Catalytic activity in ammonia decomposition reaction was studied on Mo-Al nitride obtained through temperature programmed nitridation of calcined Mo-Al mixed oxide prepared by varying the MoO3 quantity in the range of 10-50 wt%. N2 sorption analysis, X-ray diffraction analysis (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and H2-temperature programmed reduction (H2-TPR), and transmission electron microscopy (TEM) to investigate the physicochemical properties of the prepared catalyst were performed. After calcination at 600 ℃, the XRD of Mo-Al oxide showed γ-Al2O3 and Al2(MoO4)3 phases, and the nitride after nitridation showed an amorphous form. The specific surface area after nitridation by topotactic transformation of MoO3 to nitride was increased due to the formation of Mo nitride, and the Mo nitride was observed to be supported on γ-Al2O3. As for the catalytic activity in the ammonia decomposition reaction, 40 wt% MoO3 showed the best activity, and as the nitridation time increases, the activity increased, and thus the activation energy decreased.
By varying various experimental conditions such as heating rate, molar hourly space velocity (MHSV), and nitridation reaction temperature, vanadium oxynitride was prepared through temperature programmed reduction/nitridation reaction (TPRN) of vanadium pentoxide and ammonia, and characterization were performed. In order to investigate the physico-chemical properties of the prepared catalyst, N2 adsorption-desorption analysis, X-ray diffraction analysis (XRD), hydrogen temperature programmed reduction (H2-TPR), temperature programmed oxidation (TPO), ammonia temperature programmed desorption (NH3-TPD), transmission electron microscopy (TEM) was performed. Transformation of V2O5 with 5 m2 g-1 low specific surface area by reduction at 340 ℃ to V2O3 showed a high specific surface area value of 115 m2 g-1 by micropore formation. As the nitridation temperature increased beyond that, the specific surface area continued to decrease due to sintering. The nitridation reaction variable that had the greatest influence on the specific surface area was the reaction temperature, and the x + y value of VNxOy of a single phase approached from 1.5 to 1.0 as the nitridation reaction temperature increased. At a high reaction temperature of 680 ℃, the cubic lattice constant a was VN. close to the value. At 680 ℃, the highest nitridation temperature among the experimental conditions, the ammonia conversion rate was 93%, and no deactivation was observed.
Calibration gas mixtures were prepared using dynamic volumetric method according to ISO 6145-5 and the uncertainty was evaluated. Ten identical capillaries with 0.25 mm in inner diameter and 50 cm in length were applied in this system. Dilution ratio of parent gas was determined by the number of capillaries that passes parent gas and that passes balance gas through. Capillaries were made of Teflon which had good chemical stability against adsorption of gaseous substances. Mechanical valves were introduced in this system in order to minimize the thermal effect of solenoid valves. Concentration of prepared gases were compared with master grade standard gases in cylinders made by RiGAS Co. and calibration of the instrument were completed using comparison method according to ISO 6143. Experimental results showed that the coefficient of variance of diluted oxygen standard gases showed less then 0.2% in most dilution range, that of diluted hydrogen sulfide standard gases showed less then 1.0%. Therefore, it is proven that the standard gases prepared by this system are appropriate to be used as a calibration standards in ambient monitoring, etc.
Jo, Wan Taek;Choi, Ho Kyung;Kim, Sang Do;Yoo, Ji Ho;Chun, Dong Hyuk;Rhim, Young Joon;Lim, Jeong Hwan;Lee, Si Hyun
Korean Chemical Engineering Research
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v.51
no.5
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pp.609-614
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2013
This study investigated the spontaneous combustion behavior of solvent-treated low rank coals. Indonesian lignite (a KBB and SM coal) and sub-bituminous (a Roto coal) were mixed with non-polar 1-methyl naphthalene (1MN) either by mechanical agitation or ultrasonication. The property change associated with 1MN treatment was then analyzed using proximate analysis, calorific value analysis, Fourier transform infrared (FT-IR), X-ray photoelectron spectroscopy and moisture re-adsorption test. Susceptibility to spontaneous combustion was evaluated using crossingpoint temperature (CPT) measurement along with gas analysis by GC. A FT-IR profile showed that oxygen functional groups and C-H bonding became weaker when treated by 1 MN. XPS results also indicated a decrease of the oxygen groups (C-O-, C=O and COO-). Increased hydrophobicity was found in the 1MN treated coals during moisture readsorption test. A CPT of the treated coals was ${\sim}20^{\circ}C$ higher than that of the corresponding raw coals and the ultrasonication was more effective way to enhance the stability against spontaneous combustion than the agitation. In the gas analysis less CO and $CO_2$ were emitted from 1MN treated coals, also indicating inhibition of pyrophoric behavior. The surface functional groups participating in the oxidation reaction seemed to be removed by the ultrasonication more effectively than by the simple mechanical agitation.
