산성광산배수(Acid Mine Drainage; AMD)는 낮은 pH조건에서 중금속 및 황산염이온 등이 다량 용존되어 환경오염 문제를 발생시킨다. 국내의 폐광산 일부에서는 산성광산배수를 처리하기 위해 정화시설이 운영되고 있으나 여전히 주변 하천에 영향을 미치고 있다. 본 연구는 산성광산배수 및 영향을 받는 하천에서 지표미생물의 특이적 유전자를 실시간 정량 중합효소 연쇄반응(Real-time quantitative Polymerase Chain Reaction; Real-time qPCR)을 이용하여 확인 및 정량함으로써 광산배수의 환경영향을 미생물학적으로 판단하고자 수행되었다. 지표 종으로 선정한 미생물은 16S rRNA 미생물 군집분석 결과 발견된 미생물 중 철환원균인 Rhodoferax ferrireducens T118, Acidiphilium cryptum JF-5이며 이 외에 기존에 광산에 존재하는 것으로 알려진 미생물 중 호산성 황환원균인 Desulfosporosinus orientus, 철산화균인 Leptosprillum ferrooxidans, 철 및 황산화균인 Acidothiobacillus ferrooxidans이었다. 최종적으로, 본 연구에서 각 광산의 광산배수가 하천에 미치는 영향을 정량적으로 판단하여 비교하기 위해 광산배수로 인한 하천에서의 미생물 변동 지수를 산정하였으며 연구 대상 4개 광산 중 광산배수 처리시설이 없는 삼탄의 광산배수의 경우 주변 방류 하천으로의 미생물학적 환경영향이 가장 큰것으로 나타났다
There are 21 abondoned coal mines drained out mine water in gyeong sang do. We monitored the water quality of 31 mine drainage from 1995. The most of mine drainage was neutral as the average pH was 6.22 and Fe, Mn, Al concentration was below 10mg/L. The result showed the tendency of decreasing of flow and metal concentration. The highest Mn concentration was detected in bonghwa area and the hightest Fe concentration was detected in munkyung area. It means that the water quality is closly related to geological features.
There are a few thousand abandoned metal mines in South Korea. The abandoned mines cause several environmental problems including releasing acid mine drainage (AMD), which contain a very high acidity and heavy metal ions such as Fe, Cu, Cd, Pb, and As. Iron oxides can be formed from the AMD by increasing the solution pH and inducing precipitation. Current study focused on the formation of iron oxide in an AMD and used the oxide for adsorption of heavy metals. The heavy metal adsorbed iron oxide was separated with a superconducting magnet. The duration of iron oxide formation affected on the type of mineral and the degree of magnetization. The removal rate of heavy metal by the adsorption process with the formed iron oxide was highly dependent on the type of iron oxide and the solution pH. A high gradient magnetic separation (HGMS) system successfully separated the iron oxide and harmful heavy metals.
이 연구에서는 삼척탄전 내에 위치하는 폐탄광인 동해탄광을 대상으로 산성 광산폐수의 중화 처리를 위한 각종 기초자료를 제시하고자 하였다. 산성 광산폐수의 측정시기에 따른 변화양상을 관찰한 결과 갈 수기에는 각종 잠재적 유독성 원소들의 함량이 증가하며, pH가 하락하여 수질이 악화되는 경향을 보였다. 공업용 소석회는 처리효율 및 경제성을 고려할 경우 산성 광산폐수의 처리를 위한 최적의 중화제로 판단되며, 평형 모델링 결과 중화처리과정에서 Fe는 FeOOH의 형태로, Al은 Al(OH)$_3$, 의 형태로 침전되는 것으로 추정된다. GIS를 이용하여 동해탄광일대 산성 광산폐수 처리시설의 위치를 제시하였으며 수문학적 자료를 이용하여 최대강우량 및 첨두유량을 계산하였다.
