최근 고밀도 메모리 반도체의 재료와 빠른 응답을 요구하는 나노입자를 이용한 비휘발성 메모리 소자의 제작에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 특히, 비휘발성 메모리 소자 중 하나인 저항 변화 메모리 소자는 인가되는 전압에 따라 저항이 급격히 변화하여 적어도 서로 다른 두 저항 상태를 스위칭할 수 있는 물질을 이용하는 소자이다. 따라서 본 연구에서는 화합물 중에서 비휘발성 메모리 장치의 전기적 특성을 향상시킬 수 있는 실리사이드 계열의 바나듐 실리사이드($V_3Si$) 박막을 열처리 과정을 통하여 수 nm 크기의 나노입자로 제작하여, 그래핀을 하부 전극으로 하는 저항 변화 메모리 소자를 제작하였다. p-type (100) 실리콘 기판에 단일층으로 형성되어 있는 그래핀 상에 약 10 nm 두께의 저항 변화층($SiO_2$)을 각각 초고진공 스퍼터링 방법으로 성장시킨 후 $V_3Si$ 나노입자를 제작하기 위해서 $V_3Si$ 금속 박막을 스퍼터링 방법으로 4~6 nm의 두께로 저항 변화층 사이에 증착시켰으며, 급속 열처리 방법으로 질소 분위기에서 $800^{\circ}C$로 5초 동안 열처리하여 $V_3Si$ 나노 입자를 형성하였다. 마지막으로 200 nm 두께의 Pt을 증착하였다. 하부 전극으로 형성되어 있는 그래핀은 라만 분광법을 이용하여 확인하였으며, 제작된 소자의 전기적인 측정은 Agilent E4980A LCR meter, 1-MHz HP4280A와 HP 8166A pulse generator, HP4156A precision semiconductor parameter analyzer을 이용하여 전기적인 특성을 확인하였다.
육각형 구조를 지닌 2차원의 물질인 그래핀은 우수한 전도도와 투과율로 투명전극의 신소재로 각광 받고 있다. 특히, 그래핀은 현재 투명전극으로 가장 많이 사용되고 있는 Indium Tin Oxide(ITO)로는 구현하기 힘든 Flexible display의 어플리케이션으로 사용하기 위한 목적으로 많은 기술 개발이 이루어지고 있다. 이러한 그래핀의 응용은 가장 먼저 그래핀의 생산이 안정적이고 원활히 이루어질 때 실질적으로 가능할 것이다. 하지만, 탄소로 이루어진 그래핀의 성장은 제한된 기판 위에서만 가능하기 때문에 성장이 이루어진 그래핀을 다른 기판에 전사시켜야하는 문제점이 있다. 그래핀 전사방법에는 직접전사, PMMA 전사, TRT 전사, 금속전사, 망전사, PDMS 전사 등 다양한 방법이 있다. 이 중에서 현재 가장 많이 사용되고 있는 전사방법으로는 직접전사, PMMA 전사, TRT 전사 방법이 있다. 직접전사의 경우 니켈위에 성장된 다층의 그래핀을 전사시킬 때 많이 사용되는 방법으로 니켈 에천트에 전사 시킬 그래핀을 띄워 니켈을 녹인 후 원하는 기판을 이용하여 전사하는 간단한 방법이다. 직접전사는 전사가 이루어진 후 그래핀에 남는 결함이 거의 존재 하지 않는 장점이 있지만 문제점은 단일층의 그래핀의 경우 니켈 에천트위에서 잘 보이지 않을 뿐 아니라 에천트에서 기판으로 전사할 때 너무 얇은 막으로 인해 다 찢어져버린다는 것이다. 이를 해결하기 위해 사용되는 전사 방법으로 TRT를 이용하여 구리위에 성장된 그래핀을 상온 시에는 점성을 가진 테이프를 이용해 부치고 구리에 천트에 구리를 녹인 후 원하는 기판위에 놓고 열을 가해 그래핀을 전사하는 방법이 있다. TRT 전사방법은 얇은 막의 그래핀을 찢어지지 않도록 지지해주어 대면적 기판위에도 전사 할 수 있는 장점이 있지만 전사 후 그래핀에 남아 있는 잔여물들이 많고(그림 1. (b)), 테이프를 이용한다는 점에서 그래핀의 얇은 막이 손상될 수 있는 단점이 있다. 그렇기 때문에 본 연구에서는 직접전사와 TRT전사의 문제점들인 전사 후 잔여물와 그래핀 단일층의 손상을 최소화할 수 있는 방법으로 PMMA전사를 가장 적합한 전사방법이라는 것을 라만 분석, 면 저항측정, 그래핀을 이용한 LED제작을 통해서 살펴 보았다. 먼저 라만 분석을 이용해 TRT전사 후 상당히 많은 빈 공간이 생김을 확인할 수 있었으며, 결과적으로 면 저항이 약 $1.5k{\Omega}$~$3M{\Omega}$까지 PMMA의 약 0.9~1.2 $k{\Omega}$와 비교했을 때 큰 차이가 있음을 확인할 수 있었다. 또한, 이후 각각의 전사방법으로 얻은 그래핀을 LED의 스프레딩 층으로 제작한 결과에서도 TRT전사방법보다 PMMA전사방법의 결과가 좋음을 알 수 있었다(그림 2).
