본 연구에서는 실험실 규모의 2D air/bio-sparging 장치를 이용하여 공기주입량과 공기주입방식이 디젤오염 토양/지하수의 복원에 미치는 영향을 평가하고 최적 조건을 도출하였다. 최적의 공기주입량과 공기주입방식은 1,000 ml/min의 공기주입과 15 min 간격의 간헐적인 공기주입 패턴이 효율적으로 관찰되었고, 실험기간동안 TPH와 DO 감소, $CO_2$ 생성은 오염원인 디젤이 효과적으로 생분해에 의해 제거가 이루어지고 있음 보여주었다. 즉, 최소한의 공기주입으로도 포화층에서의 디젤 분해를 효과적으로 증진시킬 수 있었으며, 간헐적인 공기주입방식은 대수층내에서의 공기 전달을 증진시킬 수 있었다. 또한 Air/bio-sparging공법의 대부분의 운전비가 blower와 off-gas 처리 시스템에 사용되는 전력비라는 것을 감안 할 때, 최적의 공기주입량과 간헐적인 공기주입방식은 운전비 절감의 효과를 가져다 줄 것으로 판단된다.
본 연구에서는 오염토양내 석유계 총탄화수소를 분석하기 위한 추출방법을 비교하였다. 사용된 토양은 사질양토였으며 석유계 총탄화수소로는 디젤오일을 선정하였다. 토양내 디젤오일의 오염농도는 건조질량기준으로 100, 10,000, 50,000mgTPH/kg이었다. 오염토양내 석유계 총탄화수소를 추출하는데 있어서 진탕교반에 의한 추출법이 속시렛장치를 이용한 추출법보다 전반적으로 높은 회수율을 보였다. 진탕교반추출법에서 시료와 용매의 비율을 1 : 5(w/v)로 하여 2시간 동안 진탕교반하였을 때 석유계 총탄화수소의 회수율이 가장 높았다. 동일조건에서 100mg/kg과 50,000mg/kg으로 오염된 토양을 진탕교반추출한 경우 각각 95.9%와 95.5%의 회수율을 보였다. 사용된 용매의 손실량을 측정해 본 결과 진탕추출법이 속시렛추출법에서 보다 손실량이 적었다.
본 연구에서는 Fe$^{0}$ /$H_2O$$_2$ 시스템을 이용하여 디젤 오염토양의 산화처리효율과 경제성 향상을 위한 실험을 수행하였다. 앞선 연구결과에서 최적 pH조건은 3이었으며, 과산화수소와 철 분말의 양은 비례적으로 증가할수록 처리효율이 높게 나타났다. 1) 이번 연구에서는 pH조절에 따른 처리효율의 향상효과를 알아보기 위해 pH 값을 3으로 일정하게 유지하여 반응을 수행하였으며, 일정 철 분말 농도조건에서 과산화수소의 주입방법에 따른 반응변화를 살펴보기 위해 과산화수소를 여러 비율로 분할 주입하면서 실험을 실시하였다. 본 연구결과에 따르면 pH를 3으로 일정하게 유지함으로써 초기에만 pH를 3으로 조정한 이전의 연구에서 반응이 경과함에 따라 나타나는 pH상승에 따른 처리효율의 감소 효과를 줄며 전체적인 TPH 처리효율을 10%이상 높일 수 있었으며, 같은 양의 TPH 제거에 소모되는 과산화수소의 양을 20% 정도 줄일 수 있었다. 과산화수소의 분할주입에 따른 반응향상효과 실험에서는 5회에 걸쳐 분할 주입한 경우에 3시간 이후 경미한 반응성 향상효과를 얻을 수 있었다. 이러한 결과는 과산화수소를 분할하여 주입함으로써 한번에 주입한 경우에 비하여 유기물의 산화에 직접적으로 참여하지 않는 과산화수소의 scavenging 효과를 최소화할 수 있음을 보여주는 것이다. 따라서 최적 pH의 일정 유지와 과산화수소의 분할주입으로 철 분말을 이용한 펜톤유사반응의 처리효율과 경제성 제고 모두에 있어서 효과가 있음을 알 수 있었다.
유류오염 토양으로부터 디젤에 대한 분해능이 있는 균주를 순수분리하였고, 이들 분리 균주의 액체 배양을통하여 균체 생육과 유화활성이 우수한 균주를 최종적으로 선별하였다. 생리,생화학적 특성 및 165 rDNA 염기서열 분석을 실시한 결과, Pseudomonas sp.로 분류 되었으며, Pseudomonas sp. GENECO 1으로 명명하였다. Bioscreen C를 이용하여 디젤 분해를 위한 배양 조건을 조사한 결과 최적 배양온도는 $30^{\circ}C$, 초기 pH는 7.0로 나타났다. Gas chromatography를 이용한 배양 시간별 잔류 디젤 성분분석 결과 96시간 이내에 1.0%의 디젤을 95%이상 분해하였다.