강원도 상동지역의 옥동천 및 그 지류들을 대상으로 수질 파라메터(Eh-pH, 부유물질)의 측정과 하상퇴적물의 화학분석을 통하여 석탄광 및 금속 광산활동에 의한 옥동천의 수성 환경의 오염정도를 조사하였다. 옥동천의 조사유역을 상부와 하부 옥동천으로 구분할 때 상부 유역은 석탄광의 개발로 인한 황화물의 산화작용으로 인하여 수질은 매우 낮은 pH를 나타내 광산 산성수(Acid Mine Drainage)로 심하게 오염된 것으로 조사되었다. 또한 상부 옥동천에 용존된 철이 지류들의 유입과 하천의 aeration으로 철 산화물(floc)의 발생과 이의 침전으로 하천 바닥은 황갈색의 철산화물이 퇴적되어 있다. 그러나 상부 옥동천의 유속에 의해 일부 철 산화물이 침전되지 못한채 부유되어 옥동천은 매우 탁하게 보인다. 상부 옥동천온 천평천의 유입으로 인하여 낮은 pH의 산성수는 중화되지만 부유물질의 존재로 인하여 하부 옥동천은 계속 탁하여 광산 산성수의 영향이 지속되고 있다. sediment quality criteria와 비교해 볼 때 하부 옥동천의 하상퇴적물, 특히 상동 텅스텐-모리브덴늄 광미 저장댐과 인접된 지점의 하상퇴적물은 Pb, Cu, Zn, Co, Cd, As 및 Bi 등의 유해금속에 의해 농축되어 있어 퇴적물의 질이 상당히 악화되어 있다. 수중 및 저서 생물에 대한 서식처 및 수질을 개선하기 위해서 옥동천 상부에는 산성수를 중화시킬 수 있는 경제성 있는 수처리 장치의 도입과 중금속의 speciation의 연구가 필요할 것으로 사료된다.
일월탄광에는 산화조, SAPS, 소택지의 3단계 자연정화시설이 설치되어 있으며 갱내수를 모아 정화한 후 주변 하천으로 유출시키고 있다. 일월탄광 갱내수의 pH 값은 계절에 관계없이 2.28-2.42로 낮은값을 나타내지만 산화조를 거치는 동안 pH 값은 6.17-6.53 급격하게 증가한다. 정화시설에 의한 정화효율은 $SO_4$, Mg, Al, Ca, Mn은 각각 약 50%, 40%, 100%, 24%, 59%이다. 갱내수의 Fe는 아주 낮은 값($1.06-1.09mg/{\ell}$)이지만 정화시설을 거치는 동안 100%의 제거효율을 나타낸다. 이와 같이 일월탄광에 설치한 정화시설은 pH 상승과 Fe와 Al의 제거 효율은 높지만 $SO_4$, Mg, Ca, Mn 등은 60% 이하로 상대적으로 낮다. 따라서 이러한 이온을 제거하기 위해서는 다른 정화기술을 적용해야 할 것으로 판단된다. pH 2.28-2.42 범위인 갱내수가 유입되는 정화시설 바닥에 침전되는 침전물은 슈워트마나이트이며 ($Fe_8O_8(OH)_6SO_4$), pH 5.83-5.96인 침출수에서는 2-line 페리하이드라이트(2-line $Fe_2O_3{cdot}0.5H_2O$H2O)가 침전된다.
