한국정보디스플레이학회 2005년도 International Meeting on Information Displayvol.II
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pp.1338-1342
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2005
We have synthesized an $Eu^{2+}$-activated $Sr_3MgSi_2O_8$ blue phosphor and $Ba_2SiO_4$ green phosphor and $Ba^{2+}$ co-doped $Sr_3SiO_5$ red phosphor investigated an attempt to develop white LEDs by combining it with a GaN blue LED $chip(\lambda_{em}=405 nm)$. Three distinct emission bands from the GaN-based LED and the $(Sr_3MgSi_2O_8:Eu\; +\; Ba_2SiO_4:Eu\; +\; Ba^{2+}\; co-doped\; Sr_3SiO_5:Eu)$ phosphor are clearly observed at 460nm, 520 nm and at around 600 nm, respectively. These three emission bands combine to give a spectrum that appears white to the naked eye. Our results show that GaN (405 nm chip)-based $(Sr_3MgSi_2O_8:Eu\; +\; Ba_2SiO_4:Eu\; +\; Ba^{2+}\; co-doped\; Sr_3SiO_5:Eu) exhibits a better luminous efficiency than that of the industrially available product InGaN (460 nm chip)-based YAG:Ce.
We have synthesized bluish-green, highly-efficient $BaSi_2O_2N_2:Eu^{2+}$ and $(Ba,Sr)Si_2O_2N_2:Eu^{2+}$ phosphors through a conventional solid state reaction method using metal carbonate, $Si_3N_4$, and $Eu_2O_3$ as raw materials. The X-ray diffraction (XRD) pattern of these phosphors revealed that a $BaSi_2O_2N_2$ single phase was obtained. The excitation and emission spectra showed typical broadband excitation and emission resulting from the 5d to 4f transition of $Eu^{2+}$. These phosphors absorb blue light at around 450 nm and emit bluish-green luminescence, with a peak wavelength at around 495 nm. From the results of an experiment involving Eu concentration quenching, the relative PL intensity was reduced dramatically for Eu = 0.033. A small substitution of Sr in place of Ba increased the relative emission intensity of the phosphor. We prepared several white LEDs through a combination of $BaSi_2O_2N_2:Eu^{2+}$, YAG:$Ce^{3+}$, and silicone resin with a blue InGaN-based LED. In the case of only the YAG:$Ce^{3+}$-converted LED, the color rendering index was 73.4 and the efficiency was 127 lm/W. In contrast, in the YAG:$Ce^{3+}$ and $BaSi_2O_2N_2:Eu^{2+}$-converted LED, two distinct emission bands from InGaN (450 nm) and the two phosphors (475-750 nm) are observed, and combine to give a spectrum that appears white to the naked eye. The range of the color rendering index and the efficiency were 79.7-81.2 and 117-128 lm/W, respectively. The increased values of the color rendering index indicate that the two phosphor-converted LEDs have improved bluish-green emission compared to the YAG:Ce-converted LED. As such, the $BaSi_2O_2N_2:Eu^{2+}$ phosphor is applicable to white high-rendered LEDs for solid state lighting.
Eu2+를 활성제로 한(Sr,Ba)2Ga2SiO7 녹색 형광체를 일반적인 고상 반응으로 합성하였고, 그 합성된 형광체의 광발광 특성을 연구하였다. 형광체 제조 시, 마노유발에서 보다 효과적인 혼합을 위하여 아세톤을 사용하여 혼합하였다. 또한 25%H2/75%N2의 혼합기체를 이용한 환원조건에서 단순한 공정으로 형광체를 합성하였다. 이 형광체는 405 nm의 여기 파장하에서 효율적으로 발광되는 녹색 밴드(513 nm)를 갖고 있기 때문에 백색 LED(Light Emitting Diode)램프에 응용할 수 있다.
