Borosilicate glass dissolution is an important chemical process that impacts the glass durability as nuclear waste form that may be used for high-level radioactive waste disposal. Experiments reported that the glass dissolution rates are strongly dependent on the bulk composition. Because some relationship exists between glass composition and molecular-structure distribution (e.g., non-bridging oxygen content of $SiO_4$ unit and averaged coordination number of B), the composition-dependent dissolution rates are attributed to the bulk structural changes corresponding to the compositional variation. We examined Na borosilicate glass structures by performing classical molecular dynamics (MD) simulations for four different chemical compositions ($xNa_2O{\cdot}B_2O_3{\cdot}ySiO_2$). Our MD simulations demonstrate that glass surfaces have significantly different chemical compositions and structures from the bulk glasses. Because glass surfaces forming an interface with solution are most likely the first dissolution-reaction occurring areas, the current MD result simply that composition-dependent glass dissolution behaviors should be understood by surface structural change upon the chemical composition change.
The deep geological repository of high-level radioactive waste shall be designed to meet the safety objective set in the form of radiation dose or corresponding risk to protect human and the environment from radiation exposure. Engineering feasibility and conformity with the safety objective of the facility conceptual design can be demonstrated by comparing the assessment result using the computational model for scenario(s) describing the radionuclide release and transport from repository to biosphere system. In this study, as the preliminary study for developing the high-level radioactive waste disposal facility in Korea, we reviewed and analyzed the entire list of FEPs and how to handle each FEP from a general point of view, which are selected for the geosphere region in the radiological safety assessment performed for the license application of the KBS-3 type deep geological repository in Finland and Sweden. In Finland, five FEPs (i.e., stress redistribution, creep, stress redistribution, erosion and sedimentation in fractures, methane hydrate formation, and salt exclusion) were excluded or ignored in the radionuclide release and transport assessment. And, in Sweden, six FEPs (i.e., creep, surface weathering and erosion, erosion/sedimentation in fractures, methane hydrate formation, radiation effects (rock and grout), and earth current) were not considered for all time frames and earthquake out of a total of 25 FEPs for the geosphere. Based on these results, an FEP list (draft) for the geosphere was derived, and the relative importance of each item was evaluated for conducting the radiological safety assessment of the domestic deep geological disposal facility. Since most of information on the disposal facility in Korea has not been determined as of now, it is judged that all FEP items presented in Table 3 should be considered for the radiological safety assessment, and the relative importance derived from this study can be used in determining whether to apply each item in the future.
This paper describes the sorption behaviors of aqueous uranium ions on the K-birnessite. K-birnessite was synthesized by adding a concentrated HCl to an aqueous solution of $KMnO_4$. Physicochemical characteristics of the K-birnessite, such as structure, specific surface area and surface charge, were investigated. K-birnessite is a layered material and the $K^+$ ions exist in the interlayer of layered K-birnessite. BET specific surface area of the K-birnessite was 38.30 m2/g. The surface charge of K-birnessite was $-1.65\;C/m^2$ at pH 5.00 and ionic strength of 0.010 M $NaClO_4$, at which the sorption experiments of uranium ions were carried out. Uranium ions were incorporated into the interlayer of the K-birnessite by cation-exchange reaction with $K^+$ ions, and the distribution coefficient is quite similar to those of common ion-exchange materials. The results might be applicable in the retardation of migration of radioactive materials from the underground disposal site of high-level radioactive waste.
Kim, Taehyun;Park, Chan-Hee;Lee, Changsoo;Kim, Jin-Seop
Tunnel and Underground Space
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v.31
no.6
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pp.610-622
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2021
The DECOVALEX project is one of the representative international cooperative projects to enhance the understanding of the complex Thermo-Hydro-Mechanical-Chemical(THMC) coupled behavior in the high-level radioactive waste disposal system based on the numerical simulation. DECOVALEX-2023 is the current phase consisting of 7 tasks, and Task C aims to model the THM coupled behavior in the disposal system based on the Full-scale Emplacement (FE) experiment at the Mont-Terri underground rock laboratory. This study performs the numerical simulation based on the OGS-FLAC developed for the current study. In the numerical model, we emplaced the heater with constant power horizontally based on the FE experiment and monitored the pressure development, temperature increase, and mechanical deformation at the specific monitoring points. We monitored the capillary pressure as the primary effect inducing the flow in the buffer system, and thermal stress and pressurization were dominant in the surrounding rocks' area. The results will also be compared and validated with the other participating groups and the experimental data further.
