In this study, we numerically investigated the effect of pressure (100-250 bar), temperature (274-288 K), and salinity (3.5% w/w electrolytes) on $CO_2$ hydrate dissolution rates in the ocean. Mass transfer equations and $CO_2$ solubility data were used to estimate the $CO_2$ hydrate dissolution rates. The higher pressure and lower temperature significantly reduced the $CO_2$ hydrate dissolution rates due to the increase of $CO_2$ particle density. In the high salinity condition, the rates of $CO_2$ hydrate dissolution were decreased compared to pure water control. This is due to decrease of $CO_2$ solubility in surrounding water, thus reducing the mass transfer of $CO_2$ from the hydrate particle to $CO_2$ under-saturated water. The results obtained from this study could provide fundamental knowledge to slow down or prevent the $CO_2$ hydrate dissolution for long-term stable $CO_2$ storage in the ocean as a form of $CO_2$ hydrate.
Gas hydrate is an inclusion compound consisting of water and low molecular weight gases, which are incorporated into the lattice structure of water. Owing to its promising aspect to application technologies, gas hydrate has been widely studied recently, especially $CO_2$ hydrate for the CCS (Carbon Capture and Storage) issue. The key point of $CO_2$ hydrate technology for the CCS is how to produce gas hydrate in an efficient and economic way. In this study, we have tried to study the characteristic of gas hydrate formation using micro-sized ice through an ultrasonic nozzle which generate 2.4 MHz frequency wave. $CO_2$ as a carrier gas brings micro-sized mist into low-temperature reactor, where the mist and carrier gas forms $CO_2$ hydrate under $-55^{\circ}C$ and atmospheric pressure condition and some part of the mist also remains unreacted micro-sized ice. Formed gas hydrate was average 10.7 of diameter at average. The starting ice particle was set to constant pressure to form $CO_2$ hydrate and the consumed amount of $CO_2$ gas was simultaneously measured to calculate the conversion of ice into gas hydrate. Results showed that the gas hydrate formation was highly suitable because of its extremely high gas-solid contact area, and the formation rate was also very high. Self-preservation effect of $CO_2$ hydrate was confirmed by the measurement of $CO_2$ hydrate powder at normal and at pressed state, which resulted that this kind of gas storage and transport could be feasible using $CO_2$ hydrate formation.
Korean Journal of Air-Conditioning and Refrigeration Engineering
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v.25
no.5
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pp.233-239
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2013
The Thermophysical properties of thermal conductivity, viscosity, and heat capacity for $CO_2$ slurry ($CO_2$ gas and $CO_2$-hydrate mixture) having a high gas phase volume fraction were predicted using the conventional mixture models and the TRAPP model under hydrate formation conditions. Based on the calculated thermophysical properties, the heat transfer coefficient and pressure drop of the $CO_2$ slurry in the tube were predicted. The thermal conductivity of $CO_2$ slurry ranged from 0.02 to 0.2 W/m-K, and the mixture viscosity was larger than that of pure $CO_2$ by 1.9~2.7 times. The heat capacity of $CO_2$ slurry ranged from 63 to 68% of that for pure $CO_2$. The predicted heat transfer coefficient of $CO_2$ slurry was 6 times higher than that of pure $CO_2$. In the separate model, the estimated pressure drop increased with an increase of $CO_2$-hydrate mole fraction, and was 60% of that of pure $CO_2$.
Korean Journal of Air-Conditioning and Refrigeration Engineering
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v.29
no.7
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pp.341-349
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2017
Formation and transportation of $CO_2$-hydrate slurry was conducted by circulating saturated water with $CO_2$ through a double-tube type heat exchanger which was cooled down by brine. The inner diameter and circulation length of the heat exchanger were 1 inch and 20 m, respectively. Water in tank was supersaturated by injected $CO_2$ and the operation pressure was maintained at 3,000 to 4,000 kPa with fluid-temperature of less than $9^{\circ}C$. $CO_2$ hydrate mass fraction was calculated based on density of $CO_2$-hydrate slurry mixture. Results showed that the $CO_2$-hydrate slurry could be circulated without blockage for 1 hr. Circulation status of the $CO_2$-hydrate slurry was also visualized.
Gas hydrate studies are attracting attention of many researchers as an innovative, economic and environmentally friendly technology when it is applied to $CO_2$ capture, transport, and storage. In this study, we investigated whether $CO_2$ hydrate shows the self-preservation effect or not, that is the key property for developing a novel $CO_2$ transport/storage method. Especially the degree of self-preservation effect for $CO_2$ hydrate was studied according to the particle size of $CO_2$ hydrate samples. We prepared three kinds of $CO_2$ hydrate samples varying their particle diameter as millimeter, micron and nano size and measured their change of weight at $-15{\sim}-30^{\circ}C$ under atmospheric pressure during 3 weeks. According to our experimental result, the lower temperature, larger particle size, and compact structure for higher density are the better conditions for obtaining self-preservation effect.
The emission of carbon dioxide from the burning of fossil fuels has been identified as a major contributor to green house emissions and subsequent global warming and climate changes. For these reasons, it is necessary to separate and recover $CO_2$ gas. A new process based on gas hydrate crystallization is proposed for the $CO_2$ separation/recovery of the gas mixture. In this study, gas hydrate from $CO_2/H_2$ gas mixtures was formed in a semi-batch stirred vessel at a constant pressure and temperature. This mixture is of interest to $CO_2$ separation and recovery in Integrated Coal Gasification (IGCC) plants. The impact of tetrahydrofuran (THF) on hydrate formation from the $CO_2/H_2$ was observed. The addition of THF not only reduced the equilibrium formation conditions significantly but also helped ease the formation of hydrates. This study illustrates the concept and provides the basic operations of the separation/recovery of $CO_2$ (pre-combustion capture) from a fuel gas ($CO_2/H_2$) mixture.
