바이오매스는 에너지 위기 및 $CO_2$에 의한 지구온난화 및 화석자원의 고갈이 진행되면서, 화석연료와 달리 재생이 가능하고 지속 가능한 자원으로 각광을 받고 있다. 바이오매스를 이용하는 신재생에너지 기술로는 직접연소, 열화학적 변환, 생화학적 변환 기술 등이 있다. 열화학적 변환 기술에는 바이오매스를 열분해 가스화하여 발생된 합성가스를 이용하는 기술이 포함된다. 농업부산물은 청정에너지원으로서의 가능성이 높은 것으로 알려져 있으나, 현재는 퇴비, 가축사료 등의 단순 활용이 대부분을 차지하고 있다. 농업부산물을 이용하여 고부가가치를 창출하기 위한 하나의 방안으로 열분해 가스화를 통해 고효율 에너지원으로의 사용을 고려해 볼 수 있다. 본 연구에서는 초본계 농업부산물인 왕겨를 이용한 열분해 가스화기에서 발생한 합성가스를 정제시스템을 통하여 정제한 후, 가스엔진으로 정량적으로 공급하기위한 합성가스 공급시스템의 운전 특성을 고찰하였다. 그 결과 왕겨를 이용한 가스화기에서 합성가스는 안정적으로 발생하였으며, 정제시스템에서는 90%이상의 효율을 얻었다. 또한 20 kW급 가스엔진에서 필요로 하는 합성가스 공급유량 테스트는 약 $80Nm^3/h$, 200 mmAq 조건에서 가스 누입, 누출 없이 안정적으로 공급되었다.
석탄 가스화에서 유도된 합성가스는 합성반응 공정을 통하여 합성석유, 메탄올(& DME), 합성천연가스(SNG) 등의 다양한 화학원료를 제조할 수 있어 이의 활용이 점차적으로 확대될 것이다. 이 중 SNG 공정의 경우, 석탄가스화기에서 생산된 합성가스는 집진, 탈황, 수성가스전환($H_2$/CO 비를 조절), $CO_2$ 제거 등의 공정을 거쳐 메탄화 반응기로 유도되는데, 메탄화 반응에서 $CO_2$가 반응에 참여하면 탄소포집 및 저장(CCS)의 부담을 크게 줄일 수 있어 이에 대한 관심이 커지고 있다. 특히, 상업용으로 활용되고 있는 단열반응기를 직렬로 연결할 경우, 메탄화반응의 발열로 인한 반응기내의 온도 상승으로 $CO_2$가 생성되는데 이후의 2차 또는 3차의 단열반응기에서 $CO_2$ 수소화반응이 진행되면 최종 생성물인 메탄의 수율이 증가하며, 뿐만아니라 생성물 중 포함된 수소의 농도를 낮출 수 있는 장점을 가지게 된다. 따라서, 본 연구에서는 Ni계 촉매를 사용하여 풍부한 $H_2$ 분위기에서 Fe를 첨가하여 이의 함량이 $CO_2$ 수소화반응의 탄소 전환율과 생성되는 메탄의 수율에 미치는 영향을 고찰하였다.
실제 규모의 반밀폐 교반통기식 퇴비화 시스템에서 돈분과 톱밥의 혼합물을 퇴비화하는 과정에서 발생하는 암모니아가스의 탈취처리를 위하여 개방식 바이오필터 시스템을 제작하고 바이오필터로서 부숙퇴비를 이용하여 탈취시험을 수행하였다. 퇴비화 및 탈취과정에서 재료의 이화학적 특성 및 암모니아가스의 발생량을 측정하여 퇴비화의 특성 및 바이오필터 시스템의 성능을 분석하였다. 바이오필터의 암모니아가스 탈취효율은 2개월 평균 84%로 나타났으며 탈취재를 통과한 후의 암모니아가스의 농도는 최대 45ppm 이하로 나타나 허용농도 (50ppm) 범위에 있었다. 부숙퇴비는 교반통기식 퇴비화 시스템에서 발생하는 암모니아가스의 탈취재로 활용할 수 있는 것으로 나타났다.
