한국원자력연구원에서 개발 중인 해체기술 현황 및 전망에 대해 기술하였다. 특히, 해체의 핵심기술인 제염, 원격절단, 해체 폐기물처리 및 부지 복원 분야를 중점적으로 다루었다. 제염기술로는 부품제염과 원자력시스템제염 부분을 고찰하였고, 원격절단기술 관련해서는 절단기술, 원격제어 및 해체공정 모사기술이 다루어졌다. 해체 폐기물처리기술 관련해서는, 비록 해체 후 다양한 폐기물이 발생하지만, 주 폐기물인 금속, 가연성폐기물과 난처리성 특수 폐기물인 고염 고방사성 폐액, 유기혼성폐기물 및 우라늄 복합폐기물 처리기술 등을 주로 기술하였다. 마지막으로, 해체부지 복원 분야에서는 방사선 측정, 부지재이용의 안전성평가 그리고 부지 복원기술 등을 중점적으로 기술하였다.
Robinson, Callum;White-Pettigrew, Matthew;Shaw, Samuel;Morris, Katherine;Graham, James;Lloyd, Jonathan R.
방사성폐기물학회지
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제20권3호
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pp.307-319
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2022
60+ Years of nuclear power generation has led to a significant legacy of radioactively contaminated land at a number of nuclear licenced "mega sites" around the world. The safe management and remediation of these sites is key to ensuring there environmental stewardship in the long term. Bioremediation utilizes a variety of microbially mediated processes such as, enzymatically driven metal reduction or biominerialisation, to sequester radioactive contaminants from the subsurface limiting their migration through the geosphere. Additionally, some of these process can provide environmentally stable sinks for radioactive contaminants, through formation of highly insoluble mineral phases such as calcium phosphates and carbonates, which can incorporate a range of radionuclides into their structure. Bioremediation options have been considered and deployed in preference to conventional remediation techniques at a number of nuclear "mega" sites. Here, we review the applications of bioremediation technologies at three key nuclear licenced sites; Rifle and Hanford, USA and Sellafield, UK, in the remediation of radioactively contaminated land.
우리나라에서의 고준위폐기물 처분을 위한 연구는 1997년부터 시작하였으며, 국내에서 발생하는 경수로 사용후핵연료와 중수로 사용후핵연료를 처분대상으로 하여 2006년도에는 한국형 사용후핵연료 기준처분시스템(KRS) 개발을 완료하였다. 이후, 경수로 사용후핵연료로부터 재활용 가능물질을 회수하는 재순환주기를 고려하여 재활용을 위한 파이로공정 연구를 수행하고 있어, 이 공정으로부터 발생하는 고준위폐기물에 대한 처분연구를 수행하고 있다. 본 논문에서는 심지층 처분시스템 개념설정에 중요한 인자인 파이로공정으로부터 발생하는 처분대상 폐기물인 세라믹고화 폐기물과 금속폐기물에 대한 특성분석 결과와 폐기물별로 특성에 적합한 처분용기 개념을 기술하였다. 이를 바탕으로 처분대상 폐기물에서 발생하는 붕괴열의 특성을 고려한 열해석을 통하여 지하처분시설에서의 처분용기 간격과 처분동굴 간격을 결정하고, 이를 반영하여 심지층 처분 시스템(A-KRS) 개념을 도출하였다. 이렇게 도출된 처분시스템 입지를 검토하기 위하여 KURT 시설 부지를 대상으로 가상부지로 설정하고, 가상 부지에 대한 지질 및 수리특성을 이용하여 최적의 배치(안)을 제시하였다. 본 연구의 결과는 추후 실제 부지특성자료와 연계하여 처분장 설계 및 처분안전성 평가에 입력자료로 활용될 것이다.