To fabricate white LED having a high color rendering index value, red color phosphor mixed with the green color phosphor together in the blue chip, namely the blue chips with RG phosphors packaging is most favorable for high power white LEDs. In our previous papers, we reported on successful syntheses of $Sr_{2-}$$Si_5N_8:Eu^{2+}$ and $CaAlSiN_3$ phosphors for red phosphor. In this work, for high power green phosphor, greenemitting ternary nitride $Ba_3Si_6O_{12}N_2:Eu^{2+}$ phosphor was synthesized in a high frequency induction furnace under $N_2$ gas atmosphere at temperatures up to $1400^{\circ}C$ using $EuF_3$ as a raw material for $Eu^{2+}$ dopant. The effects of molar ratio of component and experimental conditions on luminescence property of prepared phosphors have been investigated. The structure and luminescence properties of prepared $Ba_3Si_6O_{12}N_2:Eu^{2+}$ phosphors were investigated by XRD and photoluminescence spectroscopy. The excitation spectra of $Ba_3Si_6O_{12}N_2:Eu^{2+}$ phosphors indicated broad excitation wavelength range of 250 - 500 nm, namely from UV to blue region with distinct enhanced emission spectrum peaking at ${\approx}530nm$.
An almost pure phase of $Ba_3Si_6O_{12}N_2$ doped with $Eu^{2+}$ was successfully synthesized through the ammonia nitridation of an oxide precursor prepared through an aqueous-solution method, using propylene- glycol-modified silane. The emission peak intensity of the obtained $Ba_3Si_6O_{12}N_2:Eu^{2+}$ was -2.2 times higher than that of the sample prepared through a solid-state reaction method.
We have synthesized a $Eu^{2+}-activated\;{(Sr,Ba)}_2SiO_4$ yellow phosphor and investigated the development of blue LEDs by combining the phosphor with a InGaN blue LED chip (${\lambda}_{em}$=405 nm). The InGaN-based ${(Sr,Ba)}_2SiO_{4}:Eu$ LED lamp shows two bands at 405 nm and 550 nm. The 405 nm emission band is due to a radiative recombination from a InGaN active layer. This 405 nm emission was used as an optical transition of the ${(Sr,Ba)}_2SiO_{4}:Eu$ phosphor. The 550 nm emission band is ascribed to a radiative recombination of $Eu^{2+}$ impurity ions in the ${(Sr,Ba)}_2SiO_4$ host matrix. In the preparation of UV Yellow LED Lamp with ${(Sr,Ba)}_2SiO_{4}:Eu$ yellow phosphor, the highest luminescence efficiency was obtained at the epoxy-to-yellow phosphor ratio of 1:0.45. At this ratio, the CIE chromaticity was x=0.4097 and y=0.5488.
We have synthesized a $Eu^{2{\cdot}}$ -activated $Sr_3MgSi_2O_8$ blue phosphor and $Ba^{2{\cdot}}$ co-doped $Sr_2SiO_4$ yellow phosphor investigated an attempt to develop white LEDs by combining it with a GaN blue LED chip. Three distinct emission bands from the GaN-based LED and the ($Sr_3MgSi_2O_8$:Eu + $Ba^{2{\cdot}}$ co-doped $Sr_2SiO_4$:Eu) phosphor are clearly observed at 405nm, 455 nm and at around 540 nm, respectively. These three emission bands combine to give a spectrum that appears white to the naked eye. Our results show that GaN (405 nm chip)-based ($Sr_3MgSi_2O_8$:Eu + $Ba^{2{\cdot}}$ co-doped $Sr_2SiO_4$:Eu) exhibits a better luminous efficiency than that of the industrially available product InGaN (460 nm chip)-based YAG:Ce.
