Characteristics of Adsorption, Desorption of Exhaust Gases and Deactivation of LNT and SCR Catalysts for Diesel Vehicles

디젤 자동차용 LNT, SCR 촉매의 배출가스 흡착, 탈리 및 열화 특성

  • Received : 2010.06.30
  • Accepted : 2010.11.02
  • Published : 2010.12.31

Abstract

이 논문에서는 디젤자동차용 LNT와 SCR 촉매의 NO, $NH_3$ 흡착 및 탈리의 기본 특성과 수열화 온도와 시간 및 정량화된 황피독 농도에 대한 de-$NO_x$ 촉매의 내구성을 평가하였다. LNT 촉매는 열적으로 열화됨에 따라 Pt 및 Ba의 소결 및 응집으로 활성이 떨어져 $NO_x$ 전환율은 감소하였다. 반면에 Pt의 비활성화로 중간생성물인 $NH_3$ 생성량은 증가하였으며, 이때 생성된 $NH_3$는 LNT+SCR 복합시스템의 SCR 촉매의 환원제 역할을 담당한다. 1.0 g/L 이상의 황이 피독된 LNT 촉매는 탈황을 하여도 질소 산화물 흡장물질(Ba) 의 성능이 회복이 되지 않아 $NO_x$ 전환율은 회복되지 않았으며, 탈황 후 Pt 재활성화로 인해 NO2 및 SCR 환원제인 $NH_3$ 생성량은 증가하였다. SCR 촉매의 $NO_x$ 전환율은 $700^{\circ}C$ 36h, $800^{\circ}C$ 24h로 수열화 시킨 촉매는 전이금속 입자 성장 및 zeolite 구조 파괴로 인하여 급격하게 떨어졌으며, 0.36 g/L 황 피독된 촉매는 zeolite가 가지는 강산성 특정으로 내피독성이 강하여 탈황시 $NO_x$ 전환율은 회복되었다.

Keywords

References

  1. T. Morita, N. Suzuki, N. Satoh, K. Wada, and. H. Ohno, 2007, "Study on low $NO_x$ emission control using newly developed lean $NO_x$ catalyst for Diesel engines", SAE 2007-01-0239.
  2. B. West, S. Huff, J. Parks, S. Lewis, J. S. Choi, W. Partridge, and J. Storey, 2004, "Assessing reductant chemistry during in-cylinder regeneration of Diesel lean $NO_x$ trap", SAE 2004-01-3023.
  3. C. H. Lee, and B. C. Choi, 2007, "Reduction characteristics of $NO_x$ storage catalyst for lean-burn natural gas vehicles", International Journal of Automotive Technology, Vol. 8, pp. 667-674.
  4. M. Koebel, M. Elsener, and M. Kleemann, 2000, " Urea-SCR; a promising technique to reduce $NO_x$ emissions from automotive diesel engines", Catalysis Today, Vol. 59, pp. 335-345. https://doi.org/10.1016/S0920-5861(00)00299-6
  5. G. Cavataio, J. W. Girad, and C. K. Lambert, 2009, "Cu/Zeolite SCR on high porosity filters: laboratory and engine performance evaluations", SAE, 2009-01-0897.
  6. A. Grossale, I. Nova, and E. Tronconi, 2008, "Study of Fe-Zeolite based system as $NH_3$-SCR catalyst for diesel exhaust aftertreatment", Catalysis Today, Vol. 136, pp. 18-27. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2007.10.117
  7. N. W. Cant, and M. J. Patterson, 2002, "The storage of nitrogen oxides on alumina-supported barium oxide" Catalysis Today, Vol. 73, pp. 271-278. https://doi.org/10.1016/S0920-5861(02)00010-X
  8. L. Lietti, P. Forzatti, I. Nova, and E. Tronconi, 2001, "$NO_x$ storage reduction over Pt-Ba/Υ-$Al_2O_3$ catalyst", Journal of Catalysis, Vol. 204, pp. 175-191. https://doi.org/10.1006/jcat.2001.3370
  9. H. Abdulhamid, E. Fridell, and M. Skoglundh, 2006, "The reduction phase in NO storage catalysis: Effect of type of precious metal and reducing agent", Applied Catalysis B:, Vol. 62, pp. 319-328. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2005.08.014
  10. H. S. Fogler, 2006, "Elements of Chemical Reaction Engineering", pp. 714.
  11. N. W. Cant, M. J. Patterson, 2002, "The storage of nitrogen oxides on alumina-supported barium oxide", Catalysis Today, Vol 73, pp. 271-278. https://doi.org/10.1016/S0920-5861(02)00010-X
  12. N. Viswanadham, L. Dixit, J. K. Gupta, M. O. Garg, 2006, "Effect of acidity and porosity changes of the dealuminated mordenites on n-hexane isomerization", Journal of Molecular Catalysis A;, 258, pp. 15-21. https://doi.org/10.1016/j.molcata.2006.04.067
  13. J. Y. Park, C. H. Lee, and S. K. Kim, 1996, " The effect of dealumination on the structure and acidity of SAPO-11 molecular sieve", Journal of Korean Chemical Society, Vol. 40, pp. 3-7.
  14. Y. Cheng, C. Montreuil, G. Cavataio, and C. Lambert, 2009, "The Effects of $SO_2$ and $SO_3$ poisoning on Cu/Zeolite SCR catalysts", SAE 2009-01-0898.