전라북도 전주시 지역의 만경강 하천변 충적 대수층에 심도 30m까지 설치된 다중 심도 관정을 이용하여 산화-환원 환경과 관련된 지하수의 생물지구화학적 특성을 조사하였다. 대체로 용존 산소(DO)가 1 mg/L이하의 혐기성 환경이 지배적이었으며, 10-20m 구간에서는 높은 농도의 Fe($14{\sim}37mg/L$)와 Mn($1{\sim}4mg/L$)이 나타나고 그 하부에서는 S(-II) 이온이 검출되었다. 용존 Fe와 Mn이 높은 구간에서는 $O_2,\;NO_3$가 거의 없고, 퇴적물내의 Fe와 Mn의 함량은 심도에 따라 큰 차이 없이 분포하고 있어 전자수용체로서 이용된 Fe(III), Mn(IV)의 환원에 의해 지하수내의 용존 Fe와 Mn의 농도가 높아진 것으로 볼 수 있다. 용존 농도에서 Mn이 Fe에 비해 상대적으로 농도가 높게 나타나는 구간이 더 넓다. 환원 과정에서 전자공여체(electron donor)로 이용될 수 있는 유기 탄소(DOC) 농도가 지하수면 부근에서 급격히 감소하는 것으로 보아 지하수내 유기물은 상부에서 유입되는 것으로 보인다. 20m 하부에서는 $SO_4$가 감소하고 S(-II) 이온이 검출되는 것으로 보아 상부 구간보다는 하부구간에서 $SO_4$ 환원작용이 활발함을 지시한다. 여러 산화-환원쌍으로부터 계산된 산화-환원 전위는 Fe를 포함하는 쌍들간을 제외하고는 모두 일치하지 않아 전체적으로 산화-환원적으로 비평형 상태에 있다고 볼 수 있다. 지하수면 부근을 제외하고는 siderite, rhodochrosite 등의 탄산염 광물의 포화지수가 -2에서 +1의 범위를 보여 이들 광물에 의해 각각 Fe(II), Mn(II) 이온의 농도가 지하수내에서 조절될 수 있음을 보여주며, 20m 하부 심도 구간에서 S(-II) 이온이 검출되는 지점에서는 Fe(II)의 경우 FeS 광물에 의해서도 농도가 조절될 수 있다.
폐금속광산과 비위생매립지로 인하여 중금속으로 오염된 지하수를 처리하기 위해 FeS를 이용한 투과성반응벽체(Permeable Reactive Barriers; PRBs)를 이용한다면 효과적인 결과를 보일 것으로 예상되어 FeS를 PRB 매질로 사용하기 위한 연구를 수행하였다. 컬럼 실험에 앞서 반응 매질들의 중금속 제거 특성을 알바보고자 합성 나노 FeS, 원석 FeS, 경량기포콘크리트에 대하여 96시간까지 인공중금속오염지하수와 반응을 시키는 회분식 실험을 수행하였다. 3가지 매질 모두 pH 6 이상에서 평형을 이뤘으며, 합성 나노 FeS는 반응 1시간 이후부터 평형상태에 가까워졌다. 중금속 제거효율은 합성 나노 FeS가 반응 1시간에 As와 Ni를 제외한 모든 중금속 제거율이 99% 이상으로 다른 매질에 비하여 상대적으로 빠른 제거 속도와 높은 효율을 나타내었다. 컬럼실험 결과 합성 나노 FeS로 피복된 경량기포콘크리트로 충진된 컬럼은 회분식 실험과 같은 결과로 나타났으며, 원석 FeS로 충진된 컬럼에서는 초반에 Ni을 제외한 모든 중금속이 99%이상 제거되었으나 pH는 약 9.20에서 평형을 이루었다. 본 연구에서 나타난 결과를 종합하였을 때 다양한 중금속으로 오염되어 있는 지하수를 처리하기 위한 방법으로 별도의 pH 조절이 필요 없는 합성 나노 FeS로 피복된 경량기포콘크리트를 이용한 투과성반응벽체의 적용은 매우 효과적인 것으로 판단된다.