An improvement for the efficiency of the $Sr_{2}SiO_{4}:Eu$ yellow phosphor under the $450{\sim}470\;nm$ excitation range have been achieved by adding the co-doping element ($Mg^{2+}\;and\;Ba^{2+}$) in the host. White LEDs were fabricated through an integration of an blue (InGaN) chip (${\lambda}_{cm}=450\;nm$) and a blend of two phosphors ($Mg^{2+},\;Ba^{2+}\;co-doped\;Sr_{2}SiO_{4}:Eu$ yellow phosphor+CaS:Eu red phosphor) in a single package. The InGaN-based two phosphor blends ($Mg^{2+},\;Ba^{2+}\;co-doped\;Sr_{2}SiO_{4}:Eu$ yellow phosphor+CaS:Eu red phosphor) LEDs showed three bands at 450 nm, 550 nm and 640 nm, respectively. The 450 nm emission band was due to a radiative recombination from an InGaN active layer. This 450 nm emission was used as an optical transition of the $Mg^{2+},\;Ba^{2+}\;co-doped\;Sr_{2}SiO_{4}:Eu$ yellow phosphor+CaS:Eu red phosphor. As a consequence of a preparation of white LEDs using the $Mg^{2+},\;Ba^{2+}\;co-doped\;Sr_{2}SiO_{4}:Eu$ yellow phosphor+CaS:Eu red phosphor yellow phosphor and CaS:Eu red phosphor, the highest luminescence efficiency was obtained at the 0.03 mol $Ba^{2+}$ concentration. At this time, the white LEDs showed the CCT (5300 K), CRI (89.9) and luminous efficacy (17.34 lm/W).
We have synthesized a $Eu^{2+}-activated\;Sr_3MgSi_2O_8$ blue phosphor and $(Sr,Ba)_2SiO_4$ yellow phosphor and prepared white LEDs by combining these phosphors with a InGaN UV LED chip. Three distinct emission bands from the InGaN-based LED and the two phosphors are clearly observed at 405 nm, 460 nm and at around 560 nm, respectively. The 405 nm emission band is due to a radiative recombination from a InGaN active layer. This blue emission was used as an optical transition of the $Sr_3MgSi_2O_8:Eu$ blue phosphor and $(Sr,Ba)_2SiO_4:Eu$ yellow phosphor. The 460 nm and 560 nm emission band is ascribed to a radiative recombination of $Eu^{2+}$ impurity ions in the $Sr_3MgSi_2O_8:Eu$ and $(Sr,Ba)_2SiO_4$ host matrix. As a consequence of a preparation of UV White LED lamp using the $Sr_3MgSi_2O_8:Eu$ blue phosphor and $(Sr,Ba)_2SiO_4:Eu$ yellow phosphor, the highest luminescence efficiency was obtained at the ration of epoxy/two phosphor (1/0.2361). At this time, the CIE chromaticity was CIE x = 0.3140, CIE y = 0.3201 and CCT (6500 K).
Green $BaSi_2O_2N_2:0.02Eu^{2+}$ phosphor is synthesized through a two-step solid state reaction method. The first firing is for crystallization, and the second firing is for reduction of $Eu^{3+}$ into $Eu^{2+}$ and growth of crystal grains. By thermal analysis, the three-time endothermic reaction is confirmed: pyrolysis reaction of $BaCO_3$ at $900^{\circ}C$ and phase transitions at $1,300^{\circ}C$ and $1,400^{\circ}C$. By structural analysis, it is confirmed that single phase [$BaSi_2O_2N_2$] is obtained with Cmcm space group of orthorhombic structure. After the first firing the morphology is rod-like type and, after the second firing, the morphology becomes round. Our phosphor shows a green emission with a peak position of 495 nm and a peak width of 32 nm due to the $4f^65d^1{\rightarrow}4f^7$ transition of $Eu^{2+}$ ion. An LED package (chip size $5.6{\times}3.0mm$) is fabricated with a mixture of our green $BaSi_2O_2N_2$, and yellow $Y_3Al_5O_{12}$ and red $Sr_2Si_5N_8$ phosphors. The color rendering index (90) is higher than that of the mixture without our green phosphor (82), which indicates that this is an excellent green candidate for white LEDs with a deluxe color rendering index.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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