In this study, $Sr_2Ni_{1.8}Mo_{0.2}O_{6-{\delta}}$ (SNM) with a double perovskite structure was investigated as an alternative anode for use in the $CH_4$ fuel in solid oxide fuel cells. SNM demonstrates a double perovskite phase over $600^{\circ}C$ and marginal crystallization at higher temperatures. The Ni nanoparticles were exsolved from the SNM anode during the fabrication process. As the SNM anode demonstrates poor electrochemical and electro-catalytic properties in the $H_2$ and $CH_4$ fuels, it was modified by applying a samarium-doped ceria (SDC) coating on its surface to improve the cell performance. As a result of this SDC modification, the cell performance improved from $39.4mW/cm^2$ to $117.7mW/cm^2$ in $H_2$ and from $15.9mW/cm^2$ to $66.6mW/cm^2$ in $CH_4$ at $850^{\circ}C$. The mixed ionic and electronic conductive property of the SDC provided electrochemical oxidation sites that are beyond the triple boundary phase sites in the SNM anode. In addition, the carbon deposition on the SDC thin layer was minimized due to the SDC's excellent oxygen ion conductivity.
Solid oxide fuel cell(SOFC) is an electrochemical energy conversion system with high efficiency and low-emission of pollution. In order to reduce the operating temperature of SOFC system under $800^{\circ}C$, the thickness reduction of YSZ electrolyte to be as thin as possible, e.g., less than 10 ${\mu}m$ are considered with the microstructure control and optimum design of unit cell. Methods for reducing the thickness of YSZ electrolyte have been investigated in coin cell. Moreover, a large unit cell($8cm{\times}8cm$) for SOFC was fabricated using an anode-supported electrolyte assembly with a thinner electrolyte layer, which was prepared by a tape casting method with a co-sintering technique. we studied the design factors such as active layer, electrolyte thickness, cathode composition, etc,. by the coin type of unit cell ahead of the fabrication process of a large unit cell and also reviewed about the evaluation technique of a large size unit cell such as interconnect design, sealing materials and current collector and so forth. Electrochemical evaluations of the unit cells, including measurements such as power density and impedance, were performed and analyzed. Maximum power density and polarization impedance of coin cell were 0.34W/$cm^2$ and $0.45{\Omega}cm^2$ at $800^{\circ}C$, respectively. However, Maxium power density of a large unit cell($5cm{\times}5cm$) decreased to 0.21W/$cm^2$ at $800^{\circ}C$ due to the increase of ohmic resistance. However, It was found that the potential value of a large unit cell loaded by 0.22A/$cm^2$ showed 0.76V at 100hrs without the degradation of unit cell.
Glasses in the system $CaO-TiO_2-SiO_2-Al_2O_3-ZrO_2-B_2O_3$ were investigated to find the glass seal compositions suitable for use in the planar solid oxide fuel cell (SOFC). Glass-ceramics prepared from the glasses by one-stage heat treatment at $1,000^{\circ}C$ showed various thermal expansion coefficients (i,e., $8.6\times10^{-6^{\circ}}C^{-1}$ to $42.7\times10^{-6^{\circ}}C^{-1}$ in the range 25-$1,000^{\circ}C$) due to the viscoelastic response of glass phase. The average values of contact angles between the zirconia substrate and the glass particles heated at 1,000-$1,200^{\circ}C$ were in the range of $131^{\circ}\pm4^{\circ}$~$137^{\circ}\pm9^{\circ}$, indicating that the glass-ceramic was in partial non-wetting condition with the zirconia substrate. With increasing heat treatment time of glass samples from 0.5 to 24 h at $1,100^{\circ}C$, the DC electrical conductivity of the resultant glass-ceramics decreased from at $800^{\circ}C$. Isothermal hold of the glass sample at $1100^{\circ}C$ for 48h resulted in diffusion of Ca, Si, and Al ions from glass phase into the zirconia substrate through the glass/zirconia bonding interface. Glass phase and diffusion of the moving ion such as $Ca^{2+}$ in glass phase is responsible for the electrical conduction in the glass-ceramics.