보오크사이트로부터 알루미나를 생산하는 Bayer 공정 부산물인 레드머드는 높은 pH와 나트륨(Na)의 함량으로 폐기물로 분류되어, 발생량을 줄이거나 재활용하는 공정의 개발은 환경적으로 중요한 이슈이다. 본 연구에서는 레드머드 내 다량 함유된 철(Fe)을 자원가치를 갖는 품위(56wt.%) 이상으로 향상시키고자 레드머드에 활성탄과 황을 혼합하여 마이크로웨이브 가열 시험을 수행하였다. 가열 소성과정에서 레드머드 혼합물 분말시료는 유리화된 다공성 구조의 결합체로 변화되었으며, X-선 회절분석을 통하여 산출물은 침철석, 영가철(Fe0, iron), 자류철석(Fe1-xS) 및 황철석(FeS2) 등으로 구성됨을 확인하였다. 가열 소성 결과물은 왕수분해를 통하여 Fe을 용해시키고, NaCl을 첨가하여 Fe을 침전 회수하였다. 레드머드 내 Fe의 회수는 시험 조건별로 상이하게 나타났으며, 단순히 레드머드를 마이크로웨이브 가열한 시료 내 Fe은 그 함량이 49.0wt.% 였다. 그러나, 활성탄을 첨가한 시료 및 활성탄과 황을 첨가한 레드머드 시료의 가열 소성 결과물 내 Fe의 함량은 각각 58.0wt.%, 59.5wt.% 로서 철 자원가치 품위인 56wt.%를 초과하였다.
Reactive reductants of cement/Fe(II) systems in dechlorinating chlorinated hydrocarbons have not been identified. The previous studies showed that a hematite/CaO/Fe(II) system had TCE degradation characteristics similar to those of cement/Fe(II) systems with regard to degradation kinetics and that lime (CaO) plays an important role in enhancing the reactivity for TCE dechlorination. The current study shows identified the formation of gypsum ($CaSO_4$) in the hematite/CaO/$FeSO_4$ system through the XRD analysis. The amounts of the gypsum increased with increment of the initial CaO dose. However, when CaO in the hematite/CaO/$FeSO_4$ system was replaced with gypsum, TCE degradation was not observed. Ca-removed Portland cement extracts (CPCX) in combination with $FeSO_4(CPCX/FeSO_4)$ showed no TCE degradation. On the other hands, the Portland cement extracts (PCX) in the presence of $FeSO_4(PCX/FeSO_4)$ and CPCX/CaO/$FeSO_4$ systems degraded 0.2 mM TCE within 5 days, indicating that CaO also played an important role dechlorination reactions in the systems. The pseudo-first-order rate constants (k) of the CPCX/CaO/$FeSO_4$ systems were 0.20, 0.24, and 0.72 $day^{-1}$, when the CaO dosages were 25, 50 and 75 g/L, respectively. The XRD analyses showed identified the common peaks having the d-values of 3.02, 2.27, and 1.87 in the reaction systems that showed TCE degradation. However, it was not possible to clearly identify the crystalline minerals having the three peaks from the references in JCPDS cards. This study reveals that the reactive agents in the cement/Fe(II) and the hematite/Fe(II) systems are likely to be those containing CaO and Fe(II).
In the ceramics of PFN-PFW system modified with MnO2 dielectric properties and the relation of its microstructure have been investigated. The amount of MnO2 variations was 0, 0.05, 0.1, 0.15, 0.2, 0.25 and 0.3 mol%, respectively. In the result of the microstructure and electrical properties, the solid solution range of MnO2 was 0.15 mol%.
The ferrites, CuFe2O4 and SrFe12O129, were applied to decompose H2O for H2 generation. The ferrites prepared by the coprecipitation were reduced by CH4 gas to make the oxygen deficient ferrite. H2O was decomposed to form H2 by the oxygen deficient iron oxide, and the decomposition reactions were accelerated by the addition of divalent metals such as Cu and Sr in the ferrites. The spinel type CuFe2O4 containing a relatively large amount of divalent metals was more effective to H2 generation than magnetoplumbite type SrFe12O19 in H2O decomposition.
