본 논문에서는 글루코스산화제, polyethyleneimine(PEI) 및 탄소나노튜브 간 물리적 흡착으로 제조된 촉매(GOx/PEI/CNT)에 새로운 가교제인 terephthalaldehyde(TPA)를 첨가하여 민감도 및 안정성이 개선된 글루코스 센서 촉매를 합성하여, 감지능 및 안정성 개선효과를 확인하였다. 새로운 가교제를 포함한 바이오 촉매는, 글루코스산화제 및 polyethyeleneimine의 관능기와 TPA의 관능기간 알돌축합반응에 의해 생성되었고, 이를 통해 생성된 새로운 전자전달구조는 글루코스의 산화반응을 촉진시켰다. 이러한 촉매활성은 전기화학적 평가를 통해 정량적으로 평가하였으며 그 결과 $41.1{\mu}Acm^{-2}mM^{-1}$의 글루코스 민감도를 얻을 수 있었다. 또한 가교제와 글루코스산화제 및 polyethyeleneimine 간의 화학반응의 형성에 의해 글루코스 산화제의 외부 손실을 최소화 하여, 센서 안정성 향상에도 크게 기여하였다. 안정성 평가를 한 결과, 3주간의 주기적인 촉매 활성 측정후에 94.6% 활성이 유지됨을 확인하였다.
본 논문에서는 복수 개의 측정 광파장 대역에서의 글루코스 수용액의 상대적인 흡광 특성을 이용한 글루코스 농도 예측 방법을 제안하고 검증하였다. 각 측정 파장에서의 상대적인 흡광도는 기준 파장에서의 흡광도를 기준하여 얻어진다. 선정된 기준 파장(1310 nm)과 네 개의 측정 파장(1064, 1550, 1685, 1798 nm) 대역에서는 글루코스에 대한 흡광도가 서로 반대의 부호를 갖도록 하였으며, 이 특성은 측정 정확도를 높이는데 도움이 된다. 최종적인 글루코스 수용액의 예측 농도는 각 측정 파장에서 얻어진 예측 값의 평균으로 결정된다. 5 mm의 광경로와 $0{\sim}1000mg/dL$ 농도 범위에서 실제로 측정된 글루코스의 흡광도를 살펴보면, 기준 파장 1310 nm에서는 $-1.42{\times}10^{-6}\;AU$/(mg/dL), 측정 파장 1685 nm에서는 $+8.12{\times}10^{-6}\;AU$/(mg/dL)로 최대였다. 그리고 제안된 방법을 이용하여 글루코스 용액의 농도를 예측할 경우 얻어진 표준예측오차(SEP: standard error of prediction)는 ${\sim}28\;mg/dL$였다. 또한, 온도와 지방층이 글루코스 농도 측정에 미치는 영향을 조사하였다. 먼저 $26{\sim}40^{\circ}C$ 온도 범위에서 측정된 흡수량 변화율은 기준 파장 1310 nm에서 $-9.1{\times}10^{-5}\;AU/^{\circ}C$였고, 측정 파장 1550 nm에서 $-2.08{\times}10^{-2}\;AU/^{\circ}C$였다. 그리고 글루코스 수용액에 존재하는 지방층 두께에 따른 흡수량 변화율은 1685 nm 파장 대역에서 +1.093 AU/mm로 측정되었다.
5L 발효기에서 글루코스의 투입방법과 배지의 초기 글루코스 농도에 따른 유가식 배양에 의한 S. marcescens의 증식에 미치는 영향에 대해서 연구하였다. 발효기 조건을 일정하게 유지시켜준 각 유가식 배양에서의 최종란체량이 회분식배양에 비해서 훨씬 높았으며, 유기식 배양종에서도 기질인 글루코스의 공급을 달리하였을 때, 최종균체량에서 차이를 나타내었다. 회분식 배양과 유가식 배양중에서 글루코스의 일정비율공급밤법, 글루코스 결핍상태에서의 일정비율공급방법 그리고 지수적 공급방법의 최종균체량은 1.40, 5.07, 6.93 및 7.60g/L 이고, 그 때의 배양시간은 40, 41. 24 및 40hr이었다. 그리고 균체 생산성은 0.035, 0.124, 0.239 및 0.1909/L.h 이었다. 최종 균체량만을 가지고 비교하였올 경우에는 유가식 배양줌에서 지수적 공급방법이 가장 효율적이지만 당위시간당 균체 생산성에서는 글루코스 결핍 상태에서의 일정비율공급방법이 1.52배 정도 높게 나타냈으므로 가장 효과적인 배양 방법임을 알 수 있다. 용존산소와 글루코스 루입시가의 상관관계에서 나타난 바와 같이 글루코스 결핍상태에서 일정비율로 공급한 방법과 지수적으로 공급한 방법에서 좋은 일치를 보여주었다.
