The activities of Ni(20wt%)/$La_2O_3$, Ni(20wt%)/${\gamma}-Al_2O_3$, and Ni(20wt%)/$SiO_2$ catalyst for $CO_2$ reforming of $CH_4$ were investigated in a fixed bed flow reactor under atmospheric condition. Catalyst characterization using XRD, TEM, SEM, BET analysis were also conducted. The catalytic activity of Ni(20wt%)/$La_2O_3$ catalyst has relatively superior to that of Ni(20wt%)/${\gamma}-Al_2O_3$ and Ni(20wt%)/$SiO_2$ catalyst. The good activity of Ni(20wt%)/$La_2O_3$ catalyst seems to depend on reduced $Ni^{\circ}$ phases of NiO($\rightarrow$ Ni + O), $LaNiO_3$($\rightarrow$$Ni+La_2O_3$), Ni crystalline phases, and decoration of Ni phases by lanthanum species is also an important factor. Ni(20wt%)/${\gamma}-Al_2O_3$ and Ni(20wt%)/$SiO_2$ catalyst due to surface acidity resulted in the deposition of wisker type and encapsulate carbon on the surface of catalyst, but Ni(20wt%)/$La_2O_3$ catalyst did not show carbon on the surface of catalyst up to 8.5hr reaction.
In order to improve the efficiency of methane steam reforming process, a part of the system which produces hydrogen from heavy hydrocarbon resources such as coal, we combined metal catalyst with CaO sorbent and fabricated catalyst/sorbent. To increase the porosity and the compressive strength of sorbent, carbon black and ${\alpha}-alumina$ were mixed with CaO powder during preparation. The effects of sorbent composition on the physical properties were investigated by SEM, TGA, BET, XRD, abrasion strength measuring device and adsorption-desorption instrument. Sorbent with 5 wt% $Al_2O_3$ and 10 wt% carbon black showed the best physical features with $7.61kg_f$ strength and 47% $CO_2$ adsorption capability. Various metal catalysts such as Ni, Co and Fe were supported on the sorbent developed and 10 wt% Ni/sorbent was selected for methane steam reforming process based on the result of reaction experiment. The reaction system using the catalyst/sorbent showed better $H_2$ productivity compared to the detached system with catalyst and sorbent, indicating the effectiveness of the system developed in this study.
In this study, the reaction mechanism of ethane and the reaction rate equation suitable for hydrocarbon reforming were studied. Through the reaction mechanism analysis, it was confirmed that three reactions (CO2 + H2, C2H6 + H2, C2H6 + H2O) proceed during the reforming reaction of ethane, each reaction rate (CO2+H2($r=3.42{\times}10-5molgcat.-1\;s-1$), C2H6+H2($r=3.18{\times}10-5mol\;gcat.-1s-1$), C2H6+H2O($r=1.84{\times}10-5mol\;gcat.-1s-1$)) was determined. It was confirmed that the C2H6 + H2O reaction was a rate determining step (RDS). And the reaction equation of this reaction can be expressed as r = kS * (KAKBPC2H6PH2O) / (1 + KAPC2H6 + KBPH2O) (KA = 2.052, KB = 6.384, $kS=0.189{\times}10-2$) through the Langmuir-Hinshelwood model. The obtained equation was compared with the derived power rate law without regard to the reaction mechanism and the power rate law was relatively similar fitting in the narrow concentration change region (about 2.5-4% of ethane, about 60-75% of water) It was confirmed that the LH model reaction equation based on the reaction mechanism shows a similar value to the experimental value in the wide concentration change region.
This paper reports the study on coking rate and carbon formation route as a function of reaction temperature using the Ni catalysts in the $CO_2$ reforming of methane. In this paper, carbon deposition on catalysts and its kinetics during reforming reaction were studied by using a thermogravimetric analyzer. Kinetic studies show that reaction orders of carbon formation obtained 1.33 ($CH_4$) and -0.52 ($CO_2$) by experiments on partial pressure of reactant gas, respectively. On the basis of model equation, the kinetic parameters for the coking reaction at different temperatures indicated that methane decomposition dominated carbon formation at lower temperatures ($<600^{\circ}C$), while $CH_4$decomposition and Boudouard reactions become significant for coking in the temperature range of $600{\sim}700^{\circ}C$.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.20
no.6
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pp.519-525
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2009
The catalytic steam reforming of woody biomass tar and soot to convert a synthetic gas containing hydrogen was investigated by using a bench-scale biomass gasification system. One commercial nickel-based catalyst, Katalco 46-6Q, and two different kinds of natural minerals, dolomite and olivine, were tested as a reforming catalyst at various reforming temperatures. The reaction characteristics of woody biomass tar were also investigated by TGA at a variety of heating rates. With all three catalysts conversion efficiency of tar and soot increased at increasing temperature. The reforming of tar and soot in the synthetic gas induce the increase of combustible gases such as $H_2$, CO and $CH_4$ in the product gas. The nickel-based catalyst showed a higher tar and soot conversion efficiency than mineral catalysts under the same temperature conditions.
