오존/활성탄 공정을 이용하여 페놀을 처리 할 경우, 활성탄에 의해 나타나는 촉매효과에 관한 연구를 수행하였다. 오존 단독공정에 활성탄을 추가할 경우, 활성탄 투입량이 증가할수록 용존 오존 및 페놀의 분해효율이 증가하는 것으로 나타났다. 이는 활성탄에 의해서 용존 오존이 분해되어 생성된 수산화 라디칼이 페놀 제거에 영향을 미쳤으며, 본 연구에서는 활성탄의 촉매효과([$\Delta$phenol] / $[{\Delta}O_{3}]_{AC}$)로 나타내었다. 활성탄 10~40 g/L 투입 시, 모든 활성탄의 최대 촉매효과 값은 $2.0\;{\pm}\;0.1$로 나타났지만, 10 g/L와 20 g/L를 투입한 경우, 40 min 경과 후 최대 촉매효과에 근접한 반면, 활성탄 30 g/L와 40 g/L를 투입한 경우, 반응 20 min 경과 후 최대 촉매효과에 도달하였다. 또한 Total Organic Carbon (TOC, 총유기탄소)의 제거율은 오존 단독공정에서 0.23으로 나타났으며, 오존/활성탄 공정에서는 0.63으로 나타났다.
정수처리공정에서 미량유기물질과 맛 냄새물질인 2-methylisoborneol (2-MIB)와 geosmin의 제거특성을 파악하기 위하여 오존 및 advanced oxidation process (AOP)와 입상활성탄으로 구성된 biological activated carbon (BAC)공정과 활성탄 단독공정인 granular activated carbon (GAC)공정에 대한 pilot plant를 수행하였다. 운전 결과, 2-MIB 159 ng/L, geosmin 371 ng/L의 고농도에서 오존 1.0 mg/L 주입시 42%, 86%의 제거율을 나타냈으며 $H_2O_2$ 0.5 mg/L를 추가주입한 AOP 공정에서 각각 58%, 90%의 제거율 상승을 나타냈다. 또한 BAC공정에서 99.8%의 제거율을 나타냈으며 GAC 공정에서 2 ng/L이하의 처리성능을 보였다. 따라서 미량유기물질 및 맛 냄새 물질의 지속적인 제거를 위해서는 오존/AOP와 활성탄의 처리효과를 조합한 BAC 공정이 효과적으로 나타났으며, 활성탄지의 흡착능을 지속적으로 유지하기 위해서 유입농도에 따른 오존/AOP 공정의 최적화가 필요한 것으로 판단된다.
오존-활성탄 복합공정에 의한 페놀제거 특성과 그에 미치는 운전변수의 영향에 관해 회분식 실험을 통하여 동력학적 연구를 수행하였다. 활성탄은 오존의 자가분해를 촉진시켜 $OH{\cdot}$ 발생시키므로 페놀분해 속도를 증가시키는 것으로 나타났다. 활성탄의 투입량이 증가함에 따라 페놀분해 반응의 유사 일차반응 속도상수가 증가하고 페놀제거의 반감기가 감소하는 것으로 나타났다. 수용액의 pH 증가는 수산화이온이 개시하는 오존분해의 연쇄반응에 의해 $OH{\cdot}$를 생성시키므로 페놀분해 속도를 증가시키는 것으로 나타났다. 페놀의 완전산화 지표인 총유기탄소(TOC) 제거효율은 활성탄을 투입할 때 투입하지 않은 조건보다 약 3.2배 높은 결과를 얻을 수 있었다.
