최근 토양과 지하수에서도 미세플라스틱이 발견되어 미세플라스틱 환경오염 관련 연구의 중요성이 크게 대두되고 있다. 주로 ㎛ - nm의 작은 입자로 존재하는 점토광물과 금속산화광물은 표면적이 넓어 미세플라스틱에 대한 흡착력 등 화학 반응도가 매우 높기 때문에, 광물표면 상호작용은 토양과 지하수 환경 내 미세플라스틱의 거동을 결정하는 중요한 역할을 할 수 있다. 따라서, 광물과 미세플라스틱 간의 상호작용에 대한 환경광물학 연구는 미세플라스틱 거동 예측 기술개발 및 오염대책 마련에 핵심이 되는 연구분야라 할 수 있다. 광물표면과 미세플라스틱(특히, 나노플라스틱) 연구에는 분자-나노수준의 분석기술이 요구된다. 이번 기술보고에서는 나노그람(=10-9 g) 수준의 질량 변화를 실시간으로 측정할 수 있는 초정밀 분석기기로, 광물표면에 흡·탈착되는 미세플라스틱 및 나노플라스틱의 미세한 질량 변화를 측정할 수 있는, 수정진동자미세저울(quartz crystal microbalance, QCM)을 소개한다. QCM 작동원리를 소개하고, 대표적인 QCM 연구결과와 기존 컬럼 실험과의 장단점을 비교하여 미세플라스틱 연구에 QCM 활용 가능성을 논의한다.
토양과 지하수에서 미세플라스틱과 나노플라스틱이 검출되면서 자연환경에서의 플라스틱 입자에 대한 거동 연구 필요성이 강조되고 있다. 자연환경에서 풍화과정을 통해 생성되는 2차 나노플라스틱은 그 양이 많을 것으로 예상되지만, 토양과 지하수 내 나노플라스틱에 대한 연구는 분석 기술의 제약으로 인해 플라스틱 거동 연구가 부족한 상태이다. 이번 연구에서는 수 ng/cm2 수준의 흡착량을 측정할 수 있는 수정진동자미세저울(quartz crystal microbalance, QCM)의 광물표면-나노플라스틱 상호작용 규명연구 활용 가능성을 확인하였다. 일반 컬럼실험에서는 SiO2 표면과 폴리스티렌(polystyrene) 나노플라스틱의 흡착을 관찰하기 위해 담수나 지하수의 이온세기 수준을 넘거나 높은 농도의 나노플라스틱을 주입하는데, 이번 QCM 실험에서는 컬럼실험에서 측정이 불가능한 낮은 이온세기와 플라스틱 농도에서 나노플라스틱의 흡착량을 측정할 수 있었다. 광물표면과 나노플라스틱의 상호작용 나아가 토양과 지하수 자연환경에서 나노플라스틱 거동을 이해하는 데 QCM 연구가 크게 기여할 것으로 기대된다.
구리(II)의 전자상자성공명 흉수선의 모양과 선 폭에 대한 해석을 통해 석영-물 계면에서의 구리(II) 및 흡착수와 석영 표면과의 상호 작용에 대해 연구하였다. 두 가지 흡수선이 중첩하여 흡수선을 구성하며 따라서 석영 표면에 적어도 두 종류의 구리(II)가 존재함을 알 수 있었다. 하나는 g=2.18에 중심을 둔 초미세 갈라짐이 분해되지 않는 등방성 단일 흡수선을 보여 주는 구리(II) 이온이다. 이는 수용액 중에서와 유사한 빠른 자유 회전 운동이 가능한 상태로 표면에 매우 약하게 결합된 구리 이온(Cu($H_2O$)$_{6}$$^{2+}$)인 것으로 해석된다. 다른 하나는 축 대칭 흡수선 $g_{∥}$=2.40, $g_{⊥}$=2.08)을 가지는 구리(II)로서 이는 표면에 강하게 결합된 것으로 해석된다. 본 결과는 흡착 현상에 대한 열역학적 접근법인 표면 착물화 모델들이 제시하는 광물 표면에서의 금속 이온 흡착 모델이 거시적 관점에서 흡착 현상을 잘 모사할지라도 분자 수준의 미시적 관점에서 흡착 메커니즘을 규명하기 위해서는 독립적인 분광학적 정보가 제시되어야함을 보여 준다.다.