발열량이 낮은 저등급 석탄이나 황함량이 많은 petroleum-coke는 그 이용이 제한적이지만 공급이 풍부하여 잠재력이 큰 에너지원이므로, 가스화공정에 적용하여 고급연료인 수소나 액체연료를 생산할 수 있다. 본 연구에서는 상압의 열천칭 반응기(thermobalance)에서 wood chip, 저등급 석탄인 갈탄, 역청탄, 무연탄, pet-coke의 수증기 가스화 반응특성을 조사하였다. 가스화 온도 $600{\sim}850^{\circ}C$, 수증기 분압 30~90 kPa의 범위에서 조업변수들이 가스화반응속도에 미치는 영향을 조사하였다. 기체-고체 반응모델로서 modified volumetric reaction model을 적용하여 가스화반응의 거동을 묘사하고 가스화공정에 필수적인 kinetic 정보를 도출하였다. 저등급탄인 갈탄과 바이오매스인 wood chip은 휘발분 함량도 높고 비교적 높은 가스화반응속도를 보여 가스화반응공정에 적합한 연료이다. Arrhenius plot으로부터 활성화에너지는 wood chip, 갈탄, 역청탄, 무연탄, pet-coke에 대해 각각 260.3, 167.9, 134.6, 82.2, 168.9 kJ/mol으로 구해졌다. 각 연료에 대하여 수증기 가스화반응의 반응차수를 결정하였으며, 가스화공정 설계의 기초데이타로서 겉보기 반응속도식을 제시하였다.
석탄 열분해 공정은 석탄의 종류와 산지에 따른 변화가 커서 반응특성을 석탄의 모든 종류에 일반화시키기는 어려우며, 열분해, 가스화 및 연소현상이 동시에 발생하므로 석탄의 종류에 따라 운전조건을 변화시켜 실험장치로부터 최적의 반응 조건을 찾는 것이 중요하다. 본 연구에서는 키데코탄을 대상으로 압력 $2kg_{f}/cm^{2}$ 온도 $735{\sim}831^{\circ}C$의 가압유동층 반응기에서 가스화 반응을 수행하였으며 스팀공급량, 석탄공급량, 공기공급량 등 실험 변수에 따른 가스화 반응의 변화를 관찰하였다. 또한 여러 실험변수들의 변화에 따른 생성가스 성분의 변화를 정량적으로 분석하고, 생성가스 중 $H_{2}$와 CO의 농도를 기준으로 최적의 반응 조건을 결정하였다. 본 실험에서의 최적의 반응 조건은 공기/석탄 비 4.45, 스팀/석탄 비 0.21이었다. 가스화 반응보다 연소반응이 활발하게 일어나면 반응온도가 급격히 증가하므로 안정적인 가스화를 위하여 석탄과 스팀의 주입속도 조절이 매우 중요하였다. 연속운전을 위한 안정적인 운전조건에서 생산되는 발생가스의 CO의 농도는 약 18%, $H_{2}$의 농도는 약 17%였다.
정유공장으로부터 발생하는 중잔사유를 이용하는 가스화 복합발전 플랜트에 대한 공정모사를 수행하였다. 가스화 복합사이클의 발전계통을 모델링하기 위해 본 연구는 MS7001FA 가스터빈이 공기분리장치와 연계되어 있고, 공기분리장치를 위한 공기 추출과 공기분리장치로 부터의 질소희석이 이루어진다고 가정하였다 가스터빈의 폐열은 삼중압력의 페열회수 증기발생장치로부터 회수하였다. 가스터빈의 합성가스 연료는 중잔사유가 Shell 가스화 및 Sulfinol-SCOT-Claus 공정을 거쳐 발생되는 것으로 가정하였다. 공정 최적화 결과로부터, 가스화 복합사이클의 효율이, 질소 희석이 없는 경우와 있는 경우에 대해, 공기추출비 20% 또는 40∼60%에서 가장 우수했다. 그리고, 연소지의 질소희석은 NOx 저감에 매우 바람직하고 현저한 효과를 가져오나, 반면에 가스터빈의 운전조건을 써지 조건에 가깝게 이동시킴을 알 수 있었다.
