The purpose of the study is to investigate the effect of additive catalyst according to the thermal aging of vanadia SCR catalysts. At a fresh condition, the $3V_2O_5-5WO_5-92TiO_2$ SCR showed the highest NOx conversion rate of about 30%, the performance of 5 kinds of SCR to which additive catalysts were added was not improved due to the insignificant effect of acid site control. For catalysts aged for 12h at $700^{\circ}C$, the SCR to which 3wt% Zeolite was added decreased in NOx conversion rate by 2.5% on average compared to the fresh SCR, it showed higher thermal durability than other additive catalyst. For 3Zeolite with high performance of NOx conversion rate during thermal aging, the Zeolite with stronger durability at a high temperature than other 5 kinds of SCR catalysts decreased the sintering of catalysts.
본 연구는 다양한 산업공정의 배가스 중 대표적인 활성저하 물질로 알려진 알칼리 금속[Na(Sodium)과 K(Potassium)]이 V/W/TiO2 촉매의 NH3-SCR 반응에 미치는 영향을 확인 하였다. 이에 따른 활성 저하 원인을 규명하고자 NO, NH3-TPD, DRIFT, H2-TPR 분석을 수행 하였다. 그 결과, 각 알칼리 금속은 촉매 피독으로 작용하여 NH3 흡착양이 저하되고, Na과 K은 촉매의 반응 활성에 기여하는 L산점과 B산점을 감소시켜 SCR 반응을 저하시킨다. H2-TPR 분석을 통하여 알칼리 금속은 V-O-V (bridge oxygen bond)와 V=O (terminal bond)의 환원 온도에 영향을 끼쳐, 환원 온도가 고온으로 올라가기 때문에 활성 저하 원인으로 판단된다.
가혹한 조건에서도 사용할 수 있도록 촉매의 강도세기를 증진시키기 위해 다양하게 촉매를 개질하였다. SCR촉매는 바인더와 분산제를 이용하여 개질하였으며 고정층반응기에서 실험하였다. 개질된 촉매에 대한 수소이용정도, 암모니아 흡착정도를 FT-IR과 $H_2$-TPR을 이용하여 측정하였다. 2.3g의 바인더, 4.7g의 에탄올 그리고 0.1g의 분산제가 SCR촉매에 적절하게 침지된 경우 촉매 강도세기에 있어 약 12%의 증가가 있었다. 그러나 촉매의 강도세기가 증가하는 것에 반해 SCR촉매의 효율은 2~10% 감소하는 경향을 보였다. 그리고 바인더, 분산제, $SiO_2$용액으로 구성된 혼합용액을 촉매에 침지시킬 경우, 촉매의 질소산화물 전환율은 다소 감소하였다. 이는 SCR 반응에 있어 활성점 역할을 하는 Bronsted 산점과 Lewis 산점이 $SiO_2$에 의해 감소하기 때문인 것으로 판단된다.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제37권8호
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pp.855-861
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2013
저온에서 NOx 저감률이 높은 작은 기공을 갖는 Cu-chabazite SCR 촉매는 150 에서 $300^{\circ}C$ 범위의 낮은 배기가스 온도를 갖는 박용 디젤엔진에 적용성이 높다. 불행하게도, 박용디젤엔진용 연료는 체적베이스로 1.5% 이상의 높은 레벨의 황을 함유 할 수 있다. 이것은 공연비 50:1로 엔진 운전시에 배기가스에 이산화황의 레벨이 500 ppm에 해당된다. 배기가스에 포함되어 있는 높은 레벨의 이산화황은 Cu-chabazite SCR 촉매의 NOx 저감률을 감소시키는 역할을 할 수 있다. 본 연구에서는 Cu-chabazite SCR촉매의 황 피독에 의한 NOx 저감 성능을 연구하기 위하여 벤치플로 시스템을 구축하였다. Cu-chabazite SCR 촉매를 황 피독 시키기 위하여 5% 이산화탄소, 14% 산소, 5% 물과 나머지 질소로 만들어진 배기가스에 500 ppm의 이산화황을 각각 150, 200, 250, $300^{\circ}C$에서 2시간씩 노출 시켰다. 황 피독후 Cu-chabazite SCR 촉매의 불활성 한계를 측정하기 위하여 저온(150~$300^{\circ}C$)에서 NOx 저감 성능을 평가하였다. 또한, 600 과 $700^{\circ}C$에서 각각 30분씩 탈황 작업을 수행하여, 황 피독된 Cu-chabazite SCR 촉매의 NOx 저감 성능이 회복될 수 있는 온도를 결정하였다.
