불소는 인위적 기원 외에 마그마 분화작용, 열수변질작용, 광화작용, 단층 활동과 같은 지질학적 기원에 의해 자연적으로 암석 내 부화될 수 있다. 일반적으로 화성암 및 변성암이 분포하는 지역에서 고농도의 불소가 산출되는 것으로 알려져 있으며, 연구지역은 흑운모화강암이 주로 분포하는 지역이다. 그러나 선행연구에서 자연기원 불소의 부화기작에 대한 규명이 부족했고 이를 보다 명확히 규명하기 위해 단층대에 대한 연구를 수행하였다. 을왕산 흑운모화강암과 단층대 암석의 구성 광물은 동일하지만 정량적인 차이가 나타난다. 석영과 불소함유광물(형석, 견운모 등)은 높은 함량으로 존재하며, 사장석과 알칼리장석은 낮은 함량으로 존재한다. 이러한 차이는 열수에 의한 광물의 변질작용 때문인 것으로 판단된다. 현미경 관찰 결과 또한 열수에 의한 불소함유광물의 생성이 대부분의 시료에서 관찰된다. 따라서 용유도 등지에 넓게 분포하는 동일한 연령의 흑운모화강암의 암석·광물학적인 차이는 소규모 지질학적 사건에 의한 열수변질작용에 의한 것으로 해석할 수 있다.
본 연구에서는 S광산의 광산폐기물 적치장 침출수에 함유된 불소의 처리를 위해(1) Ca계 물질을 이용한 공침법; (2) 활성탄과 비산회를 이용한 흡착법; (3) 알럼을 이용한 응집침전법 등을 이용한 불소(초기 농도 9.5 mg/L) 제거 실험을 수행하였다. Ca계 물질을 이용한 공침법의 경우 최대 65.6%, 활성탄 흡착법 27.9%, 비산회 흡착법 71.5%, 알럼을 이용한 응집침전법은 최대 96.6%의 불소 제거 효율을 보였다. 또한 불소의 제거에 있어 높은 제거 효율을 보인 알럼을 이용하여 모의 침출수를 대상으로 실험실 내 반응조에서 수행한 연속 처리 공정 가능성 검토결과, 저농도(6.4 mg/L), 고농도(15.7 mg/L) 모의 침출수를 불소의 국내 청정 지역 배출수 허용 기준인 3 mg/L이하로 처리하는 것이 가능한 것으로 나타났다. 또한 벤치 규모 반응조 운영을 통한 현장 불소 제거 실험 결과, 적정한 운영 및 관리를 하는 경우 불소의 방류수 수질기준을 만족시킬 수 있음을 확인하였다.
불소 오염이 심각한 곳으로 파악된 충북 보은 삼승면 일대 지역의 오염의 현황과 원인 규명을 위하여 수리지구화학적 연구와 물암석 반응 실험 연구가 수행되었다. 조사 지역 암반 지하수의 불소 함량은 최대 3.9 mg/L에 이르며, 먹는물 수질기준의 불소 항목(1.5 mg/L)을 초과율은 23%에 이른다. 불소 이온의 평균 함량은 1.0 mg/L이나, 낮은 값으로의 왜도(1.3)가 크기 때문에 중앙값은 평균에 비하여 크게 적은 0.5 mg/L으로 나타난다. 불소 농도는 화강암 분포 지역에서 심부 지하수에 해당하는 $NaHCO_3$ 유형 지하수에서 상대적으로 높게 나타나고 있다. 불소와 질산염 이온($NO_3$)은 뚜렷한 부의 상관관계를 나타내고 있어 불소는 지표 오염과 상관없는 지질기원이며, 상대적으로 심부 암반 지하수에 부화되었을 가능성을 지시한다. 이것은 조사 지역의 암석을 사용한 실내 실험에서 확인되었다. 순수흑운모 화강암 반응 실험 결과 불소 함량은 96시간 후에 최대 1.2 mg/L까지 증가하였다. 그러나 불소 농도와 지하수 관정 심도, 지구화학적으로 물암석 반응의 정도를 지시할 수 있는 인자($Na^+$, $HCO_3$, pH 등)들의 값과는 뚜렷한 상관관계를 나타내고 있지 않았다. 이는 불소 이온이 물암석 반응 정도와 상관없이 함불소 광물의 국지적인 분포에 영향을 받을 수 있다는 것을 암시한다. 고농도의 불소를 함유하는 지하수의 공간분포는 선구조 분포와 연관되어 있음을 보여주고 있어, 물암석 반응이 상당히 진행되어 불소 함량이 높은 심부 암반 지하수가 선구조 분포 지역의 파쇄대를 통하여 배출되었음을 지시한다. 하지만, 선구조 분포와 불소 농도는 전체적으로는 일치하지 않아, 파쇄대의 분포가 불규칙적이고, 심부 지하수와 천부 지하수의 혼합과 정도 불균질함을 지시하는 것으로 추정된다.