그래핀 전극 아래에 놓인 다층 그래핀 존 플레이트로 구성된 적외선 프레넬 렌즈의 초점 성능을 전산모사를 통해 조사한다. 여기서 패턴된 다층 그래핀의 페르미 에너지 준위(EF)는 그 위에 놓인 그래핀 전극에 의해 조절된다. 4 ㎛에서 30 ㎛까지의 광대역 파장에서 유리 기판 위에 놓인 8층 그래핀 존 플레이트와 그래핀 전극의 반사도 대비비에 따른 프레넬 렌즈 효과를 분석하였다. 반사도와 반사도 대비비를 고려한 최적 파장인 8 ㎛ 입사파가 초점거리 240 ㎛인 프레넬 렌즈에 입사 시, 다층 그래핀의 EF가 0.4 eV에서 1.6 eV로 증가함에 따라 초점 세기가 4.3배, 그래핀 층수가 2층에서 8층으로 증가함에 따라 5.8배 강화되었다. 이를 통해 인가된 EF에 따라서 다중 초점(240 ㎛ 및 360 ㎛) 성능을 보이는 그래핀만으로 구성된 IR 프레넬 렌즈 구조를 초박형 렌즈 플랫폼으로 제안한다.
신축성 전극소재는 웨어러블 밴드나 전자피부와 같은 플렉서블 제품으로의 적용 때문에 주목 받고 있다. 플렉서블 소자로서 사용하기 위해선 구부리거나 비틀거나 늘리는 등 물리적 변형에도 전기저항의 증가가 최소화되어야 한다. 카본블랙은 저가의 간단한 공정, 특히 인장 시 비저항의 감소라는 장점 때문에 후보소재로 고려되고 있다. 하지만 카본블랙의 전도도는 전극으로 사용되기에 상대적으로 낮다. 이에 비해 그래핀은 뛰어난 전기전도도 및 유연성 때문에 촉망받고 있는 전자소재이다. 따라서 그래핀을 첨가한 카본블랙은 신축성 전극으로 적합한 소재로 예상된다. 본 논문을 통해 인장 시 그래핀을 첨가한 카본전극의 전기적 특성을 연구하였다. 기계적인 인장은 전극 내의 균열(crack)을 형성시켜 도전경로의 파괴를 일으켰다. 하지만 인장으로 정렬된 그래핀은 카본필러 간의 연결성을 강화하고 도전구조를 유지하였다. 무엇보다도 그래핀 첨가로 인하여 인장 시 카본전극의 전자구조가 변화하여 전자를 효과적으로 전도하게 하였다. 결론적으로 그래핀 첨가를 통해 카본블랙 복합체에 신축성 전극으로의 가능성을 부여하였다.
단일벽 탄소나노튜브(single-wall carbon nanotube)와 그래핀(graphene)과 같은 저차원 구조의 탄소물질은 우수한 기계적, 전기적, 열적 광학적 특성으로 인해 투명하고 유연한 차세대 전자소자로의 응용(투명전극, 투명트랜지스터, 투명센서 등)을 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 단일벽 탄소나노튜브와 단일층 그래핀을 이용한 하이브리드 박막을 제작하여 투명전극(transparent electrode)과 전계효과 트랜지스터(field effect transistors)로의 응용 가능성을 연구하였다. 하이브리드 박막의 제작은 간단한 방법으로 단일벽 탄소나노튜브가 스핀 코팅된 구리 호일 위에 열 화학기상증착법(thermal chemical vapor deposition)을 통해 제작 하였다. 제작 과정 중 탄소나노튜브의 스핀코팅 조건을 최적화하여 하이브리드 박막에서 탄소나노 튜브의 밀도와 정렬을 제어하였으며 하이브리드 박막 제작 후 스핀 코팅 방향에 따른 박막의 저항을 측정하여 단일벽 탄소나노튜브의 코팅 방향에 따라 박막의 저항이 달라지는 모습을 확인할 수 있었다. 하이브리드 박막의 투명전극 특성을 확인 한 결과 $300{\Omega}/sq$의 면저항에 96.4%의 우수한 투과도를 보이는 것을 확인 할 수 있었다. 또한 하이브리드 박막은 CVD 그래핀과 비교하여 향상된 와 on-state current를 보이는 것을 확인 할 수 있었다. 우리는 단일벽 탄소나노튜와 단일층 그래핀으로 이루어진 하이브리드 박막이 앞으로의 투명하고 유연한 소자제작 연구에 있어 새로운 투명 전극 및, 트랜지스터 제작 방법을 제시 할 수 있을 것이다.