The advanced oxidation process (AOP) using ozone combined with hydrogen peroxide and ultraviolet treatment were evaluated for biodegradable dissolved organic carbon (EDOC) formation and dissolved organic carbon (DOC) removal. Oxidation treatment were conducted alone or combination with ozone, hydrogen peroxide and ultraviolet processes. Ozone dosage of ozone process was varied from $0.5mg/l{\ell}\cdot}min$ to $5mg/{\ell}{\cdot}min$. Ozone/hydrogen peroxide process was done using $20mg/{\ell}{\cdot}min$ of hydrogen peroxide concentration. Ozone/ultraviolet process was irradiated with $12mW/cm^2$ of density and 254nm. Ozone dosage was varied from $0.5mg/{\ell}{\cdot}min$ to $5mg/{\ell}{\cdot}min$ at the ozone/hydrogen peroxide and ozone/ultraviolet processes too. Contact time of all the process was 20 minutes. Oxidation treatment were performed on microfiltration effluent samples. BDOC formation was reached to an optimum at ozone dosage of $1.5mg/{\ell}{\cdot}min$ in the ozone/hydrogen peroxide process and $1mg/{\ell}{\cdot}min$ in ozone/ultraviolet process, after which BDOC formation was decreased at higher ozone dosages. But BDOC formation was increased with ozone dosages increasing in ozone process. The efficiency of DOC removal was higher AOPs than ozone process. Ozone/ultraviolet proces was the highest for DOC removal efficiency in each process. THMFP. removal efficiency by ozone/ultraviolet process was higher than that by each of ozone process and ozone/hydrogen peroxide process.
This study was carried out to increase the treatment efficiency through the improvement of the conventional biological process, and to propose the optimal treatment direction. The optimal treatment conditions were derived based on the results of the spike damage tests in each single process. The removal efficiency of micropharmaceuticals was further increased when an ozone treatment process was added to the biological process compared to the single process. The soil and activated carbon adsorption process was introduced in the post-treatment to remove the micropharmaceutical residues, and the removal efficiency of the pharmaceduticals in the final effluent was more than 85% in spike damage experiment. In particular, the continuous process of biological treatment-ozone-adsorption could ensure the stable treatment of micropharmaceuticals, which had not been efficiently removed in the single process, as it showed more than 80% removal efficiency. Therefore, it is expected that the addition of the ozone oxidation and activated carbon adsorption process to the existing sewage treatment facilities can contribute to the efficient removal of micropharmaceuticals.
Since 1989, Advanced drinking water treatment processes began to build in Korea, especially the water treatment plants around the Nak-dong river stream due to sequential pollutant accidents. Moreover, Advanced drinking water treatment processes, ozone and GAC, are again to be built in water treatment plants around Han-river stream to control taste and odor, micro pollutants. However, there are still a lot of discussion to decide the processes to apply for advanced treatment. Thus there are still need to understand clearly on the cost evaluation of each advanced treatment processes. The cost evaluation was accomplished based on the data of six water treatment plants which are currently being either operating or constructing. Exceptionally, PAC(Powdered Activated Carbon) process was evaluated with cost estimation from construction company. The capital cost per unit volume of ozone process was significantly decreased as the treatment capacity increased. The capital cost was in the order of GAC, ozone and GAC. The operation cost decreased in the order of PAC, GAC and ozone. The total cost considering present value shows that ozone process covers 84% of ozone and GAC process for $30,000m^3/d$ capacity while it covers less than 35% for over 140 thousands $m^3/d$ capacity. Comparing GAC only, and ozone/GAC process, ozone/GAC process is more cost effective for high capacity water treatment plant.
팔라듐 금속을 활성탄과 알루미나에 담지시켜 Pd/AC (Pd/활성탄), Pd/AO (Pd/알루미나) 촉매를 제조하고, 오존/촉매공정에 적용하여 담지체의 종류에 따른 촉매 특성을 비교하였다. 담지체를 달리한 촉매 일정량을 오존포화수에 투입하고 오존분해능을 비교해 본 결과, 담지체의 종류에 따른 효율의 변화는 없었다. 오존단독공정과 Pd/AC, Pd/AO 촉매를 이용한 오존/촉매공정에서 dichloroacetic acid (DCAA)의 분해율 및 산화특성(TOC, $COD_{Cr}$)을 비교해 본 결과, 오존/촉매공정의 제거효율이 높았으며, 담지체에 따른 특성변화는 거의 없었다. DCAA 농도를 일정하게 하고 오존공급량을 변화시켜 제거율을 확인한 결과, 어느 수준까지는 오존공급량 증가에 따라 제거율이 상승하였지만, 1.0 L/min 이상의 오존공급량에서는 공급량에 비례하여 제거율이 상승하지 않았다. 이러한 원인은 DCAA의 완전산화에 의해 생성된 중탄산염과 분해과정에서 발생된 염소이온이 하이드록실 라디칼(${\cdot}OH$)의 스케빈저(scavenger)로 작용한 것 같았다.
