 따른 열효율 저하를 줄이 기 위해 단위 공정들이 통합된 컴팩트 개질 시스템의 개발이 필요하다. 연료전지 자동차용 수소 인프라 조기 구축을 위하여 수소충전소 구축과 국산화 천연가스 수증기 개질기 개발을 병행하여 진행하였다. 수소 충전소 구축 부분은 충전소 부지 확보, 건물 건축, 각종 유틸리 티 설치의 토목 부분과 천연가스 개질형 수소 제조 유닛 설치, 수소 압축, 저장, 디스펜싱 시스템 설치를 포함하고 있으며 고압 설비에 대한 인허가 대응 및 안전대책 작업도 진행하였다. 구축된 수소충전소는 향후 연료전지 자동차 연계 실증 프로그램에 활용할 수 있다. 국산화 핵심 기술 개발을 위하여 열 및 시스템 통합 설계에 의 해 천연가스 수증기 개질기를 제작하고 내부 열교환 구조에 따른 개질기의 성능을 평가하였다. 개발된 개질기는 개질온도 $720^{\circ}C$, 수증기 대 카본 비 2.7의 운전조건에서 $23Nm^3/h$ 이상의 수소 생산이 가능하였으며 73% 이상의 개질 효율을 나타내었다. 개발된 천연가스 수증기 개질기는 향후 수소 정제용 PSA(Pressure Swing Adsorption) 시스템과 연계하여 수소충전소 국산화 엔지니어링 설계 패키지 개발의 핵심 기 술로 사용할 계획이다.시간 정도 운전한 후 시스템을 정지하였다 메탄 전환율과 일산화 탄소 농도, 열효율을 모니터링 하고 있으며, 현재까지 초기 성능을 그대로 유지하고 있다. 앞으로 일일시동-정지 운전 시험을 지속하면서 초기 시동 특성 및 부하 변동에 따른 응답 특성 개선, 그리고 연료전지와의 연계 운전을 실시할 예정이다 한다. 단위 전지 운전 온도 $130^{\circ}C$, 상대습도 37%의 운전 조건에서도 상당히 우수한 전지 성능을 보임에 따라 고온/저가습 조건에서 상용 Nafion 112 막보다 우수한 막 특성을 나타냄을 확인하였다.소/배후방사능비는 각각 $2.18{\pm}0.03,\;2.56{\pm}0.11,\;3.08{\pm}0.18,\;3.77{\pm}0.17,\;4.70{\pm}0.45$ 그리고 $5.59{\pm}0.40$이었고, $^{67}Ga$-citrate의 경우 2시간, 24시간, 48시간에 $3.06{\pm}0.84,\;4.12{\pm}0.54\;4.55{\pm}0.74 $이었다. 결론 : Transferrin에 $^{99m}Tc$을 이용한 방사성표지가 성공적으로 이루어졌고, $^{99m}Tc$-transferrin의 표지효율은 8시간까지 95% 이상의 안정된 방사성표지효율을 보였다. $^{99m}Tc$-transferrin을 이용한 감염영상을 성공적으로 얻을 수 있었으며, $^{67}Ga$-citrate 영상과 비교하여 더 빠른 시간 안에 우수한 영상을 얻을 수 있었다. 그러므로 $^{
본 총설에서는 최근 청정수소생산방법으로 큰 관심을 받고 있는 에탄올 수증기개질반응(ethanol steam reforming reaction)에 대해 소개하고자 한다. 다양한 촉매, 반응온도, 에탄올과 물의 몰비에 따른 에탄올 수증기개질반응의 반응특성 및 반응속도식(reaction rate equation)을 검토해 보고자 한다. 또한, 반응기와 분리기를 동시에 장착한 새로운 개념의 막반응기(membrane reactor)를 소개하며, 막반응기의 사용이 일반적인 충전층반응기(packed-bed reactor)에 비해 에탄올 전환율과 수소 수율에 어떠한 영향을 주는지에 대하여 고찰해 보고자 한다.