황사는 태양광, 대기 가스, 에어로졸, 해양생태계와 상호작용하여 지구 기후에 영향을 미치며, 광물특성은 이와 같은 황사와 환경의 상호작용 이해에 필수적이다. 이 연구에서는 2015년 2월 22일 인천광역시 덕적도에서 포집된 황사시료의 광물특성을 분석하였다. X선회절분석(XRD) 결과, 층상규산염광물이 총 62 wt%이었는데, 일라이트류 점토광물(일라이트 및 일라이트-스멕타이트 혼합층)이 55%로 함량이 가장 높았으며, 그 외 녹니석이 5%, 캐올리나이트가 2% 정도 함유되어 있었다. 비층상규산염 광물로서 석영 18%, 사장석 10%, K-장석 4%, 방해석 5%, 석고 1% 등이 함유되어 있었다. 주사전자현미경(SEM)과 에너지분산분광분석(EDS)에 의한 황사 개별 입자의 광물학적 분석에서도 유사한 조성이 얻어졌다. 황사의 주성분인 극미립 층상규산염광물입자에 대하여 투과전자현미경(TEM) 및 EDS 분석을 실시한 결과, 다양한 성분비율과 혼합양상을 보이는 일라이트류 점토광물이 주요 광물로 확인되었다. SEM 형태 관찰에 의하면 황사입자들은 점토광물이 주성분인 덩어리, 혹은 점토광물로 피복된 석영, 장석, 운모 입자들로 구성되어 있었다. 석고가 점토와 함께 황사입자표면에서 자주 관찰된 반면, 이전에 황사입자에 흔히 수반되는 것으로 보고된 섬유상 방해석은 드물어서, 황사 이동 중에 방해석이 산성대기오염물과의 반응에 의하여 석고로 변한 것으로 추정된다. 2015년 분석 결과는 황사와 환경의 상호작용 모델링을 위한 광물의 대표 특성 수립에 기여할 것이다.
본 연구는 광물화된 탄소나노튜브를 고분자 기지재료의 강화재로 사용할 때, 계면 결합력이 기존 탄소나노튜브 강화재에 비해 어떤 차이를 보이는지 분자동역학 시뮬레이션을 통해 탐구한다. 최근 탄소나노튜브에 질소를 도핑한 후 표면을 광물화 하는 실험 연구가 보고되고 있다. 하지만 복합재료의 강화제로 첨가되었을 때 보일 수 있는 물성 증가 현상에 대한 연구는 아직 부족하다. 광물질로는 실리카($SiO_2$)를 사용했고 고분자 기지재료로는 열 가소성 수지인 poly(methyl metacrylate) (PMMA)를 사용했다. 계면 결합력과 계면 전단 응력을 계산하기 위해 강화재를 기지재료로부터 빼내는 pull-out 시뮬레이션이 진행되었다. 계산 결과, 실리카 광물화된 탄소나노튜브가 고분자 기지재료와 향상된 계면 상호작용을 가지는 것으로 조사되었다. 본 연구진은 향후 광물화된 탄소나노튜브 강화재가 첨가된 나노 복합재료의 열 기계적 물성을 분석하여 다양한 분야에서의 활용 가능성을 제시할 계획이다.