염료감응형 태양전지는 기존 실리콘 태양전지에 비하여 가격 경쟁력이 우수하고 안정성이 뛰어나다는 장점으로 인하여 다양한 연구가 진행되고 있으며, 특히 국내/외 여러 그룹에서 백금 대체 전극에 대한 연구가 많이 수행되고 있다. 따라서 본 연구에서는 저가형 고효율 염료감응형 태양전지의 구현을 위하여 상대전극의 대표적 물질인 백금을 대체하는 물질로서 그래핀을 선정하여 저가형 상대 전극 소재 개발하고 특성을 개량코자 하였다. 그래핀 전극의 특성을 평가하기 위하여 FTO 기판상에 그래핀 전극과 백금 전극을 각각 제작하여 AFM 및 J-V 특성을 평가하였다. 그래핀 0.1 wt%의 경우 전류밀도 11.68 mA/cm2, 최대효율 4.34% 등 백금 상대전극에 유사한 특성을 나타냄으로서 합성조건 등을 개선하는 경우, 백금 상대전극에 우수한 특성을 나타낼 수 있는 가능성을 확인하였다.
금속 산화물/그래핀 형태의 복합 나노소재는 높은 전기용량을 갖는 2차 전지의 전극용 소재 또는 고감도 가스 센서의 감지물질 등으로 활용되는 매우 유용한 기능성 소재이다. 본 논문에서는 열 화학기상증착(CVD, Chemical Vapor Deposition)으로 Cu Foil 위에 대면적으로 합성된 CVD 그래핀 및 고정렬 열분해 흑연(HOPG, Highly Oriented Pyrolytic Graphite)으로부터 기계적으로 박리된 그래핀 기판 위에 이산화바나듐($VO_2$) 나노구조물을 기상수송방법으로 직접 성장시키는 연구를 수행하였다. 연구결과 CVD 그래핀 기판의 경우, 그래핀 결정 경계에서 상대적으로 많이 존재하는 기능기들이 $VO_2$ 나노구조물에서 핵형성의 씨앗으로 작용하는 것이 확인되었다. 반면에 HOPG에서 기계적으로 박리된 그래핀 나노시트 표면에는 기능기가 균일하게 분포하기 때문에, 2차원과 3차원 형태로 $VO_2$ 나노구조물이 성장되었다. 이러한 연구결과는 고기능성 $VO_2$/그래핀 나노복합소재를 이용하여 높은 전기용량을 갖는 2차 전지 전극소재 및 고감도 가스 센서의 감지물질 합성에 유용하게 활용될 것으로 전망된다.
본 연구에서는 그래핀 기반 소자의 성능에 영향을 미치는 그래핀과 금속 사이의 전기적 접촉저항 특성을 비교 분석하였다. 화학기상증착법을 이용하여 고품질의 그래핀을 합성하였으며, 전극 물질로 Al, Cu, Ni 및 Ti를 동일한 두께로 그래핀 표면 위에 증착하였다. TLM (transfer length method) 방법을 통해 SiO2/Si 기판에 전사된 그래핀과 금속의 접촉저항을 측정한 결과, Al, Cu, Ni, Ti의 평균 접촉저항은 각각 345 Ω, 553 Ω, 110 Ω, 174 Ω으로 측정되었다. 그래핀과 물리적 흡착 특성을 갖는 Al와 Cu에 비해 화학적 결합을 형성하는 Ni과 Ti의 경우, 상대적으로 더 낮은 접촉저항을 갖는 것을 확인하였다. 본 연구의 그래핀과 금속의 전기적 특성에 대한 연구 결과는 전극과의 낮은 접촉저항 형성을 통해 고성능 그래핀 기반 전자, 광전자소자 및 센서 등의 구현에 기여할 수 있을 것으로 기대한다.
