Although oral route is the most convenient route for drug administration, the short and variable transit of drug through GI tract restricts the sustained drug absorption after oral administration. Thus, for sustained absorption of drugs, it is desirable to prolong the GI transit time by retaining the dosage forms in the stomach. In this study, the enzyme-digestible swelling hydrogel was synthesized by heating the mixed solution of N-vinyl-2-pyrrolidone[monomer], acrylated albumin[crosslinking agent] and proxyphylline[drug] at $65^{\circ}C$ for 10 hours in the cylindrical test tube. The resultant hydrogel tablet (diameter; 0.77 cm, thickness; 0.47 cm) was designed to swell in the gastric fluid after oral administration to such a size that passing through the pylorus could be inhibited during the drug release. After releasing drug, the hydrogel was expected to be degraded by pepsin, an enzyme in the stomach, and eventually solubilized. Actually, the hydrogel synthesized in the study swelled to a size larger than the diameter of the pylorus ($1.3{\pm}0.7$ cm) and slowly digested in the presence of pepsin. Drug release from the hydrogel was prolonged up to about 12 hours. The swelling kinetics was dependent on albumin acrylation time, drug content and gel thickness. Particularly the gel thickness was the most important factor that influences on drug release. By adjusting these factors, the albumin-crosslinked hydrogel was expected to be retained in the stomach for up to 60 hours and used as a potential platform of drugs for long-term GI absorption.
본 연구에서는 식품첨가물로 승인되어 있는 생물고분자 물질을 이용하여 신속팽윤성과 고흡수성을 갖는 하이드로젤을 제조하고 팽윤특성을 분석하였다. 하이드로젤을 제조하는 과정에서 기포발생제를 이용하여 기공을 형성시켜 기존 하이드로젤의 팽윤성 향상을 시도하였고 각 하이드로젤의 평형 팽윤도, 팽윤속도 및 세포독성을 비교하였다. Alginate hydrogel에서는 digital microscope 관찰을 통해 수백 ${\mu}m$ 크기의 열린 채널로 다공성 구조를 관찰하였으며 제조된 모든 하이드로젤들은 poly(acrylic acid)에 비해 높은 세포생존율을 보였다.
A semi-interpenetrating network (IPN) was prepared for a temperature-sensitive polymer system composed of sodium alginate and poly (N, N-dimethylaminoethyl methacrylate (DMAEMA)-co-ethyl acrylamide (EAAm)). The role of sodium alginate is to provide crosslinked network and that of poly(DMAEMA-co-EAAm) is to provide temperature responsiveness to the polymer system. Semi-IPN gel shows temperature-induced swelling transition at the same temperature of the lower critical solution temperature of poly(DMAEMA-co-EAAm) and its swelling kinetics is manipulated by the control of crosslinking densitv.
Drug release rates from copolymer hydrogels were controlled by their hydrophilic-hydrophobic balances. As a model copolymer hydrogel, poly(acrylamide-co-styrene) was synthesized at different monomer composition. Release mechanisms of propranolol-HCI from the copolymer matrices were investisated. Swelling rates of the copolymer hydrogels retarded as their hydrophobicity increased. Swelling kinetics of the copolymer hydrogels regulated drug release rates via polymer relaxation controlled release mechanisms. Zero order drug release could thus be achieved within certain periods.
A novel, polysaccharide-based, superabsorbent hydrogel was synthesized through crosslinking graft copolymerization of methacrylic acid (MAA) onto kappa-carrageenan ($_{k}C$), using ammonium persulfate (APS) as a free radical initiator in the presence of methylenebisacrylamide (MBA) as a crosslinker. A proposed mechanism for $_{k}C$g-polymethacrylic acid ($_{k}C$-g-PMAA) formation was suggested and the hydrogel structure was confirmed using FTIR spectroscopy. The effect of grafting variables, including MBA, MAA, and APS concentration, was systematically optimized to achieve a hydrogel with the maximum possible swelling capacity. The swelling kinetics in distilled water and various salt solutions were preliminarily investigated. Absorbency in aqueous salt solutions of lithium chloride, sodium chloride, potassium chloride, calcium chloride, and aluminum chloride indicated that the swelling capacity decreased with increased ionic strength of the swelling medium. This behavior can be attributed to the charge screening effect for monovalent cations, as well as ionic crosslinking for multivalent cations. The swelling of super absorbing hydrogels was measured in solutions with pH ranging from 1 to 13. In addition, the pH reversibility and on-off switching behavior, at pH levels of 3.0 and 8.0, give the synthesized hydrogels great potential as an excellent candidate for the controlled delivery of bioactive agents.
양말단에 아미노기가 결합된 일련의 bisamino-PEG($Jeffamine^{(R)}ED$)를 함유한 키토산 비드들을 알칼리 용액을 사용한 capillary extrusion method에 의해 제조하였다. 제조된 각각의 비드들에 대한 swelling kinetics를 조사한 결과, 키토산비드 내부에 PEG 사슬이 길어질수록 팽윤이 늦게 진행되었다. 또한 키토산 비드에 함유된 bisamino-PEG들의 방출현상을 정량적으로 알아 보기 위해 양말단의 1차 아민기에 fluorescamine을 결합시킨 후, UV spectra로 방출과정을 추적하였다. 실험결과 키토산 비드 내부에 있는 PEG 사슬이 길수록 방출시간은 $Jeffamine^{(R)}ED$-600 < $Jeffamine^{(R)}ED$-900 < $Jeffamine^{(R)}ED$-2001 순으로 지연되는 경향을 나타내었다. 이는 PEG 사슬이 길어질수록 키토산과의 수소결합에 의한 상호작용이 강화되고 그 결과 방출기간이 지연된 것으로 사료된다.
