Copper is considered to be the most promising substrate for the growth of high-quality and large area graphene by chemical vapor deposition (CVD), in particular, on the (111) facet. Because the interactions between graphene and Cu substrates influence the orientation, quality, and properties of the synthesized graphene, we studied the interactions using angle-resolved photoemission spectroscopy. The evolution of both the Shockley surface state of the Cu(111) and the ${\pi}$ band of the graphene was measured from the initial stage of CVD growth to the formation of a monolayer. Graphene growth was initiated along the Cu(111) lattice, where the Dirac band crossed the Fermi energy (EF) at the K point without hybridization with the d-band of Cu. Then two rotated domains were additionally grown as the area covered with graphene became wider. The Dirac energy was about -0.4 eV and the energy of the Shockley surface state of Cu(111) shifted toward the EF by ~0.15 eV upon graphene formation. These results indicate weak interactions between graphene and Cu, and the electron transfer is limited to that between the Shockley surface state of Cu(111) and the ${\pi}$ band of graphene. This weak interaction and slight lattice mismatch between graphene and Cu resulted in the growth of rotated graphene domains ($9.6^{\circ}$ and $8.4^{\circ}$), which showed no significant differences in the Dirac band with respect to different orientations. These rotated graphene domains resulted in grain boundaries which would hinder a large-sized single monolayer growth on Cu substrates.
Adsorption and subsequent catalytic reactions of ethanol and acetaldehyde on chemically modified rutile TiO2(001) surfaces are probed by x-ray photoemission spectroscopy (XPS) using synchrotron radiation. TiO2 is a well-known photocatalyst for various catalytic reactions including oxidation of organic molecules. In this respect, the surface atomic structure has been found to play a vital role in determining the catalytic reactivity and selectivity of TiO2. In this study, we employ an atomically well-ordered reduced TiO2(001) surface which is prepared in a UHV chamber by repeated Ar+-sputtering and annealing (900 K) cycles. We systematically modify the surface by treating the surface with H2O or O2 at room temperature (RT). The catalytic reactivity of the surface-modified TiO2(001) is evaluated by dosing ethanol/acetaldehyde onto the surface at RT and by subsequent annealing to higher temperatures (400~600 K). XPS spectra of C 1s core level are intensively used to probe any change in the oxidation state of carbon atoms. We find that the reactivity as well as the saturation coverage are significantly affected by the RT-treatment of the TiO2 surface with H2O or O2. For both reactant molecules (ethanol/acetaldehyde), oxidation reactions are found to be enhanced on the O2-treated surface compared with the reduced or H2O-treated surfaces. Possibly reaction pathways are discussed based on the observed XPS spectra.
Ion beam sputtering has been widely used in Secondary Ion Mass Spectrometry (SIMS), X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS), and Auger Electron Spectroscopy (AES) for depth profile or surface cleaning. However, mainly due to severe matrix effects such as surface composition change from its original composition and damage of the surface generated by ion beam bombardment, conventional sputtering skills using mono-atomic primary ions with energy ranging from a few hundred to a thousand volts are not sufficient for the practical surface analysis of next-generation organic/inorganic device materials characterization. Therefore, minimization of the surface matrix effects caused by the ion beam sputtering is one of the key factors in surface analysis. In this work, the electronic structure of a $Ta_2O_5$ thin film on $SiO_2/Si$ (100) after Ar Gas Cluster Ion Beam (GCIB) sputtering was investigated using X-ray photoemission spectroscopy and compared with those obtained via mono-atomic Ar ion beam sputtering. The Ar ion sputtering had a great deal of influence on the electronic structure of the oxide thin film. Ar GCIB sputtering without sample rotation also affected the electronic structure of the oxide thin film. However, Ar GCIB sputtering during sample rotation did not exhibit any significant transition of the electronic structure of the $Ta_2O_5$ thin films. Our results showed that Ar GCIB can be useful for potential applications of oxide materials with sample rotation.