Ihm, Tae Heon;Jo, Jin Oh;Hyun, Young Jin;Mok, Young Sun
Applied Chemistry for Engineering
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v.27
no.1
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pp.92-100
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2016
Low-temperature conversion of nitrogen oxides using plasma-assisted hydrocarbon selective catalytic reduction of (HC-SCR) was investigated. Plasma was created in the catalyst-packed bed so that it could directly interact with the catalyst. The effect of the reaction temperature, the shape of catalyst, the concentration of n-heptane as a reducing agent, the oxygen content, the water vapor content and the energy density on $NO_x$ removal was examined. $NO_x$ conversion efficiencies achieved with the plasma-catalytic hybrid process at a temperature of $250^{\circ}C$ and an specific energy input (SIE) of $42J\;L^{-1}$ were 83% and 69% for one-dimensional Ag catalyst ($Ag\;(nanowire)/{\gamma}-Al_2O_3$) and spherical Ag catalyst ($Ag\;(sphere)/{\gamma}-Al_2O_3$), respectively, whereas that obtained with the catalyst-alone was considerably lower (about 30%) even with $Ag\;(nanowire)/{\gamma}-Al_2O_3$ under the same condition. The enhanced catalytic activity towards $NO_x$ conversion in the presence of plasma can be explained by the formation of more reactive $NO_2$ species and partially oxidized hydrocarbon intermediates from the oxidation of NO and n-heptane under plasma discharge. Increasing the SIE tended to improve $NO_x$ conversion efficiency, and so did the increase in the n-heptane concentration; however, a further increase in the n-heptane concentration beyond $C_1/NO_x$ ratio of 5 did not improve the $NO_x$ conversion efficiency any more. The increase in the humidity affected negatively the $NO_x$ conversion efficiency, resulting in lowering the $NO_x$ conversion efficiency at the higher water vapor content, because water molecules competed with $NO_x$ species for the same active site. The $NO_x$ conversion efficiency increased with increasing the oxygen content from 3 to 15%, in particular at low SIE values, because the formation of $NO_2$ and partially oxidized hydrocarbon intermediates was facilitated.
Journal of Korean Society of Environmental Engineers
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v.22
no.1
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pp.43-52
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2000
Deodorization characteristics and removal rate of sulfur-containing odor have been investigated in the soil filter reactors packed with montmorillonites (Mont.), rice hulls(Rh.), and thickening-activated sludge(Ts.). And variation of pH and $SO_4{^{2-}}$ with the removal of malodorous sulfur compounds have been investigated together. As compared removal rate of montmorillonites between wet and dry condition for sulfur compounds through batch test, it showed that wet condition was better than dry one; removal ratio, as wet/dry, was $H_2S$ of 1.2 and $CH_3SH$ of 1.9, and decrease of pH and increase of $SO_4{^{2-}}$ concentration in the wet condition also showed to be larger than in dry condition. In continuous test for biological deodorization experiment, removal rate of sulfur compounds in reactor packed with Mont., Rh. and Ts, was more than 98 %, and the variation of static pressure was maintained stably under condition of SV $150h^{-1}$, LV 4.2 mm/sec and SV $200h^{-1}$, LV 5.6 mm/sec, and in reactor packed with Mont. and Rh., $H_2S$ was 76.4 % to 87.2 % and $CH_3SH$ was 87.8 % to 93.3 % under the same condition. From above results, it ascertained that it can obtain the high deodorization efficiency by inoculating thickening-activated sludge in soil filter using montmorillonites.
Fischer-Tropsch synthesis is the technology of converting a syngas (CO+$H_2$) derived from such as coal, natural gas and biomass into a hydrocarbon using a catalyst. The catalyst used in the Fischer-Tropsch synthesis consists of active metal, promoter and support. The types of these components and composition affect the reaction activity and product selectivity. In this study, we manufactured an iron catalyst using ${\gamma}-Al_2O_3/SiO_2$ mixed support (100/0 wt%, 75/25 wt%, 50/50 wt%, 25/75 wt%, 0/100 wt%) by an impregnation method to investigate how the composition of ${\gamma}-Al_2O_3/SiO_2$ mixed support effects on the reaction activity and product selectivity. The physical properties of catalyst were analyzed by $N_2$ physical adsorption and X-Ray diffraction method. The Fischer-Tropsch synthesis was conducted at $300^{\circ}C$, 20bar in a fixed bed reactor for 60h. According to the results of the $N_2$ physical adsorption analysis, the BET surface area decreases as the composition of ${\gamma}-Al_2O_3$ decreases, and the pore volume and pore average diameter increase as the composition of ${\gamma}-Al_2O_3$ decreases except for the composition of ${\gamma}-Al_2O_3/SiO_2$ of 50/50 wt%. By the results of the X-Ray diffraction analysis, the particle size of ${\alpha}-Fe_2O_3$ decreases as the composition of ${\gamma}-Al_2O_3$ decreases. As a result of the Fischer-Tropsch synthesis, the CO conversion decreases as the composition of ${\gamma}-Al_2O_3$ decreases, and the selectivity of C1-C4 decreases until the composition of ${\gamma}-Al_2O_3$ was 25 wt%. In contrast, the selectivity of C5+ increases until the composition of ${\gamma}-Al_2O_3$ is 25 wt%.