최근 증가하고 있는 플렉서블 기기제작을 위한 플렉서블 전극으로 금속메쉬, 그래핀, 은나노선을 사용한 전극이 제안되었으나 복잡한 공정 및 안정성 문제로 인해 다양한 나노복합구조를 적용하여 단점을 개선하기 위한 연구가 진행되고 있다. 은나노선 전극은 특히 공정이 단순하고 투과도 및 전도도가 비교적 우수하며 기판의 휘어짐에도 특성변화가 가장 작아 플렉서블 전극의 가장 강력한 후보재료로 알려져 있다. 그러나 은나노선 전극은 구조적으로 전극표면에 고르게 분포하지 못하기 때문에 전극의 표면거칠기가 매우 커지고 투과되는 빛과 간섭하여 헤이즈가 발생되는 문제를 가지고 있다. 특히 플렉서블 OLED용 전극으로 응용시 화면의 선명도가 떨어지며 은나노선 네트워크의 접촉저항이 증가하고 큰 표면거칠기로 인해 수명이 감소하는 문제를 가지고 있다. 이러한 문제를 해결하기 위해 본 연구에서는 은나노선 전극에 산화그래핀 처리를 통해 나노복합구조를 형성하고 플렉서블 기판에 전사하는 방법을 통해 투명 전극을 형성하였다. 주사전자현미경 측정을 통해 산화그래핀 플레이크와 은나노선 전극의 구조적 특성을 조사하였고 면저항측정을 통해 산화그래핀 처리공정 조건에 따라 전기적 특성이 개선되는 결과를 확인하였다. 은나노선 전극의 전도도 개선의 원인을 조사하기 위해 라만, XPS, 투과도 측정결과를 분석하였다. XPS 분석결과 은나노선과 그래핀의 나노복합구조 형성을 통해 산화그래핀에 포함된 pyridinic 질소가 감소하고 quaternary 질소가 증가하였다. 이는 산화그래핀의 내부 defect sites에 질소결합이 증가되었음을 의미하고 이로인해 산화그래핀에 부분적인 전도경로가 형성되어 은나노선의 전도특성을 개선되었다. 투과도 측정을 통해 은나노선의 가로방향 플라즈몬 공명 흡수가 산화그래핀 처리에 의해 감소하였고 이로 인해 은나노선 전극의 투과도가 산화그래핀 처리에 의해 개선되는 결과를 확인하였다. 은나노선 전극에 대해 산화그래핀 처리를 통해 나노복합구조 형성에 대한 연구는 은나노선 플렉서블 전극 개발을 가속화하고 잠재적인 응용분야를 확대하기 위한 원천지식을 제공할 것이다.
2004년에 최초의 2D 물질인 그래핀이 발표된 이후로 그래핀에 대한 관심이 매우 높다. 그래핀은 매우 높은 캐리어 이동도와 높은 광학 투과도, 높은 기계적 강도, 뛰어난 유연성등 다양하고, 뛰어난 물리적, 광학적, 기계적 성질을 갖고 있다. 이러한 뛰어난 성질로 인해 초고속 전자소자, 유연소자, 투명전극, 광학소자등 다양한 분야의 응용이 기대되어, 현재 물리학, 화학, 재료등 여러분야에서 활발히 연구가 진행되고 있다. 이러한 활발한 연구에도 불구하고 그래핀이 가진 기본적인 물리적 특성인 "제로 밴드갭" 특성으로 인해 낮은 소모전력이 요구되는 전자소자와 또한 광학소자로서의 응용에 한계를 보이고 있는 것이 사실이다. 그래핀의 기본적인 물리적 성질인 "제로 밴드갭"에서 탈출해 밴드갭을 증가하기 위해 나노리본, 바이레이어 그래핀등, 다양한 연구가 진행되고 있다. 하지만, 이를 통한 밴드갭의 증가량은 충분히 크지않아서 그래핀의 전자 및 광학적 응용이 아직까지는 매우 어렵다. 이러한 그래핀의 물질적 한계에 비추어 최근에 그래핀과 달리 충분한 밴드갭이 있어 반도체 특성을 가지는 Transition Metal DichalCogenide (TMDC) 물질에 대한 관심이 매우 높다. TMDC물질은 그래핀과 같이 2차원 물질로서 극히 얇으며, 또한 밴드갭을 가지고 있다. 따라서 실리콘과 같이 전자소자, 광학소자의 응용이 더욱 현실적으로 가능하다. 가장 대표적인 물질은 MoS2, WS2등을 들수 있다. TMDC 물질의 연구에서 가장 기본적으로 선행되어야할 연구분야는 바로 물질 성장에 있으며, 본 연구에서는 가장 대표적인 성장방법인 화학기상증착(CVD), 스퍼터링-물리적기상증착 (PVD)를 이용한 MoS2, WS2등의 TMDC의 성장연구에 대해 논의하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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