본 연구에서는 a-InGaZnO (IGZO) 활성층에 대기분위기에서 열처리 온도를 각각 $150^{\circ}C$, $250^{\circ}C$, $350^{\circ}C$ 실시하여 전자구조와 광학적 특성분석 및 화학적 결합 상태의 변화를 알아보고, 이러한 물성 변화에 따른 소자의 특성을 알아 보았다. 박막 트랜지스터 소자의 전기적 특성은, IGZO 박막에 후 열처리 공정온도 후 제작한 박막 트랜지스터는 $150^{\circ}C$에서 3.1 cm2/Vs의 전계 효과 이동도와 0.38 V/decade의 문턱전압 이하 기울기를 보였으나, $350^{\circ}C$에서는 8.8 cm2/Vs의 전계 효과 이동도와 0.20 V/decade의 문턱전압 이하 기울기로 더 향상된 박막 트랜지스터의 전기적 특성 결과를 관측하였다. 전기적 소자 특성의 변화와 활성층 IGZO 박막 특성 변화와의 상관관계를 조사하기 위하여 X-ray Absorption Spectroscopy (XAS)과 Spectroscopy Ellipsometry (SE)로 측정된 흡수 스펙트럼을 통하여 3 eV 이상의 광학적 밴드 갭은 기존에 보고 되었던 a-IGZO와 유사한 특성을 보이고 있음을 확인하였고, 이러한 측정, 분석법들을 통해 후 열처리 공정 온도에 따른 밴드 갭 부근의 결함준위의 양 변화와 가전자대의 전자구조의 변화에 따라 전기적 특성이 달라짐을 확인 할 수 있었다. 또한, X-ray Photoemission Spectroscopy (XPS)를 통해 측정한 O-1s를 통해 Oxygen deficient state와 밴드 갭 부근의 결함준위와의 상관관계를 도출해낼 수 있었다. 이는 a-IGZO 활성층에 후 열처리 공정 온도 변화에 따라서 전자구조의 혼성변화와 밴드 갭 부근의 결함준위의 양의 변화, 에너지 준위의 변화 및 이와 연관된 화학적 상태 변화가 박막 트랜지스터의 특성 변화를 예상할 수 있다는 결과를 도출하였다.
This paper describes results for surface and bulk characterization of the most promising thin film solar cell material for high performance devices, (Ag,Cu) (In,Ga) Se2 (ACIGS). This material in particular exhibits a range of exotic behaviors. The surface and general materials science of the material also has direct implications for the operation of solar cells based upon it. Some of the techniques and results described will include scanning probe (AFM, STM, KPFM) measurements of epitaxial films of different surface orientations, photoelectron spectroscopy and inverse photoemission, Auger electron spectroscopy, and more. Bulk measurements are included as support for the surface measurements such as cathodoluminescence imaging around grain boundaries and showing surface recombination effects, and transmission electron microscopy to verify the surface growth behaviors to be equilibrium rather than kinetic phenomena. The results show that the polar close packed surface of CIGS is the lowest energy surface by far. This surface is expected to be reconstructed to eliminate the surface charge. However, the AgInSe2 compound has yielded excellent atomic-resolution images of the surface with no evidence of surface reconstruction. Similar imaging of CuInSe2 has proven more difficult and no atomic resolution images have been obtained, although current imaging tunneling spectroscopy images show electronic structure variations on the atomic scale. A discussion of the reasons why this may be the case is given. The surface composition and grain boundary compositions match the bulk chemistry exactly in as-grow films. However, the deposition of the heterojunction forming the device alters this chemistry, leading to a strongly n-type surface. This also directly explains unpinning of the Fermi level and the operation of the resulting devices when heterojunctions are formed with the CIGS. These results are linked to device performance through simulation of the characteristic operating behaviors of the cells using models developed in my laboratory.
이 연구에서는 각분해 광전자 분광법(angle-resolved photoemission spectroscopy: ARPES)을 시용하여 전하밀도파(chargedensity-wave: CDW)를 형성하는 물질인 $CeTe_2$의 전자구조를 연구하였다. $CeTe_2$의 ARPES 데이터에서는 분산적인 띠들이 분명하게 관찰되었다. $CeTe_2$의 일정에너지(constant energy: CE) 맵에서는 4중 대칭성(fourfold symmetry)이 관찰되었으며, 그 형태가 문헌에 있는 $CeTe_2$의 CE 맵과 유사하였다. 이러한 발견은 $CeTe_2$의 CDW 형성이 $2{\times}2$ 형태의 살창 변형에 의한 것임과 4f 전자들이 $CeTe_2$의 CDW 형성에 별다른 기여를 하지 않는다는 것을 나타낸다. 이 연구로부터 $CeTe_2$에서 페르미 준위 근처의 전자들은 주로 Te(1) 5p와 Ce 5d 전자들이며 Te(1) 5p 전자들에 의한 띠가 CDW 형성에 기여하고 Ce 5d 전자들에 의한 띠는 CDW 상태에서도 페르미 준위를 가로지르는 금속성을 나타낸다는 것을 알 수 있었다.
Ge은 Si에 비하여 높은 이동도를 갖기 때문에 차세대 고속 metal oxide semiconductor field effect transistors (MOSFETs) 소자를 위한 channel 물질로서 각광받고 있다. 그러나 화학적으로 안정한 게이트 산화막의 부재는 MOS 소자에 Ge channel의 사용에 주요한 장애가 되어왔다. 특히, Ge 기판 위에 고품질의 계면 특성을 갖는 게이트 절연막의 제조는 필수 요구사항이다. 본 연구에서, $HfO_xN_y$ 박막은 Ge 기판 위에 플라즈마 원자층 증착법(plasma-enhanced atomic layer deposition, PEALD)을 이용하여 증착되었다. 플라즈마 원자층 증착공정 동안에 질소는 질소, 산소 혼합 플라즈마를 이용한 in situ 질화법에 의하여 첨가되었다. 산소 플라즈마에 대한 질소 플라즈마의 첨가로 성분비를 조절함으로써 전기적 특성과 계면 성질을 향상시키는데 초점을 맞추어서 연구를 진행하였다. 질소 산소의 비가 1:1이었을 때, EOT의 값의 10% 감소를 갖는 고품질의 소자특성을 보여주었다. X-ray photoemission spectroscopy (XPS)와 high resolution transmission electron microscopy (HR-TEM)를 사용하여 박막의 화학적 결합 구조와 미세구조를 분석하였다.
방사광 광전자분광법을 이용하여 $Co_{x}Pd_{100-x}$ 합금박막들(x = 0, 25, 40, 65)의 가전자띠 스펙트럼들을 측정하고, Co 3d 전자와 Pd 4d 전자들에 의한 각각의 부분스펙트럼 무게분포(partial spectral weight distribution : PSW)를 결정하였다. Co-Pd 합금박막에서의 Co 3d PSW는 수직자기이방성을 나타내는 영역에 해당하는 Co 함량 25% 이하에서 순수 Co 박막의 스펙트럼과 상당히 다른 구조를 보인 반면, Co 함량이 약 40% 이상이 되면 순수 Co 박막의 PES스펙트럼과 거의 일치하였다. Co 함량이 25% 이하의 Co 3d PSW에서 관찰된 페르미준위 근처의 봉우리 구조와 결합에너지 2 eV 근처의 어깨구조는 혼성에 의한 Co 3d 전자구조의 변화를 반영한다. 따라서 Co 3d 전자와 Pd 4d 전자 간의 혼성상호작용이 수직자기이방성의 결정에 중요한 역할을 하는 것으로 추측되었다. Co-Pd 합금박막에서의 Pd 4d PSW는 순수 Pd 스펙트럼에 비하여 그 폭이 넓고, 주 봉우리의 결합에너지가 크며, 페르미준위에서의 스펙트럼의 세기가 작게 관찰되었다. 그리고 Pd 함량이 감소함에 따라 Pd 4d PSW의 반치폭이 증가하였는데, 이러한 결과는 Co-Pd 합금이 형성될 때의 무질서 효과 또는 Co 3d 전자와 Pd 4d 전자간의 혼성상 호작용으로 인한 Pd 4d 전자구조의 변화를 반영하는 것으로 추측되었다.
Sol-gel 법을 이용하여 $V_xFe_{3-x}O_4$(x=0.0, 0.15, 0.5, 1.0) 박막 시료을 만들어 V 치환에 따른 $Fe_3O_4$의 결정구조적 특성을 X-ray diffraction(XRD)과 X-ray photoelectron spectroscopy(XPS)로 조사하였다. 특히 Fe 이온의 전하상태와 거동에 관하여 강력하게 조사할 수 있는 conversion electron $M\"{o}ssbauer$(CEMS) 분광법을 이용하여 양이온들의 거동과 초미세 자기적 성질을 분석하였다. X-선 회절실험의 결과 $V_xFe_{3-x}O_4(X{\leq}1.0)$ 박막 시료들의 결정구조는 스피넬구조로서 V 조성값 증가에 따라 격자상수값이 약간 증가함을 보여준다. XPS 조사에서 x값 증가에 따라 처음에는 $V^{3+}$ 이온이 B-자리의 $Fe^{3+}$ 이온을 주로 치환하고 x값이 더 커지면서 $V^{2+}$ 이온의 $Fe^{2+}$ 치환도 발생되는 것으로 나타났다. 이것은 격자상수값이 증가하는 분석 결과를 잘 설명하여 준다. CEMS 측정 결과에서 나타난 양이온 거동은 주로 B-자리의 $Fe^{3+}$ 이온에 대한 $V^{3+}$ 이온 치환이 나타나고, V 조성값이 더 크게 증가함에 따라 $V^{2+}$ 이온의 $Fe^{2+}$ 치환도 발생됨을 알 수 있었다. 그리고 이것은 V 치환이 Fe 이온 주위의 국부적 전하분포와 대칭성의 변화를 가져와 초미세 자기적 성질의 변화를 초래함을 의미한다.
Thermally stable $TiO_2$/Pt/$SiO_2$ core-shell nanocatalyst has been synthesized by chemical processes. Citrated capped Pt nanoparticles were deposited on amine functionalized silica produced by Stober process. Ultrathin layer of titania was coated on Pt/$SiO_2$ for preventing sintering of the metal nanoparticles at high temperatures. Thermal stability of the metal-oxide hybrid catalyst was demonstrated heating the sample up to $600^{\circ}C$ in air and by investigating the morphology and integrity of the structure by transmission electron spectroscopy. The surface analysis of the constituent elements was performed by X-ray photoemission spectroscopy. The catalytic activity of the hybrid catalysts was investigated by CO oxidation reaction with oxygen as a model reaction.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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