이 논문에서는 디젤자동차용 LNT와 SCR 촉매의 NO, $NH_3$ 흡착 및 탈리의 기본 특성과 수열화 온도와 시간 및 정량화된 황피독 농도에 대한 de-$NO_x$ 촉매의 내구성을 평가하였다. LNT 촉매는 열적으로 열화됨에 따라 Pt 및 Ba의 소결 및 응집으로 활성이 떨어져 $NO_x$ 전환율은 감소하였다. 반면에 Pt의 비활성화로 중간생성물인 $NH_3$ 생성량은 증가하였으며, 이때 생성된 $NH_3$는 LNT+SCR 복합시스템의 SCR 촉매의 환원제 역할을 담당한다. 1.0 g/L 이상의 황이 피독된 LNT 촉매는 탈황을 하여도 질소 산화물 흡장물질(Ba) 의 성능이 회복이 되지 않아 $NO_x$ 전환율은 회복되지 않았으며, 탈황 후 Pt 재활성화로 인해 NO2 및 SCR 환원제인 $NH_3$ 생성량은 증가하였다. SCR 촉매의 $NO_x$ 전환율은 $700^{\circ}C$ 36h, $800^{\circ}C$ 24h로 수열화 시킨 촉매는 전이금속 입자 성장 및 zeolite 구조 파괴로 인하여 급격하게 떨어졌으며, 0.36 g/L 황 피독된 촉매는 zeolite가 가지는 강산성 특정으로 내피독성이 강하여 탈황시 $NO_x$ 전환율은 회복되었다.
아산화질소(N2O)는 6대 온실가스 중 하나로 이산화탄소(CO2)의 310배에 해당하는 지구온난화지수(global warming potential, GWP)를 나타내어 N2O를 저감하는 것은 필수적이다. 선택적 촉매환원법(selective catalytic reduction, SCR)은 대기오염 물질의 하나인 NOx의 제거를 위해 암모니아를 환원제로 사용하여 무해한 N2 및 H2O로 전환하는 기술로 높은 탈질효율을 나타낸다. 본 연구에서는 NH3-SCR반응에서 스팀 처리된 Fe-BEA 촉매가 활성에 미치는 영향을 조사하기 위하여 Fe-BEA 촉매는 Fe를 이온교환하기 전, 고정층 반응기로 100 ℃에서 2 h 동안 스팀 처리 되었다. 제조된 촉매의 NH3-SCR반응 테스트는 고정층 반응기로 WHSV = 180 h-1, 370 ~ 400 ℃에서 수행되었다. 100 ℃에서 스팀 처리된 Fe-BEA(100) 촉매가 370 ~ 390℃에서 Fe-BEA 촉매보다 다소 높은 활성을 나타내었다. NH3-SCR 활성에 영향을 주는 원인을 파악하기 위하여 제조된 촉매는 BET, ICP, NH3-TPD, H2-TPR, 27Al MAS NMR을 통하여 특성분석 되었다. H2-TPR결과를 통해 Fe-BEA(100) 촉매가 Fe-BEA 촉매 보다 isolated Fe3+의 환원이 더 많이 일어난 것을 확인하였으며, 스팀 처리는 활성종인 isolated Fe3+의 양을 늘려주어 활성이 증가한 것으로 판단된다.
In this paper, we establish several geometric characterizations focusing on the relationship between the squared norm of the second fundamental form and the warping function of SCR-lightlike warped product submanifolds in an indefinite Kaehler manifold. In particular, we find an estimate for the squared norm of the second fundamental form h in terms of the Hessian of the warping function λ for SCR-lightlike warped product submanifolds of an indefinite complex space form. Consequently, we derive an optimal inequality, namely $${\parallel}h{\parallel}^2{\geq}2q\{{\Delta}(ln{\lambda})+{\parallel}{\nabla}(ln{\lambda}){\parallel}^2+\frac{c}{2}p\}$$, for SCR-lightlike warped product submanifolds in an indefinite complex space form. We also provide one non-trivial example for this class of warped products in an indefinite Kaehler manifold.
In this study, numerical experiments were carried out to estimate the SCR De-NOx performance in DOC plus SCR systems. The SCR De-NOx phenomena are described by Langmuir-Hinshelwood reaction scheme. After validating the present approach by comparing the present results with the experimental results, such various parameters as space velocity, $H_2O$ concentration, $NO_2$/NOx ratio and relative volume of DOC are explored to increase the SCR De-NOx performance. The results indicate that SCR De-NOx performance largely depends on space velocity and $NO_2$/NOx ratio, especially below $200^{\circ}C$. SCR De-NOx performance is seriously affected by relative volume of DOC with SCR due to increasing in $NO_2$/NOx ratio at below $250^{\circ}C$.
본 연구에서는, 실제 $150000Nm^3/hr$ 규모의 연소로에서 운전된 $VO_x/TiO_2$ SCR 촉매의 활성저하 원인을 규명하고자 XRD, BET, AES ICP, $H_2$-TPR, $NH_3$-TPD 분석을 수행하였다. $TiO_2$의 상전이 및 $VO_x$의 결정화가 발생하지 않았기 때문에 열에 의한 촉매의 활성저하는 없는 것으로 나타났다. 반면, 성분 분석결과 S의 함량이 검출되지 않고 Ca이 다량 검출됨에 따라 $SO_2$에 의한 피독이 아닌 Ca에 의한 피독이 발생하였음을 확인하였으며 이러한 Ca의 피독은 $NH_3$의 흡착량을 감소시켜 반응활성을 감소시키는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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