유류화합물(디젤)로 오염된 불포화층 토양에 대한 현장오존복원공정의 기초연구로, 토양조건에 따른 오존의 이동과 분해, 디젤과의 반응경향을 조사하였다. 건조상태에서 유기물을 제거한 모래와 glass beads 충진컬럼에서 기상 오존의 분해를 조사한 결과 일차반응으로 가정시 반응 속도상수값(k)이 각각 $9.9{\times}10^{-3}s{^{-1}}$와 $4.3{\times}10^{-4}s{^{-1}}$로 나타나 모래의 경우 철 (Fe), 망간(Mn) 성분 등의 촉매작용으로 25배 가량 반감기가 짧은 것을 확인할 수 있었다. 디젤로 오염시킨 현장 토양과 모래를 컬럼에 충진하여 동일조건하에서 오존주입시 토양입자의 크기와 유 무기물의 함량 차에 의한 오존이동상에 지체효과 및 소모량의 차이를 관찰하였고, 50mL/min의 유속에서 공기만을 주입시 DRO(diesel range organic) 기준 초기 디젤총량($800{\pm}50mg/kg$)의 30%가 제거된데 비해 오존을 6mg/min으로 16시간 주입한 결과 각각 80% 이상이 제거되었다. 오존주입시간에 따라 컬럼의 유출 입부에 잔류하는 TPH(total petroleum hydrocarbon)와 DRO 중 aliphatic계열 8개 물질들의 농도를 비교/분석한 결과, 낮은 탄소수 물질들로의 전환과정을 거쳐 유체의 흐름에 따라 컬럼 밖으로 이동됨을 확인하였고, 토양내 수분함량은 오염 토양복원에 오존을 적용시 중요한 인자임을 확인하였다.
인공적으로 디젤류에 오염시킨 5kg의 토양이 충전된 두 개의 실험 column을 이용해서 외부 온도변화 효과를 최소화하기 위해서 $25^{\circ}C{\pm}2.5$로 유지시켰으며, 유량속도도 10ml/min로 일정하게 유지시켰다. 또한 수분은 활동범위 능력의 $60{\sim}80%$에서 유지시켰다. 따라서 연속식과 간헐 주입식 모드를 운전비용의 감소 및 효율의 향상 측면에서 모드의 평가를 위한 방법으로 이용기간 동안 총세균 수, 유류분해균 수의 변화, 탈수소효소 활성도의 변화 추이 분석을 하였다. 두 venting 모드별로 본 총 종속영양균 수와 유류분해균 수는 모두 대등한 성장률을 보였으며, 반응일 수에 따라 비교된 탈수소효소 활성도 반응 90일 동안 비슷한 활성을 유지 했다.
Cahn-balance에 의한 TGA(thermal gravimetric analysis)와 heat pipe가 내삽된 유동상 탈착 시스템을 이용한 실험 및 이론적 고찰을 통해 유동상 열탈착조에서 디젤오염토양의 열탈착 모델링을 확립하였다. 유류에 오염된 토양의 탈착 특성을 살펴본 결과, 비다공성(nonporous)토양("soil A")의 경우 유류 탈착 빠르게 진행되는데 반해서 다공성(porous)토양("soil B")의 경우 탈착이 지연되는 현상을 관측하였는데 이는 내부 기공에서 탈착된 유류성분이 외부로 빠져 나오는데 걸리는 시간이 비다공성 토양에 비해 상대적으로 길기 때문으로 사료된다. 또한, 확산지배 탈착 영역에서는 탈착속도는 탈착가스의 유속과는 거의 상관없는 경향을 보였다. 연속식 유동상에서의 탈착효율에 영향을 미치는 변수는 탈착조 온도, 유속, 토양 공급량 이였다. 모든 온도 범위 내에서, 유동화속도가 클수록 잔류오일의 양이 감소하는, 즉 탈착효율이 증가하는 경향을 보였다. 특히 낮은 탈착온도 일수록 유동화 유속의 증가에 따라 뚜렷한 탈착효율의 증가효과를 관측할 수 있었다. 반면에 일정한 유속 하에서 토양공급 속도의 증가에 따라 탈착 효율은 감소하였다. 공급속도가 높을 때에는 온도와는 상관없이 잔류오염물의 농도가 대체적으로 높았는데, 이는 screw feeder를 통해 유입되는 오염토양이 충분한 체류시간을 거치지 않고 빠져나감으로써 충분한 열적 교환 및 물질이동이 이루어지지 않았음을 나타내주고 있다. 본 연구에서는 Fickian 확산계수를 결합시킨 Kunii-Levenspiel 모델을 통하여 유동화 속도에 따른 오염토양의 탈착 경향을 살퍼본 결과 탈착 효율 $A_X$는 전체 물질전달계수 (${K_d}_f$)와 유체유속과 기포상 승속도의 비($u_o$$u_b$)의 변화에 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 모델링의 예측 결과로부터 유동층내의 확산 지배에 의한 오염토양의 탈착효율은 여러 조업변수의 조합에 의해 최적화 할 수 있음을 알 수 있었고, 아주 낮은 최소 유동화속도에서도 높은 탈착효율을 얻을 수 있다는 사실을 확인하였다. 얻을 수 있다는 사실을 확인하였다.