석류석 구조에서, 양이온이 점할 수 있는 구조적 위치는 사면체, 팔면체 및 이들과 능을 공유하고 있는 배위다면체의 중심 등이다. 이들 중, 사면체의 자리를 차지하는 양이온의 크기는 석류석의 단위포의 크기와 밀접한 관계를 가진다. 따라서 4-배위 자리에 비교적 이온반경이 큰 철을 함유하고 있는 석류석은 방사성 폐기물 내에 함유된 비교적 이온반경이 큰 악티나이드 원소를 고정시키기 위한 유망한 매트릭스로써 고려될 수 있다. 따라서 본 연구에서는 $Ca_{1.5}GdCe_{0.5}ZrFeFe_3O_{12}$인 조성을 가진 석류석을 합성하여 이들의 상평형 관계 및 특성을 연구하였다. 혼합된 시료는 $200{\~}400{\cal}kg/{\cal}cm^2$의 압력으로 성형한 후, $1100{\~}1400^{\circ}C$ 범위에서 온도 및 분위기를 변화시키면서 소결하였으며, 합성된 시료는 XRD 및 SEM/EDS를 사용하여 상분석과 정량분석을 실시하였다. 실험결과, 석류석은 소결온도 $1300^{\circ}C$에서 최적의 합성상을 얻을 수 있었지만, 미량의 페로브스카이트 및 미지의 상이 공존하였다. 석류석과 페로브스카이트의 화학조성은 각각 $[Ca_{l.2-1.8}Gd_{0.9-1.4}Ce_{0.3-0.5}]^{VIII}[Zr_{0.8-1.3}Fe_{0.7-1.2}]^{VI}[Fe_{2.9-3.1}]^{IV}O_{12}$ 및 $Ca_{0.1-0.5}Gd_{0.0-0.8}Ce_{0.1-0.5}\;Zr_{0.0-0.2}Fe_{0.9-1.1}O_3$ 이었다. 특히 화학양론적 조성과 비교 시, 합성된 석류석의 8-배위 자리를 점하고 있는 Ca의 초과 및 Ce의 결핍된 양상을 보였다. 이는 6-배위 자리에서의 Zr 및 Fe의 화학조성과 밀접한 관계를 지닌다.
In order to treat the wastewater containing organic compound, pre-treatment system connected with MSP(molecular separation process) was investigated. With the aim of selecting an optimum process of Fenton's oxidation, removal efficiency of each process in the optimum reaction condition was recommended. The $Fe/H_{2}O_{2}$(ferric sulfate to hydrogen peroxide)reagent is referred to as the Fenton's regent, which produces hydroxyl radicals by the interaction of Fe with $H_{2}O_{2}$. The powerful oxidizing ability and extreme kinetic reactively of the hydroxyl radical was well established. Increasing dosage of $Fe/H_{2}O_{2}$ increased removal efficiency as molar ratio of $Fe/H_{2}O_{2}$ between 0.2 and 2.5. Optimum dosage of molar ratio was 1. The removal efficiency for reaction condition was increased as pH decreased when the molar ratio of $Fe/H_{2}O_{2}$ was 1.7. Fenton's oxidation was most efficient in the reaction time 35 min for complex wastewater. Also, coagulation aid experiments using kaolin resulted in 3% of kaolin dosage.