미곡종합처리장에서 발생되는 농업부산물인 왕겨는 대부분 퇴비의 재료로 활용되고 있으며, 수익성이 없는 것으로 알려져 있다. 근래에 화석자원의 고갈이 진행되면서, 왕겨, 볏짚을 포함한 농업부산물은 화석연료와 달리 재생이 가능하고 지속 가능한 자원으로 각광을 받고 있다. 바이오매스를 이용하는 신재생에너지 기술로는 생물학적, 열화학적, 물리적 변환 기술 등이 있다. 그중 열화학적 변환 기술은 반응시간이 짧고, 단위부피당 처리량이 높으며 공정상의 폐기물이 적은 장점을 지니고 있어 왕겨의 에너지 활용에 효율적인 기술로 알려져 있다. 왕겨의 열분해 가스화는 CO, $H_2$, $CO_2$, 및 $CH_4$ 가스가 주성분인 합성가스로 전환되는 것을 말하며, 생산된 합성가스는 가스엔진의 발전 연료로 사용될 수 있다. 본 연구에서는 농업부산물인 왕겨를 이용한 열분해 가스화기에서 발생된 합성가스를 정제한 후, 20kW급 가스엔진을 적용하여 합성가스 에너지 활용특성에 관하여 고찰하였다. 그 결과 왕겨의 열분해/가스화반응에 의해 발생된 합성가스를 가스엔진으로 안정적으로 공급하였으며,16kw의 전력이 생산되는 것으로 나타났다.
ASPEN 코드를 이용하여 석탄가스화기에 영향을 주는 온도, 압력, 산화제 및 증기를 변수로 선택하여 각 변수의 변화에 따른 가스화기의 온도 및 생성가스의 조성 변화를 살펴보았다. 석탄가스화기는 combustion zone, char gasification zone 및 gas shift reaction zone의 3부분으로 나뉘어 각 영역의 특성에 맞게 모사 되었다. 온도와 산화제는 석탄가스화기에 커다란 영향을 주는 요소로 나타났고, 압력과 증기 또한 주요 변수인 것으로 나타났다. 본 연구의 궁극적 목적은 석탄가스화기의 운전 조건을 최적화하는데 있다.
석탄의 가스화는 촉매 도입 시 온순 조건에서 가능하나, 석탄 내 회분에 의한 비활성화에 의해 반복적인 촉매 활용이 힘들다. 이에 본 연구에서는 삼화 원탄에서 회분을 제거하여 삼화 무회분탄(ash-free coal, AFC)을 제조한 후 가스화 반응성을 원탄과 비교하여 알아보았다. 우선 원탄을 대상으로 고정층 반응기에서 수증기 공급량, 공간 속도(space velocity), 온도 및 촉매를 변수로서 가스화 조건을 결정하였다. 고체상 혼합법으로 다양한 촉매 도입 시, 유동성을 갖는 $K_2CO_3$가 가장 높은 활성을 보였다. 무회분탄은 원탄보다 낮은 반응성을 보였으며, 이는 용매(1-methylnaphthalene, 1-MN)를 이용한 고온 추출 및 건조 공정 중에 소모된 산소 기능기 함량과 증가된 탄화도(carbonization)에 기인한다. $K_2CO_3$ 가 혼합된 무회분탄의 반응성은 급격히 증가하여 낮은 온도 ($700^{\circ}C$)에서도 높은 전환율을 보였다. 이때 $H_2/CO$와 $CO_2/CO$ 비율도 증가하는데, 이는 촉매에 의해 수성가스전환(water-gas shift) 반응이 활성화됨에 기인한다. 본 연구에서는 무회분탄의 저온 촉매 가스화 반응을 통해 석탄 가스화 공정의 경제성이 개선될 수 있음을 확인하였다.
상용공정 모사기인 PRO-II를 이용하여 석탄 가스화에 의한 수소 제조공정 개념설계를 수행 하였다. 이 공정은 공기분리(ASU), 석탄가스화, 가스정제, 고온 WGS 반응, 저온 WGS 반응, 수분제거, $H_2$분리, $CO_2$ 분리, $CH_4$ 분리(PSA) 등으로 구성되어 있다. 가스화기의 모사조건은 온도 $1200{\sim}1500^{\circ}C$, 압력 $15{\sim}30atm$, 공급몰비 C:$H_2O$:$O_2$=1:0.5$\sim$1:0.25$\sim$0.5로 하였으며, 정제공정의 온도와 압력은 각각 $550^{\circ}C$, 24.5atm으로 하였다. 생성된 합성가스는 WGS(HTS($400^{\circ}C$, 24atm), LTS($250^{\circ}C$, 23.5atm)) 반응을 거쳐 고순도 수소로 분리정제된다. 석탄을 10ton/day으로 공급하였을 때, 804.0kmol/day의 수소가 생성되었으며, 이때 가스화기 조건은 $1500^{\circ}C$, 25atm, 공급몰비 C:$H_2O$:$O_2$ = 1:0.58:0.43이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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