The multi-component ceramic proton conductor, $BaZr(Y)O_3-SiO_2-TiO_2-ZrO_2$ (BZY-STZ) and $LaPO_4-SiO_2-TiO_2-ZrO_2$ (LP-STZ), were synthesized by micro-emersion and sol-gel technique. The characterization of proton conductors were carried out using X-ray diffraction(XRD), thermogravimetric analysis(TGA), differential thermal analysis(DTA), impedance analysis. The proton conductors indicate the possibility of application for the intermediate temperature up to $700^{\circ}C$.
멤브레인 반응기는 멤브레인과 반응기를 결합하여 반응과 분리의 단위공정을 하나로 결합함으로써 전체공정을 단순화하고 반응효율을 높이고자 하는 혁신 기술로써, 멤브레인을 이용한 생성물의 선택적 제거를 통해 열역학적 평형을 뛰어넘는 전환율, 부반응물 생성 억제에 의한 반응 효율 및 선택성을 향상시킬 수 있다. 특히 이온전도성 세라믹을 이용한 멤브레인 반응기는 연료전지의 개발, 고순도 산소/수소의 분리/정제, 이산화탄소의 전환 및 다양한 화학제품제조에 까지 응용될 수 있기 때문에 시장의 확대와 더불어 크게 발전할 수 있을 것으로 기대된다. 본 총설에서는 수소이온 전도성 세라믹 멤브레인 반응기에 대한 연구동향과 다양한 응용분야 및 향후 전망 등에 고찰해 보고자 한다.
청정에너지의 중요성이 부각됨에 따라 수소연료를 활용한 고효율, 무공해 전력 공급원인 연료전지에 대한 관심이 증가하고 있다. 연료전지는 전기화학 반응에 의한 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 장치로 자동차, 우주항공, 산업 및 가정용 발전 등에 적용할 수 있는 잠재력이 있다. 최근 재료 및 에너지 변환공정 차원에서 바람직한 $200{\sim}500^{\circ}C$의 온도범위에서 작동하는 중온형 연료전지에 대한 새로운 인식과 이 온도범위에서 사용 가능한 수소이온 전도성 물질의 개발 필요성이 요구되고 있다. 본 논문은 고체 수소이온 전도체의 특성과 기술 현황을 소개하고, perovskite형 고체 무기 산화물을 이용한 중온형 연료전지 응용에 관한 연구에 대하여 고찰하였다.
Young Moo Lee;Dae Sik Kim;Kwang Ho Shin;Ho Bum Park;Ji Won Rhim
멤브레인
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제13권2호
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pp.101-109
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2003
본 연구에서는 설폰기를 함유한 sulfosuccinic acid를 가교제로 사용하였다. 또한, 메탄을 투과도를 줄이기 위해 실리카를 졸-겔 방법을 사용하여 성장시킨 PVA/Silica 하이브리드막을 제조하여 수소 이온 전도도 및 메탄을 투과도에 관하여 연구하였다. 수소 이온 전도도 및 메탄을 투과도는 가교제 농도 및 친수성 $SO_3H$의 함량에 영향을 받았으며, 제조된 막의 수소 이온 전도도는 10^{-3}~10^{-2}$ S/cm 범위에 있었고, 메탄을 투과도는 $10^{-8}~10^{-7}\;cm^2/s$ 를 갖는다.
본 연구에서, 랜덤(r-) 및 블록(b-) 구조를 가지는 가교 공중합 폴리이미드를 N,N-bis(2-hyoxyethyl)-2-aminoethanesulfonic acid와 pentanediol을 가교제로 사용하여 제조하였다. 비교를 위하여 가교되지 않은 r- 과 b- 술폰화 공중합 폴리이미드도 제조하였다. 술폰산기의 조성에 강한 의존성을 보이는 이온교환능 값은 r- 과 b- 술폰화 공중합 폴리이미드에서 서로 비슷한 경향을 나타냈다. 카르복실산 기의 dimerization을 통한 물리적 가교현상은, 가교되지 않은 b- 술폰화 공중합 폴리이미드 고분자의 평균 사슬 거리를 감소시켰으며, 결과적으로 함수율과 메탄올 투과도를 r- 술폰화 공중합 폴리이미드보다 감소시켰다. 동시에, 고분자의 평균 사슬 거리의 감소는 단위 부피당 fixed-charged 이온의 함량을 증가시켰고, 이렇게 높아진 liked-charged 이온 밀도는 b- 술폰화 공중합 폴리이미드의 수소이온 전도도의 향상에 기여하였다. 가교제 및 고분자 구조에 상관없이, 가교구조의 도입은 고분자 사슬간의 평균 거리를 감소시켰고, 메탄올 투과도를 낮추었다. 반면에, 수소이온 전도도는 향상되는 경향을 나타내었는데, 이는 수소이온의 전달을 담당하는 친수성 채널이 효과적으로 형성 될 수 있기 때문이다. 특히, 이러한 경향은 술폰산기를 가진 가교제로 가교된, r- 술폰화 공중합 플리이미드에서 뚜렷하게 나타났다.