자연저감의 메커니즘을 설명하기 위하여 납과 비소 함량이 높은 세창광산 지역의 광산배수, 침출수 및 지표수의 지구화학적 변화를 연구하였다. 주요 오염원인 폐광석에서 미량원소의 분산 및 물리화학적인 조건의 변화에 따른 미량원소의 이동도를 평가하기 위하여 총함량 분석 및 연속추출을 수행하였다. 이러한 광산배수, 침출수 및 지표수의 화학성분은 시료채취의 위치 및 시기별로 변화가 컸으며, 특히 pH가 매우 낮고(pH 2.1-3.3), 황산염(최대 661mg/l) 및 미량원소의 함량(최대 169mg/l Zn, 27mg/l As, 3.97mg/l Pb, 2.99mg/l Cu and 1.88mg/l Cd)이 매우 높은 경우가 관찰되었다. 그러나 지표수에서의 비소와 미량원소의 함량은 특별한 처리를 하지 않아도 광산배수와 침출수가 배출되는 지점으로부터 가까운 거리인 지류와 합류되는 지점(8번, 16번)에서 자연배경값과 거의 유사한 함량으로 낮아졌다. 철-황화광물의 산화작용과 가수분해에 따른 비정질 철-2차광물의 침전작용은 하천으로 유입되는 미량원소의 이동을 크게 감소시켜주는 효과적인 자연저감 메커니즘이었다. 또한 오염되지 않은 지표수와의 합류에 의한 희석효과도 미량원소의 함량을 감소시키고 점진적으로 pH를 증가시켰다. 한편, 가장 용해성이 높은 원소인 아연은 pH가 거의 중성에 가까워질 때까지 상당량이 용해된 용질상태로 남아있었다. 환경독성학적인 관점으로 볼 때, 세창광산 지역에서는 아연에 의한 오염에 특별한 관심을 가져야 한다. 이러한 것은 수분을 함유한 폐광석에서 아연의 대부분이 양이 온교환형(전체 함량의 65-89%)으로 존재하고, 납은 전체함량의 65-89%가 산화광물 및 탄산염광물형태와 수반되었으며, 카드뮴, 구리 및 비소는 잔류형태가 우세한 것으로 나타난 연속추출실험 결과에 의해서도 확인되었다. 건조상태의 폐광석에서는 전체 납 함량의 34-48%가 쉽게 용출될 수 있는 양이온교환형태로 존재하였다. 양이온교환 및 탄산염광물 수반된 금속의 비율을 고려하면 각 미량원소의 상대적인 이동도는 Zn>Pb>Cd>As=Cu의 순서로 감소하는 것으로 판단된다.
납석광산 폐석의 중화제로서 Solvay 공정에서 발생되는 알칼리성 부산물인 부산석회의 활용 가능성을 평가하기 위하여 폐석을 충진한 컬럼 용출시험을 수행한 결과는 다음과 같다. 폐석의 pH 값은 3.67로 매우 낮았으며 화학성분 중 $Al_2O_3$ 함량은 16.44%, $Fe_2O_3$의 함량은 11.62%로 높게 나타났다. 컬럼시험에서는 폐석 단독 처리구의 경우 침출수의 pH가 $3.5{\sim}4.0$으로 매우 낮게 나타났으나 폐석+탄산석회 전층혼합 및 폐석+부산석회 전층혼합 처리에서는 침출수의 pH가 $7.0{\sim}8.0$의 수준으로 유지되어 뚜렷한 중화효과를 나타내었다. 침출수의 EC 값은 폐석+부산석회 전층혼합 처리에서 초기에 높게 나타났는데 이는 부산석회에 Ca을 비롯한 염류물질이 다량 함유되었기 때문인 것으로 판단되었다. 침출수 중 Fe의 농도는 폐석+부산석회 전층혼합 처리예서 1 mg $L^{-1}$ 이하의 수준으로 나타났고, Al의 농도는 초기 용출에서 다소 높게 나타났으나 이후 1 mg $L^{-1}$ 이하의 수준으로 안정화되었다. 이상의 결과를 통해 부산석회는 복토제의 피복 없이도 납석광산 폐석의 오염물질 유출을 차단할 수 있는 중화제로 활용할 수 있을 것으로 판단되었고, 부산석회는 폐석과 혼합하여 처리하는 것이 효율적이었다.