The feasibility of using the thin film technology in utilizing lanthanum strontium manganite (LSM) for a solid oxide fuel cell (SOFC) cathode in a low-temperature regime is investigated in this study. Thin film LSM cathodes were fabricated using pulsed laser deposition (PLD) on anode-supported SOFCs with yttria-stabilized zirconia (YSZ) electrolytes. Although cells with a 1 ${\mu}m$-thick LSM cathode showed poor low-temperature cell performance compared to that of a cell with a bulk-processed cathode due to the lack of a triple-phase boundary length, the cell with 200 nm-thick gadolinia-doped ceria (GDC) inserted between the LSM and YSZ showed enhanced performance and more stable operation characteristics in a comparison of a cell without a GDC layer. We postulate that the GDC layer likely improved the cathode adhesion, therefore contributing to the improvement of the cell performance instead of serving as an interfacial reaction buffer.
Electrical conductivities of complex perovskites, layered perovskite and Sr doped layered perovskite oxides were measured and analyzed for cathode materials of Intermediate Temperature-operating Solid Oxide Fuel Cells (IT-SOFCs). The electrical conductivities of $Sm_{1-x}Sr_xCoO_{3-\delta}$ (x = 0.3 and 0.7) exhibit a metal-insulator transition (MIT) behavior as a function of temperature. However, $Sm_{0.5}Sr_{0.5}CoO_{3-\delta}$ (SSC55) shows metallic conductivity characteristics and the maximum electrical conductivity value compared to the values of $Pr_{0.5}Sr_{0.5}CoO_{3-\delta}$ (PSC55) and $Nd_{0.5}Sr_{0.5}CoO_{3-\delta}$ (NSC55). The electrical conductivity of $SmBaCo_2O_{5+\delta}$ (SBCO) exhibits a MIT at about $250^{\circ}C$. The maximum conductivity is 570 S/cm at $200^{\circ}C$ and its value is higher than 170 S/cm over the whole temperature range tested. $SmBa_{0.5}Sr_{0.5}Co_2O_{5+\delta}$ (SBSCO), 0.5 mol% Sr and Ba substituted at the layered perovskite shows a typically metallic conductivity that is very similar to the behavior of the SSC55 cathode, and the maximum and minimum electrical conductivity in the SBSCO are 1280 S/cm at $50^{\circ}C$ and 280 S/cm at $900^{\circ}C$.
High temperature fuel cell system, such as molten carbonate fuel cells(MCFC) and solid oxide fuel cells(SOFC), are capable of operating at MW rated power output. The power output change of high temperature fuel cell imposes the thermal and mechanical stresses on the fuel cell stack. To minimize the thermal-mechanical stresses on the stack and increase the systems reliability, we should divide the power plant configuration to several banks. However, the improvement of reliability in fuel cell power plant system causes an increase of the investment cost, for example, replacement costs, labor costs, and so on. For this reason - the balance between investment and reliability improvement - many studies about the appropriate level of investment have been conducted. In this paper, we evaluate the cost for operation and installation, the benefit for electric energy and thermal energy sales, and the system reliability for several cases : these cases relate with the bank configuration.
Cobalt-free $La_xSr_{4-x}Fe_6O_{13}$ ($0{\leq}x{\leq}2$) oxide have been synthesized and investigated as a potential cathode material for solid oxide fuel cells (SOFCs). $Sr_4Fe_6O_{13}$ consists of alternating perovskite layers ($Sr_4Fe_2O_8$) containing iron cations in octahedral oxygen coordination and $Fe_4O_5$ layers where iron cations have 5-fold coordination of two types-square pyramids and trigonal bipyramids. Our preliminary electrochemical testes of pristine $Sr_4Fe_6O_{13}$ show a rather high area specific resistance ($0.47{\Omega}cm^2$ at $700^{\circ}C$) for ~20 ${\mu}m$ thick layers with CGO electrolyte. The electrochemical performances are improved by La addition up to x=1 ($La_1Sr_3Fe_6O_{13}$, $0.06{\Omega}cm^2$ at $700^{\circ}C$). In addition, thermal expansion coefficient (TEC) values of $La_1Sr_3Fe_6O_{13}$ specimen demonstrated $15.1{\times}10^{-6}\;^{\circ}C^{-1}$ in the range of 25-900$^{\circ}C$, which provides good thermal expansion compatibility with the CGO electrolyte. An electrolyte supported (300-${\mu}m$-thick) single-cell configuration of $La_1Sr_3Fe_6O_{13}$/CGO/Ni-CGO delivered a maximum power density of 584 $mWcm^{-2}$ at $700^{\circ}C$. In addition, an anode supported single cell by YSZ electrolyte (10-${\mu}m$-thick) with a porous CGO interlayer between the cathode and the electrolyte to avoid undesired interfacial reactions exhibited 1,517 $mWcm^{-2}$ at $800^{\circ}C$. The unique composition of $La_1Sr_3Fe_6O_{13}$ with low thermal expansion coefficient and higher electrochemical properties could be a good cathode candidate for intermediate temperature SOFCs with CGO and YSZ electrolyte.