본 연구는 당화된 도토리의 전분이 미세조류(Chlorella vulgaris) 바이오매스 증식과 바이오오일 함량에 미치는 영향을 알아보고자 하였다. 실험결과 도토리의 전분은 당화 후에 81.3%가 글루코스로 전환되었다. 도토리-글루코스를 이용한 복합영양 상태에서 미세조류는 독립영양 상태보다 높은 바이오매스 증식률과 TAGs (Triacyglycerols)의 함유량을 나타내었는데, 최대 바이오매스 생산량과 TAGs의 함유량은 3 g/L의 도토리-글루코스의 농도에서 각각 12.44 g/L와 32.9%를 나타내었다. 이는 3 g/L의 도토리-글루코스 농도에서 독립영양 상태의 바이오매스 생산량과 비교하면 16.4배의 많은 양의 바이오매스를 생산하였음을 알 수 있었다. 따라서 경제성과 바이오매스의 생산량/생산률 그리고 TAGs의 함유량을 고려한다면 3 g/L의 도토리-글루코스 농도가 미세조류의 증식에 가장 효과적이였다. 본 연구의 결과는 미세조류 유래 바이오에너지의 생산 비용을 절감하는 데 도움이 될 수 있을 것으로 생각된다.
In this study, we propose a catalyst structure including enzyme and metal nano rod for glucose sensing. In the catalyst structure, glucose oxidase (GOx) and gold nano rod (GNR) are alternatingly immobilized on the surface of carbon nanotube (CNT), while poly(ethyleneimine) (PEI) is inserted in between the GOx and GNR to fortify their bonding and give them opposite polarization ($[GOx/GNR]_nPEI/CNT$). To investigate the impact of $[GOx/GNR]_nPEI/CNT$ on glucose sensing, some electrochemical measurements are carried out. Initially, their optimal layer is determined by using cyclic voltammogram and as a result of that, it is proved that $[GOx/GNR/PEI]_2/CNT$ is the best layer. Its glucose sensitivity is $13.315{\mu}AmM^{-1}cm^{-2}$. When it comes to the redox reaction mechanism of flavin adenine dinucleotide (FAD) within $[GOx/GNR/PEI]_2/CNT$, (i) oxygen plays a mediator role in moving electrons and protons generated by glucose oxidation reaction to those for the reduction reaction of FAD and (ii) glucose does not affect the redox reaction of FAD. It is also recognized that the $[GOx/GNR/PEI]_3/CNT$ is limited to the surface reaction and the reaction is quasi-reversible.
본 연구에서는 탄소나노튜브(CNT), 글루코스 산화효소(Glucose oxidase, GOx) 및 다양한 분자량의 가지달린 폴리에틸렌이민(Polyethyleneimine, branched, bPEI)을 물리적으로 결합하여 GOx/PEI/CNT 구조를 제조한 뒤, 가교제인 테레프타랄데하이드(Terephthalaldehyde, TPA)와 알돌축합반응을 통해 TPA/[GOx/bPEI/CNT] 구조의 촉매를 합성하였으며, 각각의 전기화학적 특성 및 장기안정성 등을 평가하였다. GOx/PEI/CNT의 경우, PEI의 분자량의 증가에 따라 유의한 차이를 확인할 수 없었으나, TPA 도입한 TPA/[GOx/bPEI/CNT]는 PEI 분자의 증가에 따라 전자전달 및 장기안정성은 향상되며 글루코스의 물질전달은 감소함을 확인하였다. 또한 효소연료전지 음극 촉매로서의 최적 bPEI 분자량을 확인한 결과, 750 k PEI를 이용한 촉매(TPA/[GOx/bPEI-750k/CNT]에서 최고의 최대전력밀도($0.995mW{\cdot}cm^{-2}$)를 얻을 수 있음을 확인하였다.
유리화탄소전극 위에 탄소나노튜브(CNT), 전하전달체(CTC), 글루코스 산화효소(GOx), 폴리이온복합체(PIC, poly-L-lysine hydrobromiderhk과 poly(sodium 4-styrenesulfonate) 혼합물)를 순차적으로 도포하여 글루코스/산소 바이오전지용 효소전극을 제조하였다. 또한, CNT, bilirubin oxidase (BOD), 2,2'-Azino-bis(3-ethylbenzothiazoline-6-sulfonic acid) diammonium salt (ABTS), 그리고 PIC 등의 층으로 제조한 전극을 바이오캐쏘드로 사용하여 바이오전지를 제조하였다. CNT와 CTC가 전극의 성능에 미치는 영향을 조사하였으며, 글루코스농도 5, 20, 200 mM에서 각각 3.6, 10.1, $46.5{\mu}W/cm^2$의 최대전력밀도를 나타내었으며, 본 연구에서 제시한 전극이 바이오전지 및 바이오센서의 개발에 활용될 수 있다는 것을 보여주었다.
글루코스 옥시다아(GOx)제 고정화 바이오센서를 두 가지 방법으로 제조 하였다. 첫 번째 방법은 폴리(maleic anhydride) 그래프트 탄소나노튜브(PMAn-g-MWCNT) 전극에 감마선 조사법으로 제조 된 Au 나노입자를 물리적으로 흡착시킨 후, GOx을 고정화 시켜 바이오센서를 제조한 경우이고, 다른 하나는 PMAn-g-MWCNT 전극에서 Au 이온을 전기화학적으로 환원시켜 Au 나노입자를 코팅 시키고, 그 위에 GOx을 고정화 시켜 바이오센서를 제조 한 경우이두. 제조된 바이오센서에 대해 효율 평가를 수행 하였는데, 물리적 흡착법으로 제조된 전극의 경우 검출 범위는 $30\;{\mu}M\sim100\;{\mu}M$이었으며, 검출한계는 $15\;{\mu}M$이었다. 또한 ascorbic acid와 uric acid에 대한 검출한계는 7.6%이었다. 물리적으로 Au 나노입자가 흡착된 전극의 경우가 글루코스 측정에 매우 우수한 전극임을 확인 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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