본 연구는 도시하수를 처리하는 혐기성 유동상 반응조(AFBR)의 유출수 내에 존재하는 황화물, 인을 제거하기 위한 후속 공정으로서 화학응집의 가능성을 평가하였다. pH 범위 5.9에서 7.2까지는 화학응집을 통한 황화물, 인 및 COD의 제거율에 큰 영향을 주지 않았다. 알칼리도의 요구량은 $Fe(OH)_3$를 형성 및 황화물과 인을 제거하기 위한 $Fe^{3+}$의 양을 통해 추정한다. 응집보조제 농도 2 mg/L에서 음이온성 폴리머는 플록의 크기와 침전성 면에서 가장 좋은 결과를 보였다. AFBR 유출수의 황화물을 제거하기 위해 투입한 응집제 주입비($Fe^{3+}/S^{2-}$)는 0.64로 인공폐수 실험을 통해 확인한 이론적인 응집제 주입비 0.67에 가까우나 황화물 제거율은 75.2%에 그쳤다. 이렇게 높은 응집제 주입비를 요구하는 이유는 인공폐수와는 다르게 AFBR 유출수에는 황화물, 인, 수산화이온, 중탄산염이 존재하고 $Fe^{3+}$와 경쟁적으로 반응하기 때문이다. 응집제 주입비 2.0에서 황화물과 인의 농도는 각각 0.1, 0.5 mg/L 이하로 감소했다. 응집제 주입량 50 mg $Fe^{3+}/L$에서 평균적인 유출수의 COD 농도는 80 mg/L로 대부분 용존성 COD로 구성되어 있고 제거율은 55%이다. 더 높은 COD 제거율을 얻기 위해서는 AFBR에서의 용존성 COD 제거율을 강화해야 한다. $Fe^{3+}$를 이용한 화학응집은 AFBR 유출수 내의 황화물, 인 및 COD를 동시에 제거할 수 있고, 이는 상대적으로 높은 처리수 수질을 요구하지 않는 나라의 기존 하수처리 공정을 대체할 수 있을 것이다.
Solid State Reaction법으로 $Ti_{0.96}Co_{0.02}Fe_{0.02}O_2$ 시료를 제조하였다. 각각의 시료를 $870^{\circ}C$, $900^{\circ}C$, $930^{\circ}C$로 24시간 열처리하였다. 이 때 Ti-getter의 유무를 통해 각각의 온도에서 Ti-getter에 따라 시료의 특성이 어떻게 변화하는지 관찰하고자 한다. 제작된 시료의 구조분석을 위해 시료의 분말 회절실험을 실시하였다. VSM을 이용하여 시료의 자성을 측정하고, 금속이온의 형태와 시료 내에서 cluster로 존재하는지 여부를 조사하기 위해 TEM과 SEM, EDS실험을 하였다. XRD pattern 분석결과, 결정구조는 tetragonal구조로써, 순수한 Rutil-$TiO_2$상이 주를 이루며, 2차상으로는 getter가 없을 때는 $Fe_2TiO_5$, 있을 때는 Fe가 관측되었다. 시료의 자성을 측정한 결과, getter가 없을 때는 $870^{\circ}C$일 때 자화값은 약 $0.025{\mu}B$/CoFe 정도로 강자성을 보이지만, $900^{\circ}C$와 $930^{\circ}C$에서는 강자성을 보이지 않는다. Ti-getter가 있을 때의 자화값은 $870^{\circ}C$에서는 약 $1.1\;{\mu}B$/CoFe, $900^{\circ}C$와 $930^{\circ}C$일 때는 $1.5\;{\mu}B$/CoFe 정도로 강자성을 보인다. 이러한 자성의 차이는 Ti-getter의 유무에 따른 2차상의 차이로 결정된 것으로 보인다. Titanium이 고온에서 산소와 질소, 공기 속의 수분과 쉽게 결합하는 성질을 가지고 있기 때문에 이것을 이용하면 좀 더 낮은 산소분압을 얻을 수 있다. 시료의 산소분압에 따라 자화값이나 원자 구조의 변화에 상당한 영향을 받게 되어 시료의 특성이 다르게 나타나는 것을 확인 할 수 있다. TEM과 SEM, EDS실험결과에서는 Co와 Fe가 골고루 분포하는 영역이 있는가 하면 Ti만 관측되는 부분도 존재했다. 시료의 Co와 Fe가 시료전체에 골고루 퍼져있는 것이 아니라 부분적으로 분포하고 있음을 확인 할 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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