본 연구에서는 고염/고방사성 폐액 내 함유된 주요 고방사성핵종인 Cs 제거를 목적으로 고효율의 복합 흡착제(potassium cobalt ferrocyanide (PCFC)-loaded chabazite (CHA)) 합성 및 이의 적용성을 평가하였다. 복합 흡착제는 Cs을 비롯한 다른 입자를 수용할 수 있는 CHA를 지지체로 선정하였으며, $CoCl_2$ 및 $K_4Fe(CN)_6$ 용액의 단계적인 함침/침전을 통해 PCFC를 CHA 세공 내에 고정화함으로써 합성하였다. 복합 흡착제의 합성 시 평균 입자크기가 $10{\mu}m$ 이상의 CHA를 지지체로 사용할 경우, PCFC 입자는 안정적인 형태로 고정화되었다. 또한, 합성 시 복합 흡착제의 정제를 증가시키는 세척 방법을 최적화함으로써, 복합 흡착제의 물리적 안정성이 향상되었다. 최적의 합성법을 통해 얻은 복합 흡착제에 의한 Cs 흡착 시, 담수(무염조건) 및 해수(고염 조건)에서 모두 빠른 흡착 속도를 보였으며, 염 농도와 무관하게 비교적 높은 분배계수 값($10^4mL{\cdot}g^{-1}$ 이상)을 나타내었다. 그러므로, 본 연구에서 합성한 복합 흡착제는 CHA 및 PCFC가 각각 가지고 있는 물리적 안정성과 Cs에 높은 선택성 등을 고려하여 촤적화한 소재이며, 고염/고방사성폐액에 함유되어 있는 Cs을 고효율로 신속하게 제거할 수 있음을 알 수 있다.
방사성 폐기물의 핵종 재고량 평가에 필요한 정량분석을 위하여 다양한 매질의 방사성 폐기물 시료로부터 $^{99}Tc,\;^{94}Nb,\;^{55}Fe,\;^{90}Sr$ 및 $^{59}Ni(^{63}Ni)$의 선택적 분리에 관한 연구가 수행되고있다. 방사성 폐기물 용해용액의 화학조성을 모사하여 만든 모의 방사성 폐기물 용해용액을 사용하여 음이온교환수지법과 Sr-Spec 추출 크로마토그래피로 Re ($^{99}Tc$ 대용원소), Nb, Fe 및 Sr을 분리해 낸 후 Ni과 함께 회수되는 Ce, Ca, Mg, Al, Cr, Ti, Mn 및 Cu와 Ni의 분리 거동을 Ni-Spec 추출크로마토그래피와 양이온교환수지법으로 조사하였다. 공존원소들로부터 Ni의 선택적 분리와 기체비례계수법에 의한 방사능 측정에 적합한 radionuclide source를 만들기 위하여 공존원소들에 대한 가리움제로 ammonium citrate 및 tartaric acid를 사용하는 dimethylglyoxime 침전법의 적용에 관하여 기술하였다.
When the decommissioning of South Korea nuclear power plants is promoted in earnest with the permanent shutdown of Kori Unit 1 in 2017, a large amount of various types of radioactive waste will be generated. For minimal generation and safe management of decommissioning waste, the waste should be made by appropriate classification of the dismantling waste characteristics in accordance with physical, chemical and radiological characteristics to meet the acceptance criteria of disposal facilities. Replacing the preliminary inspection at the site for the compliance of the waste acceptance criteria (WAC) of medium and low-level radioactive waste with the generator's own radioactive waste certification program (WCP), from the perspective of disposal, the optimization of waste management at the national level contributes to the efficient availability of disposal, such as the processing of non-conforming radioactive wastes at the site. To this end, it is important to evaluate radioactivity in each system and area such as nuclear reactors before decommissioning is carried out in earnest, and the prior removal of harmful wastes is important. From waste collection to waste disposal, decommissioning waste should be managed at each stage in consideration of the acceptance criteria of disposal facilities to minimize the generation of non-conforming waste.
원자로 냉각계통의 방사성 오염물질을 제거하기 위한 제염공정에서 유기산에 용해된 금속이온들은 이온교환 수지를 통과하면서 제거된다. 그러나 제염용액내 유기산들은 용액내 금속이온과 착화합물을 형성하여 이온교환수지에 대한 친화도를 감소시킨다. 이같은 관점에서 착화합물 형성이 이온교환공정에 미치는 영향 해석을 위해 코발트와 철 이온을 대상으로 Amberlite IRN-77 양이온수지와의 이온교환실험을 수행하였다. 실험결과에서 화학제염제로 사용된 유기산 가운데 EDTA는 철 이온보다 코발트 이온과 강한 착화합물을 형성하여 코발트 이온의 수지에 대한 이온교환용량을 현저히 감소시켜 주는 성분으로 나타났다. 반면에, Oxalic Acide와 Citric Acide의 영향은 미미하였다. 또한, 실험결과로부터 이들 금속이온 들에 대한 단일 성분계 및 2성분계 비선형 평형식을 결정하였다.