Hydrogels containing ketoprofen were prepared by adding NaOH or $Ca(OH)_2$ solution to Eudragit L, S and Eudispert hv at various concentration. And xerogels were prepared by drying hydrogels. On the other hand, organogels containing ketoprofen were prepared by mixing Eudragit L or S and propylene glycol. Effects of polymer content and base on drug release were investigated using KP V dissolution method. The release rate of ketoprofen from Eudragit L & S hydrogel decreased with increasing in polymer content. And the drug release rate from cal. hydroxide based gels were more decreased than that from sod. hydroxide based gels. At pH 7.2 dissolution medium, e release of ketoprofen from Edispert hv hydrogel followed apparent zero order kinetics. The release of ketoprofen from xerogel involved in simultaneous absorption of water and desorption of ketoprofen via a pH-dependant swelling controlled mechanism. The release of ketoprofen from Eudragit S organogels followed apparent zero order kinetics, providing strong evidence for a surface erosion mechanism.
In this study, a series of highly swelling hydrogels based on sodium alginate (NaAlg) and polymethacrylamide (PMAM) was prepared through free radical polymerization. The graft copolymerization reaction was performed in a homogeneous medium and in the presence of ammonium persulfate (APS) as an initiator and N,N'-methylenebisacrylamide (MBA) as a crosslinker. The crosslinked graft copolymer, alginate-graft-polymethacrylamide (Alg-gPMAM), was then partially hydrolyzed by NaOH solution to yield a hydrogel, hydrolyzed alginate-graft-polymethacrylamide (H-Alg-g-PMAM). During alkaline hydrolysis, the carboxamide groups of Alg-g-PMAM were converted into hydrophilic carboxylate anions. Either the Alg-g-PMAM or the H-Alg-g-PMAM was characterized by FTIR spectroscopy. The effects of the grafting variables (i.e., concentration of MBA, MAM, and APS) and the alkaline hydrolysis conditions (i.e., NaOH concentration, hydrolysis time, and temperature) were optimized systematically to achieve a hydrogel having the maximum swelling capacity. Measurements of the absorbency in various aqueous salt solutions indicated that the swelling capacity decreased upon increasing the ionic strength of the swelling medium. This behavior could be attributed to a charge screening effect for monovalent cations, as well as ionic cross-linking for multivalent cations. Because of the high swelling capacity in salt solutions, however, the hydrogels might be considered as anti-salt superabsorbents. The swelling behavior of the superabsorbing hydrogels was also measured in solutions having values of pH ranging from 1 to 13. Furthermore, the pH reversibility and on/off switching behavior, measured at pH 2.0 and 8.0, suggested that the synthesized hydrogels were excellent candidates for the controlled delivery of bioactive agents. Finally, we performed preliminary investigations of the swelling kinetics of the synthesized hydrogels at various particle sizes.
In this work, a novel method to synthesis of an acrylic superabsorbent hydrogel was reported. In the two stage hydrogel synthesis, first copolymerization reaction of acrylonitrile (AN) and acrylamide (AM) monomers using ammonium persulfate (APS) as a free radical initiator was performed. In the second stage, the resulted copolymer was hydrolyzed to produce carboxamide and carboxylate groups followed by in situ crosslinking of the polyacrylonitrile chains. The results from FTIR spectroscopy and the dark red-yellow color change show that the copolymerization, alkaline hydrolysis and crosslinking reactions have been do take place. Scanning electron microscopy (SEM) verifies that the synthesized hydrogels have a porous structure. The results of Brunauer-Emmett-Teller (BET) analysis showed that the average pore diameter of the synthesized hydrogel was 13.9 nm. The synthetic parameters affecting on swelling capacity of the hydrogel, such as AM/AN weight ratio and hydrolysis time and temperature, were systematically optimized to achieve maximum swelling capacity (330 g/g). The swollen gel strength of the synthesized hydrogels was evaluated via viscoelastic measurements. The results indicated that superabsorbent polymers with high water absorbency were accompanied by low gel strength. The swelling of superabsorbent hydrogels was also measured in various solutions with pH values ranging from 1 to 13. Also, the pH reversibility and on-off switching behavior makes the hydrogel as a good candidate for controlled delivery of bioactive agents. Finally, the swelling of synthesized hydrogels with various particle sizes obey second order kinetics.
Thermal cross-linking method of poly(vinyl alcohol) (PVA) using poly(acrylic acid) (PAA) was carried out on PVA/PAA hydrogels. The level of gelation was measured in the PVA/PAA hydrogels with various PAA contents. The swelling behavior at various pHs showed that the swelling kinetics and water contents of the PVA/PAA hydrogels reached equilibrium after 30 h, and the time to reach the equilibrium state decreased with increasing PAA content in the hydrogel. The water content increased with increasing pH of the buffer solution. The permeation and release of the drug were tested using indomethacin as a model drug. The permeated and released amounts of the drug increased with decreasing the PAA content because of the low free volume in the hydrogel due to the higher cross-linking density. The kinetic profile of drug release at various pHs showed that all samples reached the equilibrium state within the 5 h.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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