Rare earth elements(REEs) have been used as an useful tool in understanding the various geological processes such as evolution and differentiation in the crust. The REEs also have been used as an analog of actinides for radioactive wastes at the water-rock interactions. Using physicochemical properties of the REEs and actinides, we have shown that Eu is an optimum analogue for understanding the behavior of Am in subsurface environments. Factors affecting sorption behavior of radioactive nuclides in groundwater were investigated by batch experiments. Four nuclides such as $^{241}Am,\;^{152}Eu,\;^{160}Tb\;and\;^{60}Co$ were selected to test our hypothesis, and $^{160}Tb$ and $^{60}Co$ were specifically used to compare to the sorption behavior between $^{241}Am-^{152}Eu$ and other radioactive nuclides. Four different rock samples and one groundwater were used in the batch experiments where solution pH for all experiments was fixed at 5.5. Our results demonstrate that $^{241}Am,\;^{152}Eu,\;and\;^{160}Tb$ show similar sorption behavior whereas $^{60}Co$ is different in sorption behavior at the mineral-water interface, suggesting that the sorption behavior of $^{60}Co$ is affected by different rock types. Our results also show that 1) Eu in REEs is optimum analogue of fate and transport of Am in subsurface environments, and 2) mineral compositions such as $SiO_2,\;TiO_2,\;P_2O_5$ and distribution of REEs such as Eu anomaly play key roles in affecting sorption behavior of radioactive nuclides even though physicochemical properties of geological materials such as specific surface area and cation exchange capacity can not be ruled out.
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology(JNFCWT)
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v.5
no.4
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pp.339-350
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2007
Status on the spent nuclear fuel management policy and R&D plan of the major countries is surveyed. Also the prospect of the future R&D plan is suggested. Recently so-called fuel cycle nations, which have the reprocess policy of the spent fuel, announced new spent fuel management policy based on the advanced fuel cycle technology. The policy is focused to transmute highly radioactive material and material having a very long half-life, and to recycle the Pu and U contained in the spent fuel. In this way the radio-foxily of the spent fuel as well as the amount of the high level waste to be eventually disposed can greatly be reduced. Most of countries selected the wet process as a primary option for the treatment of the spent fuel since the advanced wet process, which is based on the existing PUREX process, looks more feasible as compared with the dry process. The wet process, however, is much more sensitive in terms of proliferation-resistance compared with the dry process. The pure Pu can easily be obtained by simply modifying the process. On the other hand the pure Pu can not be extracted in the dry process based on the high temperature molten salt process such as a pyroprocess. Even though the pyroprocess technology is very premature, it has a great merit. Thus it is necessary for Korea to have a long term strategy for pursuing a spent fuel treatment technology with a proliferation resistance and a great merit for the GEN-IV fuel cycles. Pyroprocess is one of the best candidates to satisfy these purposes.
Since the early 2010s, the social importance of research and practical projects targeting deep geological disposal of high-level nuclear waste, underground CO2 storage and characterization of deep subsurface by borehole investigation has been increasing. In this regard, there is also a significant increase in the need for in situ test technology to obtain quantitative and reliable information on the hydraulic characteristics of deep rock mass. Through years of research and development, we have independently set up Deep borehole Hydraulic Test System (DHTS) based on the key apparatuses designed and made with our own technology. Using this system, high precision constant pressure injection tests were successfully completed at the two 1 km boreholes located in Mesozoic granite and sedimentary rock regions, Gyeongju. During the field tests, it was possible to measure very low flow rate below 0.01 l/min with micro flow rate injection/control module. In this paper, the major characteristics of DHTS are introduced and also some results obtained from the high precision field tests under the deep and low permeable rock mass environment are briefly discussed.