코발트 보호막 코팅이 적용된 페라이트계 스테인리스 스틸인 STS 430과 STS 444 소재에 대해 고체산화물 연료전지용 금속연결재로서의 고온 산화 특성에 대해 살펴보았다. 코발트 코팅층은 $800^{\circ}C$ 고온 산화 후 코발트 산화물 및 $Co_2CrO_4$, $CoCr_2O_4$, $CoCrFeO_4$ 등과 같은 코발트가 함유된 스피넬 상을 형성하였다. 또한 페라이트계 스테인리스 스틸과 코발트 코팅의 계면에서 크롬과 철이 함유된 치밀한 산화층을 형성하여 금속연결재 표면의 스케일 성장속도를 감소시키고 금속연결재 내에 함유된 크롬의 외부 확산을 효과적으로 억제하였다. 한편 STS 430은 고온 산화 후 표면에 형성된 스케일 하부에 $SiO_2$와 같은 내부 산화물이 형성된 반면 STS 444는 표면 스케일 이외에 다른 내부 산화물은 확인되지 않았으며 고온에서의 면저항 측정 결과, 코발트가 코팅된 STS 444의 전기 전도성이 STS 430 보다 우수한 것으로 나타났다.
Transactions on Electrical and Electronic Materials
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제15권4호
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pp.189-192
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2014
Yttria-stablized zirconia (YSZ) is the most commonly used electrolyte material, but the reduction in working temperature leads to insufficient ionic conductivity. Ceria based electrolytes (GDC) are more attractive in terms of conductivity at low temperature, but these materials are well known to be reducible at very low oxygen partial pressure. The reduction of electrolyte resistivity is necessary to overcome cell performance losses. So, thin YSZ/GDC bilayer technology seems suitable for decreasing the electrolyte resistance at lower operating temperatures. Bilayer electrolytes composed of a galdolinium-doped $CeO_2$ ($Ce_{0.9}Gd_{0.1}O_{1.95}$, GDC) layer and yttria-stabilized $ZrO_2$ (YSZ) layer with various thicknesses were deposited by RF sputtering and E-beam evaporation. The bilayer electrolytes were deposited between porous Ni-GDC anode and LSM cathode for anode-supported single cells. Thin film structure and surface morphology were investigated by X-ray diffraction (XRD), using $CuK{\alpha}$-radiation in the range of 2ce morphol$^{\circ}C$. The XRD patterns exhibit a well-formed cubic fluorite structure, and sharp lines of XRD peaks can be observed, which indicate a single solid solution. The morphology and size of the prepared particles were investigated by field-emission scanning electron microscopy (FE-SEM). The performance of the cells was evaluated over $500{\sim}800^{\circ}C$, using humidified hydrogen as fuel, and air as oxidant.
고체 산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell; SOFC)는 무공해 청정에너지원으로서 기존의 발전방식을 대체할 차세대 에너지원으로 각광받고 있다. 고체산화물 연료전지의 구성요소는 크게 음극(anode), 양극(cathode), 전해질(electolyte)로 나뉘어 지는데 그 중 음극은 전극으로서의 역할은 물론 음극지지형인 경우 지지체 역할가지 수행해야 하기 때문에 아주 다양한 특성이 요구되어지고 있다. 그 중에서도 연료전지 성능의 최대 감쇄요인으로 지적되고 있는 분극저항을 줄이기 위해서는 높은 전기전도도와 높은 가스투과도가 요구되고있다. 본 연구에서는 음극 제조과정 중 첨가하는 기공 전구체의 종류에 따라 기판의 기공구조가 어떻게 바뀌는지 또 그로 인해 기판의 미세구조 및 전기전도도가 어떠한 영향을 받는지 관찰하였다. 결과 음극기판의 미세구조 및 전기전도도는 기공전구체의 종류에 따라 크게 달라졌으며 특히 이방성을 가지는 기공전구체의 사용은 전도성상의 단락 및 비효율적인 기공의 양산을 가져와 결과적으로 연료전지 성능을 악화시킬 것으로 예상된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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