Kim, Jeongmook;Ryu, Jun-hyung;Lee, In-Beum;Lee, Jae Sung
Korean Chemical Engineering Research
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v.47
no.3
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pp.267-274
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2009
Considerable attention has been given to developing methodologies to reduce the emission of carbon dioxide from industry to meet strengthened environmental regulations. In this article, recent research trends on dry reforming of methane as an alternative method to reduce $CO_2$ emission from large scale industrial processes are addressed. To efficiently provide the energy needed in this strong endothermic reaction without additional $CO_2$ emission, it seems to be desirable to adopt autothermal reaction mode. The produced synthesis gas could be used as a reducing gas, or a feedstock for synthesis of chemicals and fuels.
Hydrogen energy will be considered one of the most important energy carries for the future not only as raw material of petroleum chemical industry but also as the fuel of the fuel cell. The hydrogen production based upon the water electrolysis system combined renewable energy or atomic power energy is being watched as long-term hydrogen sources. Hydrogen from fossil fuel, especially natural gas steam reforming, is the economical mass production method at this time. But the cost of $CO_2$ reduction is added in the economic analysis of hydrogen production processes. Therefore many different results are suggested from these analyses about old processes, and modified schemes are studying for the efficient development. In this review, status for the technology of hydrogen production from natural gas are summarized.
The autothermal reforming of methane to syngas has been carried out in a reactor charged with both a Ni (15 wt%)-Ru (1 wt%)/$Al_2O_3$-MgO metallic monolith catalyst and an electrically-heated convertor (EHC). The standalone type reactor has a start-up time of less than 2 min with the reactant gas of $700^{\circ}C$ fed to the autothermal reactor. The $O_2/CH_4$ and $H_2O/CH_4$ ratio governed the methane conversion and temperature profile of reactor. The reactor temperature increased as the reaction shifted from endothermic to exothermic reaction with decreasing $H_2O/CH_4$ ratio. Also the amount of $CO_2$ in the products increases with increasing $H_2O/CH_4$ ratio due to water gas shift reaction. The 97% of $CH_4$ conversion was obtained and the reactor temperature was maintained $600^{\circ}C$ at the condition of $GHSV=10,000\;h^{-1}$ and feed ratio ($H_2O/CH_4=0.6$ and $O_2/CH_4=0.5$). In this condition, the maximum flow rate of the syngas generated from the reactor charged with 170 cc of the metallic monolith catalyst is $0.94\;Nm^3/h$.
The purpose of this study is to investigate the optimal condition for the hydrogen-rich gas production and the CO removal by reforming of gliding arc plasma reforming system using biogas. The parametric screening studies were carried out according to changes of steam feed amount, catalyst bed temperature in water gas reactor and catalyst bed temperature, input air flow rate in preferential oxidation reactor. The standard condition is as follows. The steam/carbon ratio, catalyst bed temperature, total gas flow rate, input electric power and biogas composition rate ($CH_4$ : $CO_2$) were fixed 3, $700^{\circ}C$, 16 L/min, 2.4 kW and 6 : 4, respectively. The results are as follow, HTS optimum operating conditions were S/C ratio of 3 and reactor temperature of $500^{\circ}C$. LTS were S/C ratio of 2.9 and temperature of $300^{\circ}C$. Also, PROX I optimum conditions were input air flow rate of 300 mL/min and reactor temperature of $190^{\circ}C$. PROX II were 200 mL/min and $190^{\circ}C$ respectively. After having passed through each reactor, the results were as follows: 55% of $H_{2}$ yield, 0% of CO selectivity, 99% of $CH_4$ conversion rate, 27% of $CO_2$ conversion rate, respectively.
Activity improvement of Ni metal catalysts for carbon dioxide reforming was studied using HY-zeolite as the main supporter. As the reaction temperature increased, $CH_4$ and $CO_2$ conversions increased, and conversions higher than 80% was obtained above $700^{\circ}C$. As the Ni loading increased, the catalyst activity increased, and the highest activity was shown for the Ni loading of 13wt%. The HY-zeolite support showed the highest intial conversions of $CH_4$ and $CO_2$, but it showed faster deactivation than a ${\gamma}-Al_2O_3$ support. Nevertheless, it maintained the $CH_4$conversion higher than 80% after 24 hr reaction. The effect of promoters such as Mg, Mn, K, and Ca was also studied. It was observed that the Mg promotor exhibited the highest catalyst activity and less deactivation compared with Mn, K and Ca. After 24hr reaction, The optimum Mg content was found to be 5wt%.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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