비정질 실리카겔은 Si와 O로 이루어진 가장 간단한 화합물로서, 표면에 다양한 구조의 물과 수산기, 그리고 합성과정에서 형성된 유기 리간드(ligand)를 함유하고 있어, 지권, 수권, 그리고 생물권의 상호작용을 이해하는 모델 시스템으로서 의미를 갖는다. 본 연구에서는 $^{17}O$ NMR 분광분석을 통해 비정질 실리카겔의 Si-O-Si와 Si-OH 산소 원자환경의 차이를 규명하고자 하였다. 이를 위해 $SiCl_4$의 수화반응을 통해 $^{17}O$이 집적된 비정질 실리카겔을 합성하였다. $^1H$과 $^{29}Si$ NMR 분광분석 결과, 비정질 실리카겔 표면에는 다양한 수소결합 세기를 가진 물과 수산기 이외에, Si-$O{\cdots}R$ 형태의 유기 리간드가 존재함을 확인하였다. 이와 같은 유기 리간드는 에탄올 또는 증류수를 이용해 비정질 실리카겔을 초음파 세척함으로써 상당부분 제거 가능하다. $^{17}O$ NMR 분광분석 결과, 짧은 펄스 길이($0.175{\mu}s$)를 이용한 $^{17}O$ NMR 스펙트럼에서 Si-O-Si와 Si-OH 산소원자 환경이 거의 구분되지 않고 나타나는 반면, 특정 실험조건($2{\mu}s$ 펄스길이)의 $^{17}O$ NMR 스펙트럼에서는 약 0 ppm에서 빠른 동역학적 특성을 가지는 Si-OH로 추정되는 피크가 관찰되었다. 이 피크는 비정질 실리카겔 표면의 유기 리간드가 제거됨에 따라 더 뚜렷하게 관찰되며, 이는 유기 리간드와 비정질 실리카의 산소원자 사이의 상호작용이 존재함을 지시한다. 이와 같은 상호작용은 비정질 실리카겔 표면의 수산기의 원자구조에 대한 정보를 제공하며, 이를 통해 규산염 지구물질의 탈수반응 기작에 대한 이해를 고양시킬 수 있다. 따라서 궁극적으로 지구물질의 탈수반응에 기인하여 일어나는 섭입대의 중간깊이(약 70~300 km)에서 일어나는 지진의 미시적인 원인에 대한 실마리를 제시할 것으로 기대된다.
본 연구에서는 컬럼실험을 통해서 여러 종류의 콜로이드가 같이 존재할 때의 거동을 관찰하였다. 본 실험에서는 일반 pH조건에서 서로 반대의 표면전하를 띠는 ferrihydrite (100 nm; 양전하)와 비정질 $SiO_2$ (40 nm, 80 nm; 음전하) 나노입자들와 음전하를 띠는 $177{\sim}250{\mu}m$의 석영을 고정상으로 이용하였다. 실험결과는, 양전하를 띠는 콜로이드(ferrihydrite)가 존재한다고 하더라도 그 비율이 많지 않으면 음전하를 띠는 콜로이드($SiO_2$)와의 상호작용에 의해서 석영고정상 속을 쉽게 이동될 수 있음을 보여주었다. 이는 자연조건하에서는 양전하를 띠는 오염물질과 음전하를 띠는 오염물질이 동시에 콜로이드에 의해서 이동될 수 있음을 지시한다.
결정질암반중의 지하수 이동로인 열극은 모암과는 다른 이차광물로 구성되는 수가 많다. 그래서 방사성폐기물 처분장 모암중의 열극광물은 그들의 높은 표면 반응성 때문에 관심의 대상이 되고 있다. 본 논문에서는 선캠브리아기 편마암류로 구성되어 있는 충남 유구지역수리치 시추공 코아의 열극표면에서 발견된 점토광물의 생성과정을 고찰하였고, 그들과 현재 지표수 및 지하수와의 평형관계를 알아보았다. 편마암 열극에서 물-암석 상호반응은 깁사이트, 캐올리나이트, 스멕타이드, 일라이트 등을 생성시켰다. 열극점토광물은 두가지 다른 과정을 통해 생성된 것으로 판단된다. : (1) 열극주변 모암 확산대에서 장석의 Incongruent Dissolution에 의한 스멕타이트 또는 일라이트의 생성, (2) 열극틈 사이에는 깁사아트, 캐올리나이트, 스멕타이트 (또는 일라이트)가 지하수의 용존이온으로부터 침전. 열극충전광물은 깁사이트${\leftrightarrow}$캐올리나이트${\leftrightarrow}$스멕타이트 (또는 일라이트) 순으로의 광물생성순서를 보인다. 광물생성순서를 규제한 요인은 지하수의 pH 상승, 충전물에 의한 열극틈의 투수계수 감소, 그리고 알카리 및 알카리토 원소의 Immobility에 의한 것으로 보인다. 수리치 시추공 지하수의 pH는 8.6-9.2 범위이며, 화학성분상 $Na-HCO_{3}$ 형이며, Na와 $HCO_{3}$는 Albite와 Calcite의 용해작용으로부터 공급된 것으로 보인다. WATEQ4/F 프로그램에 의한 지하수의 포화지수는 pH 상승에 따라 깁사이트와 캐올리나이트는 침전반응을 거쳐 평형상태로, 스멕타이트와 일라이트 평형상태를 거쳐 재용해성 환경으로의 변화를 지시한다. $Na_{2}O-Al_{2}O_{3}-SiO_{2}-H_{2}O$계의 상안정도상에 지표수와 지하수 모두 캐올리나이트 안정영역에 속한다.