초소형 연료전지용 메탄올-수증기 개질기의 경우 저온상태($250^{\circ}C$ 이하)에서 수증기와 반응하여 개질반응이 일어나기 때문에 수소를 효율적으로 생산할 수 있다. 본 연구는 이러한 개질기에 대하여 수치해석적 연구를 수행하였다. 먼저, 개질기 벽면 온도를 100, 140, 180, $220^{\circ}C$로 설정하였고 메탄올 전환율은 각 0, 0.072, 3.83, 46.51%로 나타났다. 다음으로 촉매의 공극률을 0.1, 0.35, 0.6, 0.85로 설정하였고, 메탄올 전환율에는 큰 차이가 없었으나 압력강하 값이 각 4645.97, 59.50, 5.12, 0.45 kPa로 나타났다. 메탄올-수증기 개질기는 $180^{\circ}C$ 이하의 온도에서는 거의 반응하지 않으며 공극률은 개질기를 흐르는 유체가 개질기와 충분히 접촉하여 활성화 에너지를 낮추어 준다면 메탄올 전환율에 크게 영향을 미치지 않는다는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 부탄 개질기 운전조건에 따른 SOFC 시스템 효율을 모델링을 통해 분석하였다. SOFC 시스템은 크게 개질기, SOFC, 폐열 회수 장치로 구성하였다. 탄화수소 개질 반응으로 선택한 수증기 개질 반응은 흡열반응인 데에 반해 SOFC 에서 일어나는 전기화학반응은 발열반응이다. 따라서 시스템의 열관리 방법에 따라 효율이 크게 달라진다. 세부적으로 수증기 개질 반응은 운전 온도에 따라 수증기 개질 반응과 예개질 반응으로 분류되는데, 해석 결과 예개질 반응을 적용한 SOFC 시스템의 경우 더 높은 효율을 나타내었다. 시스템의 효율은 SOFC 온도 유지를 위한 열량과 온수로 회수되는 열량에 따라 달라지는데, 예개질 반응을 적용할 경우, 열관리가 더욱 효율적이어서 높은 효율을 나타내는 것으로 분석되었다.
폐열을 열원으로 사용하는 저온형 개질기는 하이브리드 연료전지 시스템의 효율향상을 위해 사용되고 있다. 저온형 개질기의 경우 저온의 열적상태에서 높은 열전달 효율을 내는 것이 중요하며, 이를 위한 형상 최적화의 과정이 필요하다. 본 연구에서는 제한된 열공급 상황에서 개질기의 형상인자 변화에 따른 온도 및 반응특성을 전산해석을 통하여 알아보고자 하였다. 해석결과 저온형 개질기의 반응이 활발히 일어나는 영역은 온도가 높은 후단에 제한되는 현상을 보여 고온형 개질기와의 차이를 나타내었다. 또한 개질기의 기체공간속도(Gas hourly space velocity, GHSV)를 감소시키거나 열전달 면적을 증대시킴으로써 효율을 향상 시킬 수 있음을 확인하였고 종횡비에 따른 해석을 실시한 결과 저온형 개질기의 경우 길이방향보다는 반경방향의 열전달을 증대시키는 방법이 효과적임을 확인하였다.
본 연구에서는 전산유체역학 상용 코드를 이용하여 곡유로 채널형 수소 개질기에 대한 수치 해석적 연구를 수행하였다. 상용코드에서 제공하는 연소모델의 사전 검증을 위하여 원통 채널형 개질기 형를 가지는 선행연구모델(23)에 대한 수치해석을 선행하여 수행하였고, 95% 이상 일치하는 결과를 얻을 수 있었다. 선행연구모델의 수치해석을 통해 연소모델에 대한 해석 타당성검증이 완료된 후, 반응기 형태 변화가 메탄올 전환율과 수소생성에 미치는 영향을 파악하여 기존보다 유로의 길이가 증가한 곡유로 채널형 개질기를 설계하고, 유량조건($10/15/20{\mu}l/min$)을 변수로 수치해석을 수행하였다. 그 결과 원통 채널형 개질기와 곡유로 채널형 개질기에서 발생하는 유동 특성 및 물질전달 특성을 파악할 수 있었고, 그리고 유량에 따른 메탄올 전환율 및 수소 생성에 관한 유용한 정보를 얻을 수 있었다.