Seungbeom Choi;Taehyun Kim;Saeha Kwon;Jin-Seop Kim
Tunnel and Underground Space
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v.33
no.3
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pp.109-125
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2023
Disposal repository for high-level radioactive waste secures its safety by means of engineered and natural barriers. The performance of these barriers should be tested and verified through various aspects in terms of short and/or long-term. KAERI has been conducting various in-situ demonstrations in KURT (KAERI Underground Research Tunnel). After completing previous experiment, a conceptual design of an improved in-situ experiment, i.e. K-COIN (KURT experiment of THMC COupled and INteraction), was established and detailed planning for the experiment is underway. Preliminary characterizations were conducted in KURT for siting a K-COIN test site. 15 boreholes with a depth of about 20 m were drilled in three research galleries in KURT and intact rock specimens were prepared for laboratory tests. Using the specimens, physical measurements, uniaxial compression, indirect tension, and triaxial compression tests were conducted. As a result, specific gravity, porosity, elastic wave velocities, uniaxial compressive strength, Young's modulus, Poisson's ratio, Brazilian tensile strength, cohesion, and internal friction angle were estimated. Statistical analyses revealed that there did not exist meaningful differences in intact rock properties according to the drilled sites and the depth. Judging from the uniaxial compressive strength, which is one of the most important properties, all the specimens were classified as very strong rock so that mechanical safety was secured in all the regions.
It is not rare that pseudotachylite, dark colored rock with glassy texture, is recognizable in deep core samples drilled up to 900 m from the surface. Pseudotachylite with widths varying few to 20 cm is sharply contacted or interlayered with the host rocks composed of Jurassic granite and Precambrian amphibolite gneiss, showing moderately ductile deformation or slight folding. Pseudotachylite occurring at varying depths in the deep drill core are slightly different in texture and thickness. There is evidence of fault gouge at shallower depths, although brittle deformation is pervasive in most drill cores and pseudotachylite is identified at random depth intervals. Under scanning electron microscope (SEM), it is evident that the surface of pseudotachylite is characterized by a smooth, glassy matrix even at micrometer scale and there is little residual fragments in the glass matrix except microcrystals of quartz with embayed shape. Such textural evidence strongly supports the idea that the pseudotachylite was generated through the friction melting related to strong seismic events. Based on X-ray diffraction (XRD) quantitative analysis, it consists of primary minerals such as quartz, feldspars, biotite, amphibole and secondary minerals including clay minerals, calcite and glassy materials. Such mineralogical features of fractured materials including pseudotachylite indicate that the fractured zone might form at low temperatures possibly below $300^{\circ}C$, which implies that the seismic activity related to the formation of pseudotachylite took place at shallow depths, possibly at most 10 km. Identification and characterization of pseudotachylite provide insight into a better understanding of the paleoseismic activity of deep grounds and fundamental information on the stability of candidate disposal sites for high-level radioactive waste.
The effects of bacterial lysis on the rate of quartz dissolution were investigated under pH 7 condition using Bacillus subtilis cells which were either irradiated or non-irradiated with gamma ray. The amount of dissolved organic carbon (DOC) which resulted from bacterial lysis increased in slurries of quartz and bacteria mixture over experimental period. Lysis of non-irradiated bacteria led to the elevated concentration of dissolved silicon when compared with abiotic control. Concomitant increase in the amounts of DOC and dissolved silicon over time indicated that lixiviation of silicon from quartz was due to bacterial lysis. Higher amounts of DOC and dissolved silicon were present in the irradiated bacterial slurries than those of non-irradiated bacteria. The enhancement of quartz dissolution in the irradiated bacterial slurries was likely attributed to disruption of organic molecules in the bacterial cells by gamma ray and formation of effective ligands for quartz dissolution. The results suggest that the effects of bacterial lysis on mineral weathering rate should be considered for prediction of time for released radionuclides to migrate to surface biosphere in high level radioactive waste disposal site.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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