국내 심부 암반지하수에서의 고농도 불소의 산출을 지배하는 지질 및 수리지구화학적 환경을 이해하고자, 온천 개발 목적으로 착정한 심부지하수 관정(평균 심도 약 600m)에서 취득된 총 367개의 지하수 분석 자료에 대하여 지구화학적 고찰을 수행하였다. 이들 지하수에서의 불소 농도는 매우 높아 평균 5.65mg/L에 이르며, 특히 연구 대상 지하수 중 $72\%$에서 먹는 물 수질기준(1.5mg/L)을 초과하였다. 불소 함량은 일차적으로 지질 조건의 지배를 강하게 나타냄을 확인하였는데 가장 높은 농도는 화강암류 및 화강편마암 지역에서 산출되는 반면 화산암 및 퇴적암 지역에서는 가장 낮았다. 지하수의 수리지구화학상과 관련하여 보면, 중성 내지 약알칼리성인 $Ca-HCO_3$형 지하수에 비하여 알칼리성의 $Na-HCO_3$형 지하수가 현저히 높은 불소 함량을 나타내었다. 화강암류 및 화강편마암 지역에서 지하수의 심부 순환에 수반되는 장기간의 물-암석 반응이 고농도 불소 산출의 가장 중요한 이유로 생각된다. 방해석 침전 또는 양이온교환에 의한 Ca 이온의 감소, 그리고 뒤따라 발생하는 사장석과 불소 함유 수산화광물(특히 흑운모)의 용해로 특징되는 일련의 수리지구화학 반응이 이러한 환경 하에서의 고불소 지하수 생성의 원인으로 해석된다. 따라서 불소과다에 의한 물 공급 문제의 발생 가능성은 높은 pH 및 매우 높은 Na/Ca농도비를 나타내는 화강암류 및 화강편마암 지역의 지하수에서 가장 높다고 볼 수 있다
강원지역에서 산출되는 탄산천의 수리 화학적 특성과 모암과의 관계, 그리고 생성기원에 대해서 해석하고자 하였다. 이 연구에서는 기존의 연구결과에 대한 재해석도 포함되어 있다. 강원지역의 13개 지역에서 탄산수 시료를 채취하였다. 탄산수의 수리 화학적 특성을 보면 $P_{CO2}$ /는 0.787∼4.78 atm 범위의 높은 값을 보이고, 약산성 pH, 높은 전기전도도값(422∼2,280 $\mu$S/cm)의 특성을 보인다. 탄산수의 화학적 유형은 $Ca-HCO_3$형, $Na-HCO_3$형, Ca(Na)-HC $O_3$형으로 구분된다. 아울러 강원지역 탄산수는 다량의 철과 불소를 함유하는 것이 특징이다. 탄산수의 화학적 성분과 모암의 화학분석 자료를 종합하면 $Na-HCO_3$형의 탄산수는 설악산일대 흑운모-칼리장석 화강암의 영향을$ Ca-HCO_3$형의 탄산수는 편마암과 화강암내 방해석등에 영향을 받는 것으로 보인다. 암석내 Na, K, Ca, Mg 함량과 탄산수내 그들의 함량과의 관계가 비례함이 이를 뒷받침한다. 불소는 $Na-HCO_3$형의 탄산수에서 높은 값을 보이고 철 성분은 $Ca-HCO_3$형의 탄산수에서 더 높은 함량을 보인다. 불소는 흑운모(혹은 복운모)화강암내 운모의 OH를 치환한 F성분의 용해에 의한 것으로 해석된다. 동위원소와 암석성분 자료를 근거로 볼 때 모암의 광물화학성분이 탄산수의 화학적 유형을 결정한 것으로 보인다. 이를 확실히 뒷받침하기 위해서는 암종별 현미경적 관찰과 광물에 대한 화학성분 분석이 추가적으로 이루어져야 할 것이다. 탄산수의 $\delta$D과 $\delta^{18}$O 값은 순환수선에 도시되며, $\delta^{13}$C 값이 -0.3∼-6.2$\textperthousand$PDB 범위를 보여 국내 다른 지역 탄산수와 거의 유사한 범위를 보인다. 탄산수는 지하 심부의 $CO_2$ 가스가 지표부로 상승하면서 순환하는 지하수와 혼합된 후 반응하는 모암에 따라서 다양한 화학적 유형의 탄산수가 생성된 것으로 해석된다.