Fuel cells are used to generate electricity with a reformer. In particular, methanol has various advantages among the fuels for reformer. Methanol steam reformer devices can efficiently supply hydrogen to PEM fuel cell. This study investigated the optimal operation conditions of a methanol steam reforming process. For this purpose, aspen HYSYS was used for the optimization of reforming process. The optimal operating condition could be designed by setting independent variables such as temperature, pressure and steam to carbon ratio (SCR). The optimal temperature and steam to carbon ratio were $250-270^{\circ}C$ and 1.3-1.5, respectively. It is advantageous to operate at a pressure of 15-20 barg, considering the performance of the hydrogen purifier. In addition, a heat exchange network was designed to supply heat constantly to reformer through the latent heat of steam.
앞으로의 에너지 고유가 시대를 대비하여 수소의 생산에 대한 연구를 활발히 진행되어지고 있다. 여러 가지 수소를 생산하는 방법 중 본 연구에 사용되는 방법은 개질반응법으로써 스팀(수증기)개질 방식을 사용하는 1KW용 개질시스템에 관한 연구이다. 본 장치는 천연가스를 이용하여 1m3/hr을 생산하는 수증기 개질시스템이다. 크게 세가지로 나누어 지는데, 첫째 시스템 제어부, 둘째 가스 및 물 공급부, 셋째 개질기이다. 본 연구에서는 이 개질 시스템의 운전 특성과 모니터링에 대해서 알아보고자 한다.
Performance of a steam reformer can be improved by using a coaxial cylindrical reactor, because the design can enhance the heat transfer for the steam reforming reaction, which is the one of main rate-determining steps of overall reactions. The objective of this study is to investigate the coaxial cylindrical reactor numerically. Pseudo-homogeneous model and one medium approach are incorporated for the chemical reactions, and models are validated with experimental results. The catalyst of the coaxial cylindrical reactor is 67% for one of the cylindrical reactor, but fuel conversion of the coaxial cylindrical reactor is increased by 10%. Heat flux profiles are investigated by modified Nusselt number and heat flux which is transported from the product gas to the catalyst bed affecting performance of the steam reformer.
예비개질기(Pre-reformer)는 중대형 내부개질형 용융탄산염 연료전지(MCFC) 시스템에서 다양한 연료를 사용하기 위한 필수적인 화학반응기이다. 예비개질기는 스택 전단에 설치함으로서 스택 내부의 열균형을 유지하고, 다양한 원료를 연료로 이용할 수 있도록 하며, 황화물로부터 후단의 개질촉매 및 전극촉매를 보호하여 주개질 반응의 부담을 감소시켜 MCFC 시스템의 내구성 향상의 중요한 역할을 한다. 본 연구는 예비개질 반응기 설계에 CFD 모델링을 적용하기에 앞서 파일롯 반응기 내 농도/ 온도 구배를 측정하고자 하는 목적으로 수행되었다. 반응가스로는 천연가스 내 고차탄화수소(C2 이상) 중 상대적으로 높은 농도를 가진 에탄을 이용하였고, MCFC용 예비개질기의 운전특성을 고려하여 비교적 낮은 온도와 높은 수증기/탄소 비에서 단열반응기로 실험을 진행하였다. 향후 본 실험결과를 이용하여 CFD 모델링에 대한 검증을 수행할 예정이며, 하수처리장부생가스(ADG)/ 매립지 가스(LFG)용 MCFC 시스템을 위한 예비개질기 설계에도 적용을 하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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