본 연구에서는 유류로 오염된 현장 주유소를 대상으로 토양증기추출 공정 적용시 연속추출과 간헐추출 운전의 효율성을 검토하였다. 공기주입 후 압력을 측정한 결과 동일 조건에서도 공기주입정 헤드(head) 압력이 상이하게 나타나 실험부지내 토양이 매우 불균일하다는 것을 알 수 있었다. 간헐식은 1시간 가동 후 3시간 정지시켰으며, 연속식은 50분 가동 후 10분 휴지하는 것을 연속추출한 것으로 가정하였다. 송풍기의 용량은 $1m^3/min$이었다. 추출모드의 영향실험은 오염농도가 심한 두 지점을 선정하여 실시하였으며, 48시간 동안 온라인 모니터링으로 측정한 TPHgas 농도를 적산하여 비교한 결과 1시간 가동 후 3시간 휴지한 간헐추출모드가 연속추출모드보다 높게 나타났다. 일반적으로 토양증기추출 공정이 장기간 가동된다는 점을 고려한다면 오염가스 휘발량, 전력비용, 그리고 시설의 감가상각비 등에서 볼 때 간헐추출모드로 운전하는 것이 연속추출모드 보다 더 유리할 것으로 판단된다.
본 실험에 사용된 균주는 유류로 오염된 지역의 토양시료로부터 직접 분리한 Rhodococcus fascians로 이전 연구에서 항공유의 분해에 효과가 있는 것으로 밝혀진 균주이다. 디젤유가 항공유보다 R. fascians의 생장에 영향을 주는 것으로 나타났다. 해수중의 디젤 분해를 위해서는 2%이상의 접종량이 효과적이며 접종량이 증가할 경우 잔류량이 더 감소하였으나 큰 차이는 없었다. 해수중의 디젤이 5%이상에서는 디젤유의 독성에 의해 R. fascians의 생장이 저해를 받아 디젤 잔류량이 높게 나타났다. R. fascians는 pH 8에서 가장 높은 디젤 분해속도를 보였으며 비교적 넓은 pH 범위에서 디젤 분해도가 유지되는 것으로 나타났다. R. fascians의 최적 성장온도 보다 높은 $32^{\circ}C$에서는 디젤의 분해에 온도증가에 따른 자연분해의 영향이 큰 것으로 나타났다. R. fascians의 해수중 디젤유 분해의 최적온도는 $27^{\circ}C$로 최적 생장온도에서 분해가 활발히 이루어지는 것을 알 수 있었다.
식물과 근권미생물을 이용해 토양 오염물질을 제거하는 rhizoremediation의 효율을 높이기 위해서는 오염물질을 제거함과 동시에 식물 생장을 촉진시키는 미생물 자원 개발이 필요하다. 본 연구에서는 중금속 및 유류 복합 오염 토양에서 서식하고 있는 옥수수와 톨페스큐의 근권으로부터 중금속(구리, 카드뮴 및 납) 내성을 가진 근권세균을 순수분리하였고, 식물 생장 촉진능, 중금속 내성능 및 디젤 분해능을 정성적으로 평가하였다. 그 결과 중금속 내성, 식물 생장 촉진 활성 및 디젤 분해능을 가진 6종의 균주를 분리하였다. 옥수수 근권에서 분리한 CuM5와 CdM2 균주는 Cupriavidus sp.로 동정되었다. 톨페스큐 근권에서 분리한 CuT6, CdT2, CdT5 및 PbT3는 각각 Fulvimonas soli, Cupriavidus sp., Novosphingonium sp. 및 Bacillus sp.로 동정되었다. Cupriavidus sp. CuM5와 CdM2는 중금속 내성과 디젤 분해능은 상대적으로 낮았으나, 식물 생장 촉진능이 상대적으로 우수하였다. 6종 중에서 디젤 분해능이 가장 우수한 균주는 Cupriavidus sp. CdT2와 Bacillus sp. PbT3이었다. 특히, Bacillus sp. PbT3는 3종의 중금속에 대해 상대적으로 우수한 내성을 가졌고 식물 생장 촉진능도 우수하였다. 본 연구에서 분리한 근권세균은 유류와 중금속 복합 오염 토양을 정화시키며 식물 생장을 촉진시키는 새로운 미생물 자원으로 활용 가능하다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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