Thermodynamic measurements were performed to show the possibility of recovering $CO_2$ from fuel gas (the mixture of $CO_2$ and $H_2$) by forming gas hydrates with water where water was dispersed in the pores of silica gel particles having nominal 100 nm of pore diameter. The hydrate-phase equilibria for the ternary $CO_2+H_2$+water in pores were measured and $CO_2$ concentrations in vapor and hydrate phase were determined under the hydrate-vapor two phase region at constant 274.15 K. It was shown that the inhibition effect appeared due to silica gel pores, and the corresponding equilibrium dissociation pressures became higher than those of bulk water hydrates at a specific temperature. In addition, direct measurement of $CO_2$ content in the hydrate phase showed that the retrieved gas from the dissociation of hydrate contained more than 95 mol% of $CO_2$ when 42 mol% of $CO_2$ and balanced Hz mixture was applied. Compared with data obtained in case of bulk water hydrates, which showed just 83 mol% of $CO_2$ where 2-stage hydrate slurry reactor was intended to utilize this property, the hydrate formation in porous silica gel has enhanced the feasibility of $CO_2$ separation process. Hydrate formation as not for slurry but solid particle makes it possible to used fixed bed reactor, and can be a merit of well-understood technologies in the industrial field.
$CO_{2}$ ocean sequestration is one of the promising options to reduce $CO_{2}$ concentration in the atmosphere because the ocean has vast capacity for $CO_{2}$ absorption. Therefore, in the present investigation, calculations for solubility and dissolution behavior of liquid $CO_{2}$ droplets released at 1000 m and 1500 m deep in the ocean from a moving ship and a fixed pipeline have been carried out in order to estimate the $CO_{2}$ dissolution characteristics in the ocean. The results show liquid $CO_{2}$ becomes bubble at around 500 m in depth, and the solubility of seawater is about $5{\%}$ less than of pure water. Also, it is shown that the injection of liquid from a moving ship is a more effective method for dissolution than from a fixed pipeline, and the presence of hydrate on liquid $CO_{2}$ acts as a resistant layer in dissolving liquid $CO_{2}$.
Seo, Yu-Taek;Kang, Seong-Pil;Lee, Jae-Goo;Cha, Min-Jun;Lee, Huen
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2008.10a
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pp.188-191
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2008
There have been many methods for producing natural gas from gas hydrate reservoirs in permafrost and sea floor sediments. It is well knownthat the depressurization should be a best option for Class 1 gas hydrate deposit, which is composed of tow layers: hydrate bearing layer and an underlying free gas. However many of gas hydrate reservoirs in sea floor sediments are classified as Class 2 that is composed of gas hydrate layer and mobile water, and Class 3 that is a single gas hydrate layer. The most appropriate production methods among the present methods such as thermal stimulation, inhibitor injection, and controlled oxidation are still under development with considering the gas hydrate reservoir characteristics. In East Sea of Korea, it is presumed that the thick fractured shale deposits could be Class 2 or 3, which is similar to the gas hydrate discovered offshore India. Therefore it is needed to evaluate the possible production methods for economic production of natural gas from gas hydrate reservoir. Here we would like to present the production of natural gas from gas hydrate deposit in East Sea with industrial flue gases from steel company, refineries, and other sources. The existing industrial complex in Gyeongbuk province is not far from gas hydrate reservoir of East Sea, thus the carbon dioxide in flue gas could be used to replace methane in gas hydrate. This approach is attractive due to the suggestion of natural gas productionby use of industrial flue gas, which contribute to the reduction of carbon dioxide emission in industrial complex. As a feasibility study, we did the NMR experiments to study the replacement reaction of carbon dioxide with methane in gas hydrate cages. The in-situ NMR measurement suggeststhat 42% of methane in hydrate cages have been replaced by carbon dioxide and nitrogen in preliminary test. Further studies are presented to evaluate the replacement ratio of methane hydrate at corresponding flue gas concentration.
Journal of the Korean Crystal Growth and Crystal Technology
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v.23
no.2
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pp.93-100
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2013
Many researches have been carried out to reduce and/or to capture the major global warming gases. Especially, the hydrate formation mechanisms were intensively investigated for carbon dioxide sequestration and storage process applications. In this study, the characteristics of film-type crystal growth mechanism of carbon dioxide hydrate were comprehensively examined. Carbon dioxide hydrate crystal was formed in semi-batch type stir reactor at various pressure conditions while the temperature was fixed to be constant to reduce and minimize the guest gas solubility effects. A supply gas composition was 99.999 % of Carbon dioxide, the observation data was collected by optical microscope adopted CCD camera (Nikon DS-5M/Fi1/2M-U2). This study revealed that the guest gas pressure changes significantly altered the crystal growth mechanism and film growth rate of carbon dioxide hydrate crystal. The critical pressure of the carbon dioxide hydrate of crystal growth mechanism change was found to be 2.0 MPa. The capillary force and gas concentration gradient also significantly changed the film-type crystal growth mechanism of carbon dioxide hydrate crystal.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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