The "grafting from" technology to prepare the well-defined microphase-separated structure of polymer using atom transfer radical polymerization (ATRP) will be introduced in this presentation. Various amphiphilic comb copolymers were synthesized through this approach using poly (vinylidene fluoride) (PVDF), poly (vinylidene fluoride-co-chlorotrifluoroethylene) (P(VDF-co-CTFE) and poly(vinyl chloride) (PVC) as a macroinitiator. Hydrophilic side chains such as poly (styrene sulfonic acid) (PSSA) or poly (sulfopropyl methacrylate) (PSPMA) were grafted from the mains chains using direct initiation of the chlorine atoms. The structure of mass transport channels has been controlled and fixed by crosslinking the hydrophobic domains, which also provides the greater mechanical properties of membranes. Successful synthesis and microphase-separated structure of the polymer were confirmed by $^1H$ NMR, FT-IR spectroscopy and TEM. The grafted/crosslinked membranes exhibited good mechanical properties (400 MPa of Young's modulus) and high thermal stability (up to $300^{\circ}C$), as determined by a universal testing machine (UTM) and TGA, respectively.
저가습 작동을 위한 수소 이온 교환막 연료전지용 $Nafion/TiO_2$ 복합막을 졸-겔 법을 이용하여 제조하였다. 이때 Nafion막에 $TiO_2$ 나노 입자를 함침시키기 위하여 $TiO_2$ 전구체 용액에 1일부터 7일까지 함침 시간을 달리하여 복합막을 제조하였다. 담금 시간이 증가할수록 Nafion막 내에 함침되는 $TiO_2$ 함량이 증가하였다. $TiO_2$ 함량이 증가함에 따라 막의 표면의 친수성이 증가하면서 접촉각은 감소하는 것을 보여주었다. 물 흡수력(water uptake)과 복합막을 통한 수소 이온 전도도는 담금 시간이 4일인 경우 가장 높게 나타났고 4일 이상인 경우에는 오히려 감소하는 경향을 보여주었다. 담금 시간이 7일인 경우에는 큰 $TiO_2$ 입자들이 막의 표면과 내부에 생성되어 애노드에서 캐소드로의 수소 이온 전도를 방해하게 되는 결과를 초래하였다. 전지 성능 시험 결과 물 흡수력 및 수소 이온 전도도의 결과와 상당히 일치하는 것을 보여주었다. 즉, 0.6 V에서 담금 시간이 1일, 3일, 4일 및 7일인 경우 전류 밀도가 상대 습도(relative humidity, RH) 40%에서 각각 0.54, 0.6, $0.63A/cm^2$ 및 $0.49A/cm^2$를 나타내었다. Nafion 분산액과 $TiO_2$ 입자를 혼합하여 제작한 막과 Nafion 115를 이용하여 RH 40%에서 수행한 전지 성능 결과와 비교할 때 졸-겔 법을 이용하여 제조한 복합막의 경우 약 66%의 전지 성능 향상을 얻을 수 있었다.
저가인 aromatic elastomer polymer인 polySEBS와 PS의 방향족 작용기에 술폰기를 도입시킴으로써 sulfonated polySEBS과 sulfonated PS를 얻었다. 이 술폰화된 고분자를 활용하여 고분자 전해질 연료전지의 이온 교환막으로 사용될 수 있는 새로운 sulfonated polySEBS/sulfonated PS blending films를 제조하였다. 이 필름들의 수소이온 전도도는 sulfonated polySEBS와 sulfonated PS의 혼합비에 따라 $10^{-2}{\sim}10^{-3}S/cm$로 다양하게 나타났다. 특히, sulfonated polySEBS 10.0 g에 sulfonated PS를 0.5 g 첨가하여 제조한 film이 0.75 meq/g의 이온교환용량 및 25%의 함수율과 함께 가장 우수한 0.07 S/cm의 이온전도도를 나타냈다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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