최근 들어 비금속광물의 구조적 특성을 이용한 활용분야가 매우 다양해지고 있다. 특히 판상광물은 차폐(은폐)력이 매우 우수하고, 층간특성을 이용한 흡착 및 저장특성이 매우 우수하다. 본 연구에서는 이와 같은 판상광물의 기본의 특성에 또 다른 기능성 물질을 흡착시킴으로써 부가적인 새로운 기능성을 갖는 친환경성 건축소재를 개발하고자 천연산 인상흑연 및 견운모를 기능성 모소재로 사용하고 미립화 및 ABDM(Alkyl Benzyle Demethyle Ammonium Chloride)으로 흑연입자 표면을 항균처리를 하였다. 항균처리를 위한 흡착은 전위차를 이용한 1차 흡착과 ABDM 상호간의 steric 작용에 의한 2차 흡착으로 완전 이중층이 형성되어 충분한 항균효과를 나타낼 수 있었다. 제조된 기능성 재료를 모르타르로 제조하여 다양한 기능성을 측정한 결과 세균감소율 99.7% 이상과 80% 이상의 암모니아 가스 흡착(탈취) 효과 및 95% 이상의 전자파 차폐율과 5% 정도의 열저장(축열, 잠열) 효과를 갖는 것으로 나타났다.
무기 자연 수소(H2)는 천연가스의 주요 구성성분이지만, 청정 및 재생 가능한 에너지로써 글로벌 에너지 분야에서 그 중요성이 다소 과소평가되고 있다. 이 논문은 우리가 과거에 생각했던 것보다 훨씬 광범위한 환경에서 무기 자연 수소가 대륙 암석권에서 대량 생성된다는 최근 논문들을 바탕으로 자연 수소의 발생 기작과 이와 관련된 다양한 지질학적 특징들을 검토하였다. 지금까지 확인된 자연 수소의 주요 근원암은 (1) 초고철질암, (2) 철(Fe2+)이 풍부한 암석으로 구성된 강괴, (3) 우라늄이 풍부한 암석이다. 이 암석들은 선캄브리아 시대 결정질 기반암 그리고 중앙 해령과 대륙기반의 오피올라이트(ophiolite), 페리도타이트(peridotite) 암체에서 사문암화된 초고철질암과 밀접하게 관련된다(Zgonnik, 2020). 이 근원암들에서 자연 수소를 생성하는 무기적 작용은 (a) 광물(예, 감람석)의 Fe2+이 산화되는 동안 물의 환원, (b) 방사성 붕괴로 인한 수전해, (c) 규산염 암석의 기계적 파괴(예, 단층) 동안 물과 표면 라디칼의 반응 등이며, 자연 수소는 자유 기체(51%), 다양한 광물 내의 유체포유물(29%), 지하수의 용존기체(20%) 형태로 발견된다(Zgonnik, 2020). 우리나라의 경우 아직 자연 수소 연구가 수행되지는 않았지만, 경상분지 내 무기 자연 수소의 생성과 부존 가능성은 두꺼운 퇴적분지 내에서 초고철질암, 층간 현무암층과 철/구리 부화대 존재, 그리고 페름기-제3기 동안 능동적 대륙 연변부에서 여러 번의 화성활동 등을 포함한 지질학적/지구화학적 특성을 고려하면 상당히 높은 것으로 평가된다. 최근 지질 기원의 자연 수소를 연구/탐사하는 국외 학자들과 산업체들은 가까운 미래에 자연 수소가 깨끗하고 재생 가능한 획기적인 에너지원 역할을 할 것으로 전망하고 있다. 따라서 우리나라에서 자연 수소의 경제적 활용을 위한 부존지 발견 여부와 상관없이 지하의 암석-유체 상호작용에 관한 통합 연구를 통해 아직 밝혀지지 않은 자연 수소의 성인과 탐사는 차세대 핵심 연구임이 분명하다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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