원자력 시설 해체시 발생되는 금속성 폐기물의 용융 제염을 위한 기초 연구를 위해 아크 용융로를 사용하여 스테인레스강과 탄소강의 금속 폐기물 용융시 슬래그 종류, 농도, 염기도에 따라 $^{60}Co$, $^{137}Cs$ 핵종의 주괴, 슬래그, 분진 상으로 분배 특성을 살펴보았다. $^{60}Co$은 90% 이상 주괴상에 균질하게 분포되었으며, 슬래그 상에는 약 10% 미만으로 잔존하며 슬래그 조성에 따라 분배특성이 크게 영향을 받지 않았으나, 유동성이 좋은 염기성 슬래그 형성제가 포함된 슬래그에서는 영향을 받음을 알 수 있었다. $^{137}Cs$는 스테인레스강과 탄소강의 용융체로부터 완전히 제거되어 슬래그상과 분진상 상으로 분배됨을 알 수 있었다.
본 연구는 사용 후 핵연료의 금속전환 공정에서 발생되는 폐용융염을 고형화하는 방법으로 실리카 함유 무기물을 이용하여 폐용융염을 열적, 수화학적 안정한 화합물로 전환하는 방법을 제안하였다. 실리카 함유 무기물(SAP)은 일반적인 sol-gel process로 합성되었으며, $SiO_2,\;Al_2O_3$ 및 $P_2O_5$로 구성된다. 제조된 SAP을 $650-850^{\circ}C$에서 폐용융염과 반응시켜 각 금속염화물에 대한 반응특성 및 열안정성을 조사하고, PCT 침출시험법을 이용하여 수화학적 안정성을 평가하였다. LiCl은 $LixAlxSi1-_xO_{2-x}$와 $Li_3PO_4$로, CsCl는 CS-aluminosilicate와 $CS_2AlP_3O_{10}$로, $SrCl_2$는 $Sr5(PO_4)_3Cl$로, $CeCl_3$는 $CePO_4$로 전환되었다. 9시간 동안 반응시킨 후, 금속염화물의 전환율은 $90{\sim}99%$였으며, $1100^{\circ}C$까지 열감량은 1wt%이하로 TGA(Thermo Gravimetric Analysis)로 확인하였다. Cs 및 Sr의 침출속도는 $10^{-2}{\sim}10^{-4}g/m^2\;day$로 매우 높은 내침출특성을 나타내었다. 이상의 결과로부터, SAP으로 명명된 안정화제(stabilizer)는 금속염화물로 구성된 폐용융염에 대해 매우 효과적인 것으로 판단된다. SAP을 이용한 폐용융염의 고화처리방법은 후속적인 안정성의 검증과정을 통하여 폐용융염의 최종처분부피를 최소화할 수 있는 대안적인 고화방법으로 고려될 수 있을 것으로 기대 된다.
알칼리 및 알칼리토금속(Cs, Rb, Ba, Sr), 전이금속(Zr, Fe, Mo, Ni, Pd, Rh), 란탄족(La, Y, Nd, Ce, Eu) 및 악티늄족(Np, Am) 등 17개 원소로 구성된 질산매질의 모의 방사성용액에서 옥살산에 의한 란탄족과 악티늄족 원소의 공침전 연구를 수행하였다. 옥살산 농도 0.5 M에서 질산농도의 영향과 아스코빅산 첨가에 따른 원소들의 침전율이 조사되었다. 각 원소들의 침전율은 질산농도에 따라 약간 감소하였으나 란탄족과 악티늄족은 99% 이상 침전되었다. 옥살산 침전시 아스코빅산이 첨가되는 경우 Pd이 금속으로 환원 침전되었고, 이때 Mo, Fe, Ni, Ba의 경우는 침전율이 약 10~20% 감소하는 것으로 나타났으나, 기타 원소들에 대해서는 영향이 나타나지 않았다. Pd(II) 이온은 질산농도 1.0 M 미만의 모의용액에서 아스코빅산 첨가시 Pd 금속으로의 환원침전이 일어났으며, 아스코빅산 농도가 0.01~0.02 M 부근에서 가장 크게 나타났다. 하이드라진이 아스코빅산과 같이 첨가될 때 Pd의 환원침전을 억제하는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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