The reaction properties of Pd. Pd-Ce and Pd-La catalysts supported on ${\gamma}-Al_2O_3$ were investigated in the oxidation reaction of methane($CH_4$) exhausted from the compressed natural gas vehicle in a U-tube flow reactor with gas hourly space velocity of $72,000h^{-1}$. The catalysts were characterized by X-ray diffraction(XRD), X-ray photoelectron spectroscopy(XPS), BET surface area and hydrogen chemisorption. Pd catalyst prepared by $Pd(NO_3)_2$ as a palladium precursor and calcined at $600^{\circ}C$ showed the highest activity for a methane oxidation. Catalytic activity of calcined $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ in which most of palladium was converted into palladium oxide species was higher than that of reduced $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ in which most of palladium existed in palladium metal by XRD. As increasing the number of reaction cycles in the wide range of redox, the catalytic activity of $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ was decreased and the highly active window became narrower. Lanthanum oxide promoted Pd catalyst, $Pd/La/{\gamma}-Al_2O_3$ showed enhanced thermal stability compared with $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ even after aging at $1000^{\circ}C$, which was ascribed to the role of La as a promoter to suppress the sintering of palladium metal and ${\gamma}-Al_2O_3$ support. Almost all of methane was removed by the reaction with NO at the redox ratio of 1.2 in case of oxygen excluded steam, but that activity was significantly decreased in the steam containing oxygen.
Surfactant-aided in situ soil flushing has been proposed as an alternative for the expensive and time consuming 'pump and treat' technology in remediation of contaminated soil and groundwater Injected surfactants can effectively solubilize contaminants sorbed to the soil matrix or nonaqueous phase liquids(NAPLs) in residual saturation. The contaminants solubilized in groundwater are recovered and treated further. The theoretical background of the technology and the results of the field operations, mostly in the US. were summarized. In addition, the factors crucial to the successful application of the technology were discussed. Cost analyses and technical limitations in current applications were also discussed. In conclusion, it is likely that in situ surfactant flushing become a viable option for soil remediation in limited cases. Currently, further advances with respect to operation cost and to treatment efficiency are required for more extensive application of the technology. However, the current trends in soil remediation, specially the growing emphasis on risk based corrective action and natural attenuation, will increase the competitiveness of the technology. For example, removal of easily washable contaminants by short term soil flushing followed by long term monitoring and natural attenuation can greatly reduce the operation cost and time.
Objective of research is obtain fundamental data of carbonized wood wastes for soil condition, de-ordorization, absorption of water, carrier for microbial activity, and purifying agent for water quality of river. The carbonization technique and the properties of carbonized wood wastes(wood-based materials) were analyzed. Proximate analysis showed the wood-based materials contains 0.37~2.27% ash, 70~74% volatile matter, and 17~20% fixed carbon. As carbonization temperature was increased, the charcoal yield was decreased. However, no difference in charcoal yield was found due to time increase. The specific gravity after the carbonization decreased about 30~40% comparing to green wood. The charcoal had 1.08~4.18% ash, 5.88~13.79% volatile matter, and 80.15~90.94% fixed carbon. The pH of plywood and particleboard(pH 9 at $400^{\circ}C$, pH 10 at $600^{\circ}C$ and $800^{\circ}C$) made charcoals was higher than that of fiberboard. The water-retention capacity was not affected by the carbonization temperature and time. The water-retention capacity within 24h was about 2~2.5 times of sample weight, and the Equilibrium moisture content(EMC) became 2~10% after 24h. EMC of charcoal from the thinned trees were 9.40~11.82%($20^{\circ}C$, RH 90%), 6.87~7.61%($20^{\circ}C$, RH 65%), and 1.69~2.81%($20^{\circ}C$, RH 25%). EMC of charcoal from the wood-based materials under $20^{\circ}C$, relative humidity(RH) 90% was similar to EMC of charcoal from the thinned trees(9~11 %). However, under $20^{\circ}C$, RH 25.65%, EMC of charcoal from the wood-based materials were higher(2~3%) than EMC of charcoal from the thinned trees. Every charcoal from the wood-based materials fulfilled the criteria in JWWA K 113-1947.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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