There is no certain definition about advanced drinking water treatment but it is generally known as activated carbon process, membrane process or ozone process which can remove non-conventional pollutants such as taste and odor compounds, and micro-pollutants. There are more than 20 processes related to activated carbon as adsorber or biological activated carbon in Korea. The saturated carbon by pollutants can be reused by reactivation. However, the effect of reactivation on activated carbon is not well-understood in terms of changing physical properties of carbon to adsorption capacity of natural organic matter (NOM). In this study, the effects of reactivation on physical properties of activated carbon were investigated by isotherm and breakthrough of NOM. Ash content was increased from 8% to 13.3%. Iodine number is commonly used as an indicator for performance of reactivation. The iodine number was decreased about 20% after reactivating twice. The degree of reactivation can be evaluated by not only iodine number but also apparent density.
오존/활성탄 공정 및 오존/촉매 공정과 같은 고급산화공정을 사용하여 페놀의 분해를 비교하였다. 촉매는 조립 활성탄에 팔라듐(Pd/AC), 망간(Mn/AC), 코발트(Co/AC) 및 철(Fe/AC)을 담지하여 제조하였다. 1 h 동안의 반응결과, 포화 오존농도(1.48 mg/L)에서 용존 오존의 분해율은 Mn/AC (45%) > Pd/AC (42%) > Co/AC (33%) > AC (31%) > Fe/AC (27%)의 순서로 감소하였으며, 페놀의 제거효율은 Mn/AC (89%) > Pd/AC (85%) > Co/AC (77%) > AC (76%) > Fe/AC (71%)의 순서로 감소하였다. 총유기탄소(TOC)의 잔존 비율(C/Co)은 Pd/AC (0.29) < Mn/AC (0.36) < AC (0.40) < Co/AC (0.49) < Fe/AC (0.51)의 순서로 증가하였다. Co/AC 및 Fe/AC 공정은 오존/활성탄 공정과 비교하여 촉매효과가 거의 없었다. 또한 페놀이 분해되면서 생성되는 중간물질인 하이드로퀴논과 카테콜의 최대 농도는 Mn/AC > AC > Co/AC > Fe/AC > Pd/AC 공정의 순서로 감소하였으며, Pd/AC 공정의 경우, 1 h 동안 반응 후, 이러한 중간물질들이 검출되지 않았다.
This study was performed to delineate the removal phenol in solutions using of ozone, ozone/$H_2O_2$ and ozone/GAC. The disinfection by-product of phenol by ozonation, hydroquinone, was analyzed and it's control process was investigated. The followings are the conclusions that were derived from this study. 1. The removal efficiency of phenol by ozonation was 58.37%, 48.34%, 42.15%, and 35.41% which the initial concentration of phenol was 5 mg/l, 10 mg/l, 15 mg/l, and 20 mg/l, respectively. 2. The removal efficiency of phenol by ozonation was 42.95% at pH 4.0 and 69.39% at pH 10, respectively. The removal efficiencies were gradually increased, as pH values were increased. 3. With the ozone/$H_2O_2$ combined system, the removal efficiency of phenol was 72.87%. It showed a more complete degradation of phenol with ozone/$H_2O_2$ compared with ozone alone. 4. When ozonation was followed by filtration on GAC, phenol was completely removed. 5. Oxidation, if carried to completion, truly destroys the organic compounds, converting them to carbon dioxide. Unless reaction completely processed, disinfection by-products would be produced. To remove them, ozone/GAC treatment was used. The results showed that disinfection by-product of phenol by ozonation, hydroquinone, was completely removed. These results suggested that ozone/GAC should also be an appropriate way to remove phenol and its by-product.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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