MS균을 이용한 음식폐기물의 효율적인 처리 방법의 모색과 양돈사료 자원화를 위한 기초자료를 확보하고자 처리방법에 따른 사료성상, 조성분, 광물질 및 유해 중금속을 분석한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다. MS균을 처리하기전 수거된 음식폐기물은 그 배출원과 수집일에 따라 성상 및 조성분 성분이 다양하였으며, 음식폐기물 집하장에서 건조처리전 수거된 시료의 수분 함량은 계절적 요인에 크게 영향을 받았다. MS균에 의한 발효 공정을 거친 후 음식폐기물의 악취가 거의 소멸되었고, 사료로서의 좋은 성상을 보여주었다. 특히, 조지방 및 조단백질 함량이 높은 사료자원으로 평가되었다. MS균 처리 후 음식폐기물의 광물질 함량 분석결과 다량원소 (특히 칼슘)의 함량이 곡류나 농산부산물보다 높았다. 전반적으로 다른 식물성 및 동물성 단미사료원에 비해 균형있는 광물질 구성 및 함량을 가지는 것으로 분석되었다. MS균 처리 전과 후 처리과정 중 음식폐기물내의 중금속 분석결과 수은, 비소, 불소 및 크롬은 미검출되었고 납과 카드뮴은 미량존재하나 배합사료내 허용범위에 훨씬 낮은 수준을 함유하고 있어 사료자원으로의 재활용함에 있어 안전한 것으로 나타났다. 이상의 결과로부터 음식폐기물의 성상 및 사료성분을 고려할 때, 적절한 처리 및 발효공정을 통해 양돈사료자원으로서 재활용될 수 있는 충분한 가치가 있음을 제시한다.
국내 이산화탄소 지중저장 후보지인 포항분지의 심부 대수층 구성하고 있는 사암과 이암을 대상으로 초임계$CO_2$ 반응에 의한 암석의 지화학적/광물학적 풍화를 규명하는 실험을 실시하였다. 고압셀 장치를 사용하여 실험실 규모의 $CO_2$ 지중저장 조건을 모사하였으며, 시추한 포항분지 암석이 미고결 상태임을 감안하여 암석시료는 입자상으로 분쇄하여 시료 30 g과 지하수 100 ml를 고압셀(200 ml 용량)에 넣고 100 bar, $50^{\circ}C$ 조건에서 총 60일 동안 반응시켜, 초임계$CO_2$ 주입 시 포항분지 심부 사암층과 이암층 내에서 발생하는 초임계$CO_2$-암석-지하수반응을 재현하였다. 반응 후 10일, 30일, 60일 간격으로 시료를 회수하여 암석의 지화학적 풍화 정도를 정량화하기 위한 XRD(X-Ray Diffractometer), BET(Brunauer-Emmett-Teller) 분석을 실시하였고, 암석 슬랩($15mm{\times}40mm{\times}5mm$)을 같은 지중 조건에서 반응시켜 반응시간에 따른 지하수시료의 용존 이온 농도 변화를 ICP/OES로 분석하였다. XRD 분석결과, 초임계$CO_2$-암석-지하수반응에 의해 사암과 이암을 구성하는 광물 중 사장석과 정장석(기질의 장석류 포함)의 비율이 가장 크게 감소한 것으로 나타났다. 사암의 경우 점토광물인 일라이트, 스멕타이트, 황철석 비율이 증가하였으며, 이암의 경우 일라이트, 카오리나이트, 칼슘을 함유한 불소인회석 비율이 증가하였다. 반응시간에 따른 지하수 이온 농도 분석결과, 사암과 이암에서 방해석과 장석류의 용해가 가장 활발히 일어나 지하수 내 $Ca^{2+}$, $Na^+$농도가 증가하였다. $K^+$, $Si^{4+}$, $Mg^{2+}$ 같은 이온들의 농도는 반응시간 동안 증가와 감소를 반복하였는데, 이는 암석의 용해와 2차 광물의 침전이 함께 일어나고 있음을 의미한다. 사암과 이암 입자의 비표면적은 반응 60일 후까지 각각 $27.3m^2/g$과 $19.6m^2/g$에서 $28.6m^2/g$과 $26.6m^2/g$으로 증가하였으며, 미세공극의 평균 크기는 각각 $72.6{\AA}$, $96.7{\AA}$에서 $68.4{\AA}$과 $75.8{\AA}$으로 지속적으로 감소하여, 초임계$CO_2$-암석-지하수반응에 의해 입자 표면이 용해되면서 미세 공극들이 추가로 형성되어 비표면적이 증가하는 것으로 나타났다. 본 연구를 통하여 포항분지 사암에 $CO_2$를 지중 주입하는 경우, 암석의 용해 및 침전반응에 의한 대상암석의 물성변화가 지중저장의 효율성과 안정성에 큰 영향을 미칠 수 있다는 것을 입증하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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