달성 광산의 산성광산배수의 특징과 슈베르트마나이트(schwertmannite)의 환경지질학적인 의미와 역할을 고찰하였다. 이를 위하여 폐광석의 변질양상, 수질과 하상침전물의 특징을 입도분석, 수질분석, XRD, SEM, TEM을 이용하여 분석하였다. 달성광산의 폐수처리장과 하천의 산성광산배수는 하류로 가면서 pH와 전기전도도(EC)가 감소한다. 폐광석의 황철석이 용해된 부분에서 황은 자형의 등립질, 치밀한 집합체로, 침철석은 길게 신장된 입자가 달라붙어 십자가, 별모양, 불가사리형의 집합체를 이룬다. Eh-pH 다이아그램 상에서 수질은 슈베르트마나이트와 페리하이드라이트의 안정영역에 놓여 있다. 하상침전물은 적갈색인 경우 대체로 슈베르트마나이트, 황갈색내지 노랑갈색인 경우 침철석으로 구성된다. 하강 침전물의 입도는 $d(0.1)0.861{\mu}m{\sim}3.769{\mu}m,\;d(0.5)\;3.984{\mu}m{\sim}15.255{\mu}m,\;d(0.9)$는 $9.875{\mu}m{\sim}56.726{\mu}m$범위이다. 슈베르트마나이트의 결정형은 등립질의 구상체가 특징적이다. 슈베르트마나이트 구상체 표면에 발달하는 침상돌기체는 폭이 100 nm, 길이 $200{\sim}300nm$이며, 이들은 방사상으로 성장한다. 국내 여러 산성광산배수에서 흔하게 관찰되는 적갈색, 황갈색의 침전물에는 슈베르트마나이트가 함유되어 있을 가능성이 매우 높다. AMD의 중금속 저감대책을 수립하기 위해서는 정확한 감정을 통하여 슈베르트마나이트의 존재여부와 상안정성을 검토할 필요가 있다.
산성광산배수가 증발되어 형성된 증발잔류광믈의 생성량과 지구화학적 특성 그리고 산성광산배수의 성분변화를 고찰하였다. 여러 종류의 색을 띄는 증발잔류광물들이 산성광산배수와 접촉하는 암석표면에서 관찰된다. 실험실에서 증발잔류광물을 형성시키기 위하여 폐석탄광(GTa, GTb, GH 및 GB)에서 산성광산배수를 채취하여 자연 건조시켰다. 산성 광산배수가 증발되는 동안 TDS, EC, 주요성분이온과 미량성분이온들의 함량은 증가하지만 E.R.과 DO 값은 증발시간과 함께 감소한다. GTb와 GB 시료의 Fe 농도는 증발 시간과 함께 서서히 증가하나 GH 시료는 증발하루에는 Fe이가 검출되나 그 이후에는 갑자기 검출되지 않는다. 이와 같이 Fe 성분이 검출되지 않는 이유는 비정질 철수산화물이 형성되어 침전되기 때문인 것으로 판단된다. 4 l의 산성광산배수를 80일 동안 자연 건조시킨 후 얻어진 증발잔류광물의 무게는 4 g(GTa), 5 g(GB), 15 g(GH) 및 24 g(GTb)를 각각 얻었다. 생성된 증발잔류광물의 무게와 현장에서 측정한 EC, TDS, 염도, ER, DO 및 pH와의 회귀분석에서 결정계수가 각각 0.98, 0.99, 0.98, 0.88, 0.89 및 0.25로 나타난다. 현장에서 이들 파라메타를 측정한다면 산성광산배수로부터 형성되는 증발잔류광물의 양을 추정하는데 쉽게 이용할 수 있을 것이다. 증발잔류광물의 모든 시료에서 석고와 사리염이 들어 있음을 X-선 회절법으로 확인하였다. GTb 시료를 52, 65, 70, 95, 150, 250 및 $350^{\circ}C$에서 각각 1 시간씩 가열한 후 XRD분석한 결과 석고, $CaSO_4{\cdot}1/2H_2O$ 및 케서라이트(kieserite)가 있음을 확인하였다. 가열온도가 증가할수록 석고를 지시해주는 $7.66{\AA}$의 강도, $CaSO_4{\cdot}1/2H_2O$를 지시해주는 $5.59{\AA}$ 강도 그리고 케서라이트를 지시하는 $4.83{\AA}$ 강도 크기가 탈수작용으로 인하여 서서히 감소한다. SEM 및 EDS분석에서 석고로 판단되는 방사상의 결정 집합체들이 침상과 주상의 결정들로 구성되어 있다. 꽃 모양의 구조를 보이는 GTb 시료는 EDS분석에서 Ca 성분이 검출되지 않는다. Ca 성분이 검출되지 않는 것으로 보아 이 꽃 모